Issuu

Per- en poly-fluoralkylstoffen in en rond de woning Eindrapport

omgevingvlaanderen.be

/ eindrapport

Per- en polyfluoralkylstoffen in en rond de woning Deze studie werd opgezet als een “proof of concept” of een pilootproject om een complexe studieopzet met metingen in meerdere compartimenten bij dezelfde deelnemers uit te testen en met als doel i) een zicht te krijgen op de PFAS-gehalten in deze compartimenten verspreid in Vlaanderen, ii) hypotheses te formuleren voor de bijdrage van deze compartimenten tot de PFAS-blootstelling en iii) hypotheses te formuleren voor mogelijke factoren die een invloed kunnen hebben op de waargenomen PFAS-gehalten. Dit rapport bevat de mening van externe auteur(s) en niet noodzakelijk die van de Vlaamse overheid.

COLOFON Verantwoordelijke uitgever Peter Cabus Departement Omgeving Koning Albert II-laan 20 bus 8, 1000 Brussel www.omgevingvlaanderen.be Een uitgave van het Departement Omgeving, Afdeling Vlaams Planbureau voor Omgeving vpo.omgeving@vlaanderen.be Auteurs VITO (Ann Colles, Johan Bierkens, Griet Jacobs, Eva Govarts, Mirja Van Holderbeke, Kaat Touchant, Jirka Cops, Hanny Willems), het Provinciaal Instituut voor Hygiëne (Carmen Franken, Elly Den Hond) en de Universiteit Antwerpen (Thimo Groffen, Robin Lasters, Lieven Bervoets) Departement Omgeving Publicatiedatum 1 juli 2022 PARTNERS

www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

INHOUD 1

Samenvatting ........................................................................................................................... 9

1.1 1.1.1 1.1.2 1.2 1.2.1 1.2.2 1.3 1.3.1 1.3.2 1.4 1.4.1 1.4.2 1.5 1.5.1 1.5.2 1.6 1.6.1 1.6.2 1.7 1.7.1 1.7.2 1.7.3

PFAS in de bodem van de moestuin en kippenren Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben een mogelijke invloed op de gehalten PFAS in compost Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben een mogelijke invloed op de gehalten PFAS in water Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben een mogelijke invloed PFAS in groenten uit eigen tuin Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben een mogelijke invloed PFAS in eieren van eigen kippen Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben een mogelijke invloed PFAS in huisstof Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben mogelijk een invloed PFAS in serum Welke gehalten worden waargenomen Welke factoren hebben mogelijk een invloed In welke mate dragen de milieucompartimenten bij tot de gehalten in serum

Situering ................................................................................................................................. 27

2.1 2.2 2.3 2.4 2.5 2.6

Waarom deze studie? Wat zijn PFAS? Waarvoor worden PFAS gebruikt? Hoe komen we in contact met PFAS? Wat doen PFAS met ons lichaam? PFAS en regelgeving

3 4 5

Onderzoeksvragen ................................................................................................................. 31 Selectie en rekrutering ........................................................................................................... 32 Veldwerk ................................................................................................................................ 33

5.1 5.2 5.3 5.3.1 5.3.2 5.3.3 5.3.4 5.4 5.5 5.6 5.7

Vragenlijsten Veldwerk bodem Veldwerk groenten Selectie subset deelnemers voor analyses in groenten Samenstelling groentepakket Telen van de groenten Oogsten van de groenten Veldwerk eieren Veldwerk huisstof Veldwerk compost Veldwerk water

15 15 16 17 17 18 18 18 19 19 19 20 21 21 22 22 22 24 24 24 25 26

27 28 28 28 29 29

33 33 34 34 34 35 35 35 35 36 36

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 3 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

5.8 5.9

Veldwerk bloed Veiligheidsmaatregelen i.k.v. cross-contaminatie

36 37

6 7

Kwaliteitsbewaking en gegevensbescherming ...................................................................... 38 Chemische analyses ............................................................................................................... 39

7.1 7.2 7.3 7.4 7.5 7.6 7.7 7.8

Selectie van te meten PFAS-componenten Analyses in bodem Analyses in groenten Analyses in eieren Analyses in het huisstof Analyses in bloed Analyses in compost Analyses in water

Gegevensverwerking en statistische analyses ....................................................................... 45

8.1 8.2 8.3 8.4 8.5 8.6 8.7

Opstellen van de databank Beschrijving van de studiepopulatie Beschrijvende statistiek van de PFAS-gehaltes in de verschillende matrices Vergelijking met het 4de VHBP Vergelijking met gezondheidskundige toetsingswaarden Bijdrage van de milieucompartimenten tot de PFAS-gehaltes in serum PFAS-gehaltes en determinanten van blootstelling

Resultaten .............................................................................................................................. 51

9.1 9.2 9.2.1 9.2.2 9.2.3 9.2.4 9.2.5 9.2.6 9.2.7 9.2.8 9.2.9 9.2.10 9.2.11 9.2.12 9.2.13 9.2.14 9.3 9.3.1 9.3.2 9.3.3 9.4 9.5 9.6 9.6.1 9.6.2

Beschrijving van de studiepopulatie Beschrijvende statistiek PFAS-gehaltes in de verschillende matrices PFAS in de bodem van de moestuin PFAS in de bodem van de kippenren PFAS in compost PFAS in irrigatiewater moestuin PFAS in drinkwater van de kippen PFAS in regenwater PFAS in leidingwater PFAS in het huisstof PFAS in bladgewassen PFAS in peulgewassen PFAS in wortelgewassen PFAS in knolgewassen PFAS in eieren PFAS in serum Vergelijking met toetsingswaarden voor bodem, grondwater en drinkwater Vergelijking met toetsingswaarde voor bodem Vergelijking met toetsingswaarde voor drinkwater Vergelijking met toetsingswaarde voor grondwater Vergelijking met het 4de VHBP Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum Correlaties tussen de PFAS-gehaltes in milieucompartimenten en de PFAS-gehaltes in serum Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem moestuin Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren

39 41 42 42 43 43 43 44

45 45 46 46 47 48 49

51 56 61 62 63 64 64 65 65 66 67 68 69 69 69 72 73 73 74 75 75 76 77 77 77

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 4 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.6.3 9.6.4 9.6.5 9.6.6 9.6.7 9.6.8 9.6.9 9.6.10 9.7 9.7.1 9.7.2 kippen 9.7.3 9.7.4

Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in leidingwater 77 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in het huisstof 77 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in bladgewassen 78 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in peulgewassen 78 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in wortelgewassen 78 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in knolgewassen 78 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in eieren 79 Besluit 79 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in de verschillende milieucompartimenten 80 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in het huisstof en PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin en de kippenren 80 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in eieren en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren en in het drinkwater van de 81 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren82 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin 83 9.7.5 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS-gehaltes in het irrigatiewater voor de moestuin 83 9.7.6 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS-gehaltes in compost 83 9.7.7 Besluit 83 9.8 PFAS-gehaltes in milieucompartimenten en determinanten van blootstelling 84 9.8.1 Determinanten van PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin 85 9.8.2 Determinanten van PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren 85 9.8.3 Determinanten van PFAS-gehaltes in leidingwater 86 9.8.4 Determinanten van PFAS-gehaltes in het huisstof 86 9.8.5 Determinanten van PFAS-gehaltes in bladgewassen 91 9.8.6 Determinanten van PFAS-gehaltes in peulgewassen 91 9.8.7 Determinanten van PFAS-gehaltes in wortelgewassen 91 9.8.8 Determinanten van PFAS-gehaltes in knolgewassen 91 9.8.9 Determinanten van PFAS-gehaltes in eieren 92 9.8.10 Determinanten van PFAS-gehaltes in serum 94 9.8.11 Besluit 100

Modellering .......................................................................................................................... 102

10.1 10.1.1 10.1.2 10.2 10.3 10.3.1 10.3.2 10.4 10.4.1 10.4.2 10.5 10.5.1 10.5.2 10.6 10.6.1 10.6.2

Blootstellingsscenario’s Scenario’s voor bepaling Vlaamse achtergrondblootstelling op niet vervuilde locaties (referentiewaarde) Inschatten van locatiespecifieke bijdragen verschillende blootstellingsroutes Selectie van de blootstellingsmodellen Doorrekenen externe blootstelling Invoergegevens Blootstellingsparameters Doorrekenen externe blootstelling Lineair PFOS Lineair PFOA Doorrekenen interne blootstelling Invoergegevens externe blootstelling Resultaten blootstellingsanalyses Conclusie blootstellingsanalyses Externe blootstelling Interne blootstelling

103 104 107 108 108 108 111 112 112 123 134 134 134 147 149 151

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 5 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Conclusies............................................................................................................................. 154

11.1 11.1.1 11.1.2 11.1.3 11.1.4 11.1.5 11.1.6 11.1.7 11.1.8 11.2 11.3

PFAS-gehaltes in de diverse matrices PFAS in de bodem PFAS in compost PFAS in water PFAS in groenten PFAS in eieren PFAS in huisstof PFAS in serum Algemeen besluit Bijdrage van de diverse milieucompartimenten Mogelijke determinanten van variatie in PFAS-gehalten

12 13 14

Beleidsadvies ........................................................................................................................ 162 Referenties ........................................................................................................................... 166 Bijlages ................................................................................................................................. 171

154 154 155 155 156 156 156 156 157 157 158

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 6 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

LIJST MET AFKORTINGEN ds EFSA LOQ PBPK-model PFAS VHBP

Droge stof European Food Safety Authority (Europese Autoriteit voor Voedselveiligheid) kwantificatielimiet Physiologically-Based PharmacoKinetic model Poly- en per-fluoralkylstoffen Vlaams Humaan Biomonitoringprogramma

Afkortingen PFAS PFBA PFPeA PFHxA PFHpA PFOA L+B PFOA PFNA PFDA PFUnA PFDoA PFTrA PFTeA PFHxDA PFODA PFBS PFPeS PFHxS L+B PFHxS PFHpS PFOS L+B PFOS PFNS PFDS PFDoS 4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS 10:2 FTS PFOSA

Perfluorbutaanzuur Perfluorpentaanzuur Perfluorhexaanzuur Perfluorheptaanzuur Perfluoroctaanzuur (lineair) Perfluoroctaanzuur (lineair + vertakt) Perfluornonaanzuur Perfluordecaanzuur Perfluorundecaanzuur Perfluordodecaanzuur Perfluortridecaanzuur Perfluortetradecaanzuur Perfluorhexadecaanzuur Perfluoroctadecaanzuur Perfluorbutaansulfonzuur Perfluorpentaansulfonzuur Perfluorhexaansulfonzuur (lineair) Perfluorhexaansulfonzuur (lineair + vertakt) Perfluorheptaansulfonzuur Perfluoroctaansulfonzuur (lineair) Perfluoroctaansulfonzuur (lineair + vertakt) Perfluornonaansulfonzuur Perfluordecaansulfonzuur Perfluordodecaansulfonzuur 4:2 fluortelomeersulfonzuur 6:2 fluortelomeersulfonzuur 8:2 fluortelomeersulfonzuur 10:2 fluortelomeersulfonzuur Perfluoroctaansulfonamide (lineair)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 7 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

L+B PFOSA MePFOSA L+B MePFOSA EtPFOSA L+B EtPFOSA PFOSAA MePFOSAA L+B MePFOSAA EtPFOSAA L+B EtPFOSAA 6:2 monoPAP 8:2 monoPAP 6:2 diPAP 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP HFPO-DA ADONA PFECHS 9Cl-PF3ONS 11Cl-PF3OUdS PFMPA PFMBA NFDHA PFEESA

Perfluoroctaansulfonamide (lineair + vertakt) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (lineair) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (lineair + vertakt) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (lineair) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (lineair + vertakt) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (lineair) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (lineair + vertakt) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (lineair) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (lineair + vertakt) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester 6:2 fluortelomeerfosfaat diester 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester 8:2 fluortelomeerfosfaat diester 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 8 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

1 SAMENVATTING Aanleiding voor de studie Blootstelling van de algemene Vlaamse bevolking aan per- en polyfluoralkylverbindingen of PFAS wordt in Vlaanderen sinds 2007 opgevolgd via het Vlaams Humaan Biomonitoringprogramma (VHBP). PFAS zijn een grote groep van meer dan 6000 individuele poly (gedeeltelijk)- of per (volledig)- gefluoreerde alkylverbindingen die zowel water- als vetafstotend zijn en zeer goed bestand zijn tegen extreme abiotische condities, zoals hoge temperaturen. Hierdoor worden ze gebruikt in zeer veel toepassingen. Eens in het lichaam, kunnen sommige van deze verbindingen jarenlang aanwezig blijven en onze gezondheid verstoren. Tijdens de beleidsdoorwerking van de derde VHBP-cyclus werd duidelijk dat voor enkele PFAS-componenten de beschikbare gezondheidskundige toetsingswaarden werden overschreden. Dit gaf aanleiding tot het PFAS-actieplan om blootstelling aan PFAS in Vlaanderen te verminderen. Deze verkennende studie is één van de acties uit dit actieplan en werd opgestart in september 2020, voordat er verhoogde media-aandacht was voor PFAS in Vlaanderen. Informatie over toepassingen van PFAS Deze stoffen worden gebruikt in o.a. brandblusschuim, behandeling van textiel, papier en verpakkingsmateriaal, kookgerei, cosmetica en huishoudproducten zoals schoonmaakmiddelen, smeermiddelen, verf, lakken, bestrijdingsmiddelen, wax voor vloeren of auto’s.

Informatie over gezondheidseffecten van PFAS Wetenschappelijke studies hebben PFAS in verband gebracht met meerdere gezondheidseffecten. Een verminderde reactie van het afweersysteem op vaccinaties bij kinderen wordt momenteel beschouwd als het meest kritische effect. Daarnaast worden ook andere effecten gerapporteerd zoals verstoren van de hormonenbalans van het lichaam, verhoogde cholesterolgehalten, verstoren van de leverwerking, vermindering van geboortegewicht, verminderen van de kans om zwanger te worden, verhoogd risico op hoge bloeddruk tijdens de zwangerschap en pre-eclampsie (in de volksmond ‘zwangerschapsvergiftiging’), invloed op groei, leercapaciteit en gedrag van kinderen, verhogen van het kankerrisico.

Doel van de studie Deze studie heeft als doel om meer inzicht te verkrijgen in belangrijke blootstellingswegen waarlangs PFAS vanuit het milieu in het menselijk lichaam terecht komen en hoe deze kunnen bestudeerd worden, via metingen van PFAS in de mens (serum) en in meerdere milieucompartimenten in onze leefomgeving en via aanvullende blootstellingsmodellering. Deze studie op een beperkte studiepopulatie heeft vooral de bedoeling om een aanpak en een methodologie uit te testen voor toekomstige studies.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 9 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Bij deze methodologie-ontwikkeling stonden volgende vragen centraal: 1. Wat zijn de gehalten aan PFAS in de verschillende milieucompartimenten in en rond woningen in Vlaanderen, en bij uitbreiding in gewassen en dierlijke producten zoals eieren uit eigen teelt? 2. In welke mate dragen deze milieucompartimenten bij tot de humane blootstelling? 3. Kunnen er factoren geïdentificeerd worden die geassocieerd zijn met de waargenomen variatie in PFASconcentraties? 4. Welke beleidsaanbevelingen kunnen geformuleerd worden, aanvullend op het reeds opgestelde actieplan PFAS? Aanpak van de studie Deelnemers Kandidaten voor deelname aan deze studie werden geselecteerd uit de deelnemers aan de 4de cyclus van het VHBP (2016-2020), die uitgevoerd werd door het Steunpunt Milieu en Gezondheid. Van de 610 jongeren die deelnamen aan de 4de VHBP-cyclus, werden de 125 jongeren die een moestuin en/of eigen kippen hadden uitgenodigd per brief in januari 2021. In februari werd een herinnering gestuurd en werden de jongeren ook telefonische gecontacteerd. Bijkomend werden in maart 2021 ook de overige 485 deelnemers gecontacteerd via e-mail. In totaal dienden 19 deelnemers een ondertekend toestemmingsformulier in, 6 meisjes en 13 jongens, met een leeftijd van 17 jaar (7 deelnemers) en 18-19 jaar (12 deelnemers). De rekrutering van deze studie vond plaats in de periode januari-maart 2021; dit is vóór de verhoogde aandacht voor de PFAS-problematiek in de regio rond 3M in Zwijndrecht (april 2021). Stalen PFAS werden gemeten in volgende stalen: - Beschikbaar bij alle 19 deelnemers: o Bodem van de kippenren o Eieren van eigen kippen o Drinkwater van de kippen (leidingwater, regenwater of grondwater) o Leidingwater o Huisstof (van woonkamer, keuken en slaapkamer samengevoegd) o Serum - Beschikbaar bij 15 deelnemers: o Bodem van de moestuin o 4 types groenten o Irrigatiewater van de moestuin (leidingwater of regenwater) - Beschikbaar bij 6 deelnemers: compost PFAS-metingen Het was de bedoeling om in alle verzamelde stalen dezelfde set aan PFAS te meten. Tijdens de looptijd van deze studie is er verhoogde media-aandacht ontstaan voor de PFAS-problematiek rond het bedrijf 3M. Dit heeft onder

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 10 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

impuls van de aangestelde PFAS-opdrachthouder gezorgd voor een versterkte samenwerking van verschillende instanties en een versterkte inzet van middelen. Hierdoor werd een grote sprong voorwaarts gemaakt in de PFAS-meetmethodes, maar resulteerde ook in een grote hoeveelheid stalen uit de regio van 3M die moesten gemeten worden. De stalen van de huidige studie werden mee ingepland met de analyses van andere studies. Hierdoor zijn in sommige stalen van deze studie meer PFAS gemeten dan initieel voorzien was, maar in andere stalen werden soms ook minder PFAS gemeten dan initieel voorzien. Het aantal gemeten PFAS in de types stalen varieert van 16 PFAS-componenten in serum tot 46 PFAS-componenten in compost en groenten. De analyses werden uitgevoerd door twee laboratoria: UAntwerpen-ECOSPHERE deed de analyses van de eieren, VITO-GOAL deed de analyses van de bodem, compost, water, groenten, huisstof en serum. De resultaten in het kort Hieronder wordt een beknopt overzicht gegeven van de belangrijkste bevindingen. Vervolgens worden de resultaten per staaltype samengevat. Voor de berekening van de beschrijvende statistiek van de PFAS-gehaltes, zoals mediaan en het 25ste en 75ste percentiel1, werden meetwaarden onder de rapporteergrens of kwantificatielimiet (LOQ) gelijk gesteld aan de helft van de LOQ-waarde. Vraag 1: Welke gehalten aan PFAS werden waargenomen? - PFOS en PFOA worden aangetroffen boven de rapporteergrens in bijna alle stalen van de bodem (kippenren en moestuin), compost, eieren, huisstof en serum, maar niet in water (alle types) en de groenten. - PFOS en PFOA zijn dominante PFAS in de bodem, compost, huisstof en serum. - In de eieren worden de hoogste mediane concentraties waargenomen voor PFTeA en PFDoA. - In alle bodemstalen lagen de PFOS- en PFOA- gehalten onder de tijdelijke toetsingswaarde voor woongebied met moestuin (3,8 µg/kg droge stof voor PFOS en 4,3 µg/kg droge stof voor PFOA) en met uitzondering van 1 moestuin lagen de PFOS- en PFOA-gehalten voor alle bodemstalen ook onder de streefwaarde voor achtergrondgebied (1,5 µg/kg droge stof voor PFOS en 1 µg/kg droge stof voor PFOA). - De stalen van alle watertypes worden gedomineerd door 6:2 FTS. Alle andere PFAS-metingen in water lagen onder de rapportagegrens van 20 ng/L waardoor vergelijken met toetsingswaarden moeilijk is. - 6:2 FTS werd ook in belangrijke mate waargenomen in huisstof. - De meetresultaten voor 6:2 FTS, zowel in water als in huisstof, vertonen echter nog te grote onzekerheden om een duidelijke betekenis van deze resultaten te kunnen afleiden. Verder onderzoek naar de methode voor bemonstering en analyse is nodig voor toekomstige studies.

25ste percentiel: 25% van de deelnemers heeft een meetwaarde die lager is dan deze waarde; 75 ste percentiel: 75% van de deelnemers heeft een meetwaarde die lager is dan deze waarde.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 11 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De gehalten in serum zijn op groepsniveau vergelijkbaar met de eerdere resultaten van de 4de cyclus van het VHBP waar deze deelnemers ook aan deelnamen. Enkel voor PFHxS worden nu iets hogere waarden waargenomen.

Vraag 2: In welke mate dragen de milieucompartimenten bij tot de humane blootstelling? Statistische technieken wijzen op een mogelijke bijdrage van huisstof, eieren en bodem tot de humane blootstelling, gezien PFAS in serum een correlatie van matige sterkte2 (r tussen 0,47 en 0,68) vertoonden met - PFAS in huisstof - PFAS in eieren - PFAS in de bodem van de moestuin Het waarnemen van een samenhang tussen de PFAS in serum en de PFAS in de milieucompartimenten zegt niets over een mogelijk oorzakelijk verband. Volgens berekeningen met de beschikbare gegevens uit deze beperkte studie en het rekenmodel Merlin Expo is de grootste bijdrage aan de blootstelling voor PFOS afkomstig van commerciële voeding (gemiddeld 62% ) en is er ook een belangrijke bijdrage door het eten van eieren van eigen kippen (gemiddeld 38% ). Voor PFOA is de berekende bijdrage van commerciële voeding gemiddeld 36% en eten van eieren van eigen kippen gemiddeld 64%. De bijdrage van huisstof en van bodem zijn volgens deze berekeningen zeer beperkt (<1%). Mogelijk wordt de bijdrage van huisstof onderschat omdat de meetgegevens werden uitgedrukt in een eenheid die minder geschikt is voor de modellen. De bijdrage van groenten kon niet worden ingeschat omdat alle meetwaarden voor PFOS en PFOA onder de rapporteergrens lagen.

Vraag 3: Welke factoren dragen bij tot de waargenomen variatie in PFAS-gehalten? Om deze vraag te beantwoorden, werden de 19 deelnemers in groepen onderverdeeld volgens hun antwoorden op de vragen in de vragenlijst. Het aantal deelnemers per groep is soms erg klein (vb. 3 deelnemers). Resultaten van deze vergelijking kunnen bijgevolg beïnvloed worden door andere kenmerken van de deelnemers die toevallig ook in een bepaalde groep aanwezig zijn. De resultaten moeten dus met de nodig voorzichtigheid worden bekeken. Daarom moeten onderstaande stellingen niet beschouwd worden als besluiten, maar wel als mogelijke pistes die verder moeten onderzocht worden. -

De meeste informatie over te onderzoeken pistes werd verkregen voor PFAS in huisstof, eieren en serum. De resultaten vertoonden weinig of geen aanwijzingen voor mogelijke invloedsfactoren voor PFAS in bodem, water en groenten. In huisstof

Correlation Coefficients: Appropriate Use and Interpretation : Anesthesia & Analgesia (lww.com)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 12 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Voor sommige PFAS worden hogere mediane gehalten in huisstof waargenomen indien er bepaalde bouwmaterialen aanwezig zijn in de bemonsterde ruimtes (vb. kunststof ramen, bezette welfsels, houten plafond, laminaatvloer). o Voor sommige PFAS worden lagere mediane gehalten in huisstof waargenomen indien er bepaalde bouwmaterialen aanwezig zijn (vb. tegelvloer, parket). o Bij deelnemers die meerdere keren per week of dagelijks poetsen (stofzuigen of met nat) werden lagere mediane gehalten aan PFAS in huisstof waargenomen dan bij deelnemers die wekelijks of tweewekelijks poetsen. o Voor sommige PFAS werden hogere mediane gehalten in huisstof waargenomen indien de deelnemers producten gebruiken om leder te behandelen. In eieren o Hogere mediane PFAS-gehalten werden waargenomen bij oudere kippen, bij zelfgekweekte kippen, indien er grasmaaisel in de ren werd gegooid, indien er sauzen aan de kippen werden gevoederd, indien er gras in de ren aanwezig is, bij een kleine scharrelruimte en bij meer begroeiing van de scharrelruimte. o Lagere mediane PFAS-gehalten in eieren werden waargenomen indien de kippen resten en schillen kregen van groenten en fruit NIET uit eigen tuin en indien de kippen gevoederd werden buiten op de bodem. o In serum o Hogere mediane PFAS-gehalten in serum werden waargenomen bij deelnemers waar de eieren altijd afkomstig zijn van eigen kippen, bij hogere leeftijd van de kippen, bij oudere woningen, bij aanwezigheid van sommige bouwmaterialen (o.a. kunststof ramen, afwasbare verf op welfsels of gipsplaten, tegelvloer), bij gebruik van producten om leder te behandelen, bij aanwezigheid van een composthoop en bij gebruik van compost in de tuin. o Lagere mediane PFAS-gehalten in serum werden waargenomen bij deelnemers met een parketvloer en bij deelnemers die meerdere keren per week of dagelijks poetsen (stofzuigen of met nat).

Bevindingen in verband met de methodologie - Tijdens de looptijd van het project werd de studieopzet aangepast door ook stalen van compost en water in de studie op te nemen. Deze laattijdige aanpassing vroeg een aanpassing van het ethisch dossier, bijkomende toestemming van de deelnemers en droeg mogelijk bij tot het lage aantal beschikbare compoststalen en mogelijke verwarring bij de waterstalen. Aanpassingen aan het studieprotocol tijdens de looptijd van het veldwerk zijn dan ook niet aan te raden. - Het afnemen van elektronische vragenlijsten waarbij een controle wordt ingebouwd voor de antwoordvelden (vb. type getal, datum of tekst) kan bijdragen tot een efficiënte opbouw van de databank.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 13 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Voor deelnemers blijkt het soms moeilijk om een onderscheid te maken tussen een regenwaterput en een grondwaterput, zeker als het gaat over een ouder huis waarbij de deelnemer de put niet zelf heeft laten plaatsen. Contact met één van de studiemedewerkers kan helpen om dergelijke onzekerheden op te vangen. Hoewel er voor de huisstofbemonstering gebruik werd gemaakt van een bestaand en gepubliceerd protocol, bleek deze methode in onze studie niet toe te laten het verzamelde stof te wegen. Hierdoor was het niet mogelijk om de PFAS-gehaltes uit te drukken per gram stof, wat nodig was voor de modellering. Optimalisatie van deze methode of het ontwikkelen van een alternatieve methode lijkt hier aangewezen. Hoewel de studiepopulatie erg beperkt is, lijkt het voldoende om in achtergrondgebieden zonder PFAS-bron één bodemmengstaal per locatie te nemen. De metingen van sommige ‘nieuwere’ PFAS, zoals 6:2 FTS, blijken nog verdere optimalisatie nodig te hebben. Kennis over bronnen, blootstellingsroutes, eigenschappen en gezondheidseffecten van vertakte PFAS-componenten is nog erg beperkt. Verder onderzoek is nodig om de betekenis voor en de impact op de Vlaamse bevolking te kunnen begrijpen. Voor verschillende metingen, o.a. in water en in groenten, werden veel meetwaarden onder de LOQ bekomen. Hierdoor waren deze gegevens niet bruikbaar voor verdere statistische verwerking of voor gebruik in de rekenmodellen. Verder onderzoek naar mogelijke optimalisatie van de meetmethodes om lagere LOQ’s te bekomen, is hier aangewezen. Een studiepopulatie met 19 deelnemers is erg klein om conclusies te kunnen formuleren en beperkt de resultaten tot het formuleren van pistes voor verder onderzoek. Grotere studiepopulaties van minimaal 100 personen zijn aan te raden. Zeker voor het identificeren van mogelijke factoren die een invloed kunnen hebben op de blootstelling zijn grotere groepen noodzakelijk. Bij grotere groepen kunnen technieken gebruikt worden die meerdere factoren samen in rekening brengen waardoor de kans dat de gevonden associatie een toevallige bevinding is, verkleint. Het gebruik van correlatietesten blijkt een geschikte methode om een eerste ruwe verkenning uit te voeren van de samenhang tussen PFAS in serum en in milieucompartimenten. De sterkte van de correlatie geeft informatie over mogelijke bijdrage of een mogelijke aanwezigheid van gelijkaardige bronnen voor de milieucompartimenten en de lichaamsbelasting. Wel is aan te raden om deze techniek te combineren met andere technieken, zoals regressieanalyses of blootstellingsmodellering, die toelaten de eventuele associaties meer te verfijnen. De inzetbaarheid van het rekenmodel Merlin Expo kan vergroot worden indien: o Er meer recente en accurate achtergrondgegevens over PFAS in commerciële voeding in Vlaanderen beschikbaar zijn. o Er voor meerdere milieucompartimenten geschikte resultaten beschikbaar zijn (o.a. metingen in water en groenten (lagere LOQ nodig) en gehalten in huisstof per gram stof)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 14 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Andere aanbevelingen: Op basis van de resultaten in deze beperkte groep kan worden aanbevolen om: - de mogelijke bijdrage van huisstof tot de PFAS-lichaamsbelasting verder te onderzoeken en mogelijke gezamenlijke bronnen voor PFAS in huisstof, bodem en serum na te gaan. De correlatieanalyses toonden al een matige samenhang tussen de PFAS in huisstof en de PFAS in bodem en in serum. Bij de determinantanalyses komen ook enkele pistes naar voren die zowel worden waargenomen bij huisstof als bij serum (vb. ouderdom woning, kunststof ramen, producten om leder te behandelen, poetsen). - verder te onderzoeken vanwaar de PFAS in eieren van de kippen mogelijk afkomstig zijn (vb. bodemorganismen, voeding van de kippen). - het afwisselen van eieren van eigen kippen met eieren uit de winkel verder te stimuleren om blootstelling aan PFAS te beperken.

1.1 PFAS IN DE BODEM VAN DE MOESTUIN EN KIPPENREN Bij 15 deelnemers konden stalen worden genomen van de bodem van de moestuin en bij alle 19 deelnemers stalen van de bodem van de kippenren. Deze bestonden telkens uit een mengstaal van 10-15 willekeurig bemonsterde deelstalen (20 cm diep voor de moestuin en 10 cm diep voor de kippenren), verspreid genomen over de volledige oppervlakte van de moestuin en de kippenren. De stalen werden genomen door een ervaren veldwerker volgens de code van goede praktijk3.

1.1.1 Welke gehalten worden waargenomen PFOS kon bij alle bodemstalen van de moestuin (100%) gekwantificeerd worden en PFOA werd bij 93% van de bodemstalen gekwantificeerd. PFBA werd bij 40% van de bodemstalen waargenomen en PFDA en PFNA bij 27% van de stalen. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in de bodem van de moestuin. PFOS kon bij alle bodemstalen van de kippenren (100%) gekwantificeerd worden en PFOA werd bij 84% van de bodemstalen gekwantificeerd. PFBA en PFDA werden bij 37% van de bodemstalen waargenomen en PFNA bij 26% van de stalen. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in de bodem van de kippenren. We kunnen besluiten dat de waargenomen PFAS-componenten in de bodem van de moestuin en de kippenren gelijkaardig zijn op deze 19 locaties.

Ovam 2017 Richtlijnen voor onderzoek van de moestuin en kippenren. Staalnameprotocol Tuinier – website gezonduiteigengrond

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 15 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 1: Overzicht van de PFAS-gehalten in bodem van de moestuin en bodem van de kippenren (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B4 = lineair+vertakte vormen).

PFAS PFBA

bodem moestuin (n=15) P50 (P25-P75) in µg/kg ds 0,16 (<LOQ-0,26)

bodem kippenren (n=19) P50 (P25-P75) in µg/kg ds <LOQ (<LOQ-0,20)

PFOA PFNA PFDA PFOS

0,26 (0,18-0,42) <LOQ (<LOQ-0,10) <LOQ (<LOQ-0,10) 0,55 (0,30-0,75)

0,22 (0,12-0,35) <LOQ (<LOQ-0,12) <LOQ (<LOQ-0,11) 0,48 (0,27-0,54)

n: aantal deelnemers, P50: mediaan, P25: 25ste percentiel, P75: 75ste percentiel, LOQ: kwantificatielimiet, ds: droge stof; meer informatie over de berekenmethode en de LOQ is te vinden in het rapport.

PFAS in de bodem van moestuin en kippenren waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFDoA, PFUnA, PFTrA, PFTeA, PFBS, PFPeS, PFHxS, PFHpS, PFDS, 4:2 FTS, 6:2 FTS, 8:2 FTS, HFPO-DA, ADONA Geen metingen uitgevoerd in de bodem van moestuin en kippenren PFHxDA, PFODA, L+B PFHxS, L+B PFOS, PFNS, PFDoS, 10:2 FTS, PFOSA, L+B PFOSA, MePFOSA, L+B MePFOSA, EtPFOSA, L+B EtPFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, 6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP, PFECHS, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA

Vergelijking met toetsingswaarden Voor de aanpak van de PFAS-problematiek in Vlaanderen werd in april 2022 door de opdrachthouder een tijdelijk handelingskader voorgesteld voor diverse milieucompartimenten. De hierin vastgelegde bodemsaneringstoetsingswaarde voor PFOS (3,8 µg/kg droge stof) en PFOA (4,3 µg/kg droge stof) in bodem van woonzone met moestuin en kippenren werd in geen enkel staal van de moestuin of kippenren overschreden. Alle bodemstalen van moestuin en kippenren, met uitzondering van 1 moestuin, lagen ook onder de in 2020 afgeleide streefwaarden voor PFOS (1,5 µg/kg droge stof) en PFOA (1 µg/kg droge stof), zijnde de achtergrondconcentratie in niet-vervuilde bodem (gebaseerd op 90ste-percentiel waarden van metingen op 50 onverdachte en niet-vervuilde stalen van Vlaamse bodems)5. De 19 locaties in deze studie kunnen dan ook als achtergrondlocaties beschouwd worden.

1.1.2 Welke factoren hebben een mogelijke invloed op de gehalten De resultaten in deze beperkte studiepopulatie gaven aanwijzingen tot volgende pistes voor verder onderzoek voor PFAS in de bodem van de moestuin: er konden verschillen in de mediane PFBA-gehalten worden 4 5

L+B staat voor linear + branched of lineaire + vertakte vormen OVAM 2022 Toetsingswaarden voor PFOS en PFOA in bodem en voor PFAS in grondwater. Aanvulling bij basisinformatie voor risico-evaluaties

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 16 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

waargenomen volgens het type materiaal (tuinslang, gieter, beide) dat gebruikt werd om de moestuin te begieten. Dit resultaat is echter nog onduidelijk te interpreteren en heeft verder onderzoek nodig op een grotere groep deelnemers.

1.2 PFAS IN COMPOST Slechts bij 6 deelnemers konden er compoststalen genomen worden. Deze werden genomen volgens dezelfde procedure als deze voor de bodemstalen.

1.2.1 Welke gehalten worden waargenomen PFOS en L+B PFOS kon bij alle compoststalen (100%) gekwantificeerd worden en PFOA en L+B PFOA werd in 83% van de compoststalen gekwantificeerd. PFDA kon in 50% van de stalen gekwantificeerd worden en PFNA, PFUnA en 6:2 diPAP in slechts enkele van de stalen. De overige PFAS-componenten werden niet of slechts in 1 staal waargenomen in compost. Tabel 2: Overzicht van de PFAS-gehalten in de compoststalen (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B = lineair+vertakte vormen).

PFAS

compost (n=6) in µg/kg droge stof P50 0,22 0,22 <LOQ 0,46 0,64

PFOA L+B PFOA PFDA PFOS L+B PFOS

PFAS in compost waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFBA, PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFNA, PFUnA, PFDoA, PFTrA, PFTeA, PFHxDA, PFDODA, PFBS, PFPeS, PFHxS, L+B PFHxS, PFHpS, PFNS, PFDS, PFDoS, 4:2 FTS, 6:2 FTS, 8:2 FTS, 10:2 FTS, PFOSA, L+B PFOSA, MePFOSA, L+B MePFOSA, EtPFOSA, L+B EtPFOSA, HFPO-DA, ADONA, PFECHS, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS, MePFOSAA, L+B MePFOSAA, EtPFOSAA, L+B EtPFOSAA, 6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP

Geen metingen uitgevoerd in compost PFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 mnoPAP, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 17 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

1.2.2 Welke factoren hebben een mogelijke invloed op de gehalten Omdat er slechts bij 6 deelnemers compost kon verzameld worden, was dit een te kleine groep om verder te bestuderen.

1.3 PFAS IN WATER Door een ervaren veldwerker werden bij 15 deelnemers stalen genomen van het irrigatiewater voor de moestuin en bij 19 deelnemers van het drinkwater voor de kippen, telkens aan het afneempunt dat door de deelnemers gebruikt wordt. Het irrigatiewater voor de moestuin bestaat hoofdzakelijk uit regenwater en bij twee deelnemers uit leidingwater. Het drinkwater van de kippen bestaat eveneens hoofdzakelijk uit regenwater, bij 5 deelnemers uit leidingwater en bij 1 deelnemer uit grondwater. Alle deelnemers namen ook zelf stalen van het leidingwater aan de hand van een toegestuurd instructieblad.

1.3.1 Welke gehalten worden waargenomen 6:2 FTS kon bij 87% van de irrigatiewaterstalen waarmee de moestuin begoten wordt, worden gekwantificeerd. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in het irrigatiewater voor de moestuin. 6:2 FTS kon bij 74% van de drinkwaterstalen van de kippen worden gekwantificeerd. De overige PFAScomponenten werden niet waargenomen in het drinkwater van de kippenren. 6:2 FTS werd bij 80% van de regenwaterstalen boven de LOQ waargenomen, PFHpA en PFOA werden in één staal boven de LOQ waargenomen. 6:2 FTS kon bij 84% van de leidingwaterstalen voor humane consumptie worden gekwantificeerd. De overige PFAS-componenten werden niet waargenomen in het leidingwater. De resultaten voor 6:2 FTS in deze studie zijn veel hoger dan de meetresultaten gerapporteerd door VMM in drinkwater (2021) en in oppervlaktewater en grondwater bestemd voor productie van drinkwater (2022). Het is nog niet duidelijk wat daar de reden voor is. Dit zou verder moeten onderzocht worden. We kunnen stellen dat de PFAS-gehaltes in het irrigatiewater van de moestuin, het drinkwater voor de kippen en het leidingwater voor humane consumptie vergelijkbaar zijn. Tabel 3: Overzicht van de PFAS-gehalten in het irrigatiewater voor de moestuin, het drinkwater voor de kippen, in regenwater en in het leidingwater (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B = lineair+vertakte vormen).

PFAS

6:2 FTS

water water regenwater moestuin kippenren (n=19) in ng/l (n=15) in ng/l (n=19) in ng/l P50 (P25P50 (P25-P75) P50 (P25-P75) P75) 44 (28-72) 28 (<LOQ-64) 29 (24-66) ste

leidingwater (n=19) in ng/l P50 (P25-P75)

55 (30-115)

ste

n: aantal deelnemers, P50: mediaan, P25: 25 percentiel, P75: 75 percentiel, LOQ: kwantificatielimiet, ds: droge stof; meer informatie over de berekenmethode en de LOQ is te vinden in het rapport.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 18 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

PFAS in water van de moestuin, water voor de kippen en regenwater waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFBA, PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnA, PFDoA, PFTrA, PFTeA, PFHxDA, PFDODA, PFBS, PFPeS, PFHxS, PFHpS, PFOS, PFNA, PFDS, PFDoS, 4:2 FTS, 8:2 FTS, 10:2 FTS, PFOSA, MePFOSA, EtPFOSA, PFOSAA, MePFOSAA, EtPFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, 6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP, HFPODA, ADONA, PFECHS, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS

Geen metingen uitgevoerd in water van de moestuin, water voor de kippen en regenwater L+B PFOA, L+B PFHxS, L+B PFOS, L+BPFOSA, L+B MePFOSA, L+B EtPFOSA, L+B MePFOSAA, L+B, EtPFOSAA, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA

PFAS in leidingwater waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFBA, PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFOA, L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFUnA, PFDoA, PFTrA, PFTeA, PFHxDA, PFDODA, PFBS, PFPeS, PFHxS, L+B PFHxS, PFHpS, PFOS, L+B PFOS, PFNA, PFDS, PFDoS, 4:2 FTS, 8:2 FTS, 10:2 FTS, PFOSA, MePFOSA, EtPFOSA, PFOSAA, MePFOSAA, EtPFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, 6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP, HFPO-DA, ADONA, PFECHS, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS

Geen metingen uitgevoerd in leidingwater L+BPFOSA, L+B MePFOSA, L+B EtPFOSA, L+B MePFOSAA, L+B, EtPFOSAA, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA

1.3.2 Welke factoren hebben een mogelijke invloed Enkel voor 6:2 FTS konden determinantanalyses worden uitgevoerd. Er werden in deze beperkte studiepopulatie geen aanwijzingen gevonden voor mogelijke invloedfactoren op de gehalten in de watertypes.

1.4 PFAS IN GROENTEN UIT EIGEN TUIN Aan 14 deelnemers met een moestuin werd zaaien plantgoed bezorgd van vier types groenten (aardappel, tuinboon, sla en wortelen), samen met een zaaiplan. Er werd aan de deelnemers gevraagd om de groenten te telen volgens de doorgegeven instructies. Nadien werden de groenten bemonsterd door een ervaren veldwerker. Een 15de deelnemer had zelf geen moestuin, maar gaf tijdens de looptijd van het veldwerk aan groenten te eten uit de tuin van de grootouders die in de buurt wonen. In deze tuin werden door de veldwerker ook groenten verzameld van deze vier types (knolgroenten, peulen, bladgroenten en wortelgroenten).

1.4.1 Welke gehalten worden waargenomen De detectie van de PFAS-componenten is verschillend tussen de vier types van groenten. Bij bladgewassen (sla) werd PFBA gekwantificeerd in 43% van de stalen en de overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 19 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Bij peulgewassen (tuinbonen) werd PFBA gekwantificeerd in 67% van de stalen en 6:2 FTS in 60% van de stalen en de overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen. Bij wortelgewassen (wortelen) en knolgewassen (aardappelen) werden alle beschouwde PFAS-componenten weinig of niet waargenomen. We kunnen stellen dat PFAS-componenten in deze verkennende studie in beperkte mate aanwezig zijn in groenten en bij deze 19 deelnemers vermoedelijk slechts een kleine bijdrage leveren aan de humane PFASblootstelling, uitgezonderd voor PFBA in bladgewassen en PFOA en 6:2 FTS in peulgewassen. Tabel 4: Overzicht van de PFAS-gehalten in de vier types groenten (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B = lineair+vertakte vormen).

PFAS

bladgroenten peulgroenten (n=15) in ng/g vers (n=15) in ng/g vers gewicht gewicht P50 (P25-P75) P50 (P25-P75)

wortelgroenten (n=15) in ng/g vers gewicht P50 (P25-P75)

knolgroenten (n=15) in ng/g vers gewicht P50 (P25-P75)

PFBA 6:2 FTS (indicatief)

<LOQ (<LOQ-0,099) <LOQ (<LOQ-<LOQ)

<LOQ (<LOQ-<LOQ) <LOQ (<LOQ-<LOQ)

0,12 (<LOQ-0,145) 0,13 (<LOQ-1,84)

n: aantal deelnemers, P50: mediaan, P25: 25ste percentiel, P75: 75ste percentiel, LOQ: kwantificatielimiet; meer informatie over de berekenmethode en de LOQ is te vinden in het rapport

PFAS in blad-, peul-, wortelen knolgroenten waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFOA, L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFUnA, PFDoA, PFTrA, PFTeA, PFHxDA, PFDODA, PFBS, PFPeS, PFHxS, L+B PFHxS, PFHpS, PFOS, L+B PFOS, PFNA, PFDS, PFDoS, 4:2 FTS, 8:2 FTS, 10:2 FTS, PFOSA, L+B PFOSA, MePFOSA, L+B MePFOSA, EtPFOSA, L+B EtPFOSA, MePFOSAA, L+B MePFOSAA, EtPFOSAA, L+B EtPFOSAA,6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP, HFPO-DA, ADONA, PFECHS, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS

Geen metingen uitgevoerd in blad-, peul-, wortelen knolgroenten PFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA

1.4.2 Welke factoren hebben een mogelijke invloed Bij de groenten kon er enkel voor PFBA in peulgewassen een determinantanalyse worden uitgevoerd. Hierbij lijkt de grootte van de moestuin een mogelijke determinant te zijn voor PFBA in de peulgewassen. Bij gebruik van bestrijdingsmiddelen werd een lagere mediaan voor PFBA in peulgewassen waargenomen, wat tegengesteld is aan de verwachting. Verder onderzoek is nodig om de mogelijke betekenis van deze waarnemingen te achterhalen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 20 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

1.5 PFAS IN EIEREN VAN EIGEN KIPPEN Gespreid over een aantal weken werden door de deelnemers een 10 à 15-tal eieren van hun eigen kippen verzameld voor analyse. De eieren werden door de deelnemers zelf verzameld en bewaard bij 4°C (koelkast) tot ze door de toegewezen veldwerker werden opgehaald.

1.5.1 Welke gehalten worden waargenomen PFOA, PFDoA en PFOS kon bij 95% van de eieren gekwantificeerd worden en PFTrA en PFTeA bij 84% van de eieren. PFDA werd bij 53%, PFBA bij 32% en PFNA bij 26% van de eieren waargenomen. De overige PFAScomponenten werden weinig of niet waargenomen in eieren. Tabel 5: Overzicht van de PFAS-gehalten in de eieren (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B = lineair+vertakte vormen)

PFAS

eieren (n=19) in ng/g vers gewicht P50 (P25-P75)

PFBA PFOA PFDA PDoA PFTrA PFTeA PFOS

<LOQ (<LOQ-0,173) 0,432 (0,360-0,522) 0,293 (<LOQ-0,405) 1,96 (1,33-2,66) 1,25 (0,711-1,81) 2,45 (1,01-3,53) 1,31 (0,532-2,18)

n: aantal deelnemers, P50: mediaan, P25: 25ste percentiel, P75: 75ste percentiel, LOQ: kwantificatielimiet; meer informatie over de berekenmethode en de LOQ is te vinden in het rapport

PFAS in eieren waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFNA, PFUnA, PFBS, PFPeS, PFHxS, PFHpS, PFDS, 4:2 FTS, 6:2 FTS, 8:2 FTS, HFPO-DA, ADONA, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA Geen metingen uitgevoerd in eieren L+B PFOA, PFHxDA, PFDODA, L+B PFHxS, L+B PFOS, PFNS, PFDoS, 10:2 FTS, PFOSA, L+B PFOSA, MePFOSA, L+B MePFOSA, EtPFOSA, L+B EtPFOSA, PFOSAA, MePFOSAA, L+B MePFOSAA, EtPFOSAA, L+B EtPFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, 6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP, PFECHS

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 21 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

1.5.2 Welke factoren hebben een mogelijke invloed Er werden hogere mediane concentraties waargenomen aan vooral lange keten PFAS (PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFOS) bij een hogere leeftijd van de kippen (varieert tussen 6 maanden en 5 jaar), wat in lijn ligt met de moeilijke afbreekbaarheid van de PFAS en bijgevolg een opstapeling bij toenemende leeftijd. Ook werden er hogere mediane gehalten aan deze lange keten PFAS in eieren waargenomen als er sauzen aan de kippen werden gegeven. Er zijn mogelijk ook aanwijzingen voor het in stand houden van lokale PFAS-vervuiling, bijvoorbeeld de waarneming dat de mediaan voor PFOA in eieren hoger was bij zelfgekweekte kippen, dat de mediaan voor PFTrA in eieren hoger was als er maaisel in de kippenren werd gegooid, maar lager als er schillen van groenten of fruit niet afkomstig uit eigen tuin aan de kippen werd gevoederd. We willen nogmaals herhalen dat het hier telkens gaat over kleine groepjes deelnemers en dat deze resultaten dus best verder onderzocht worden in een grotere studie. Er wordt algemeen aangenomen dat kippen die minder contact hebben met bodemdeeltjes ook minder vervuilende stoffen opnemen die op de bodemdeeltjes kunnen zitten. Contact van de kippen met bodemdeeltjes beperken, kan door onder meer niet voederen op de bodem en een goede begroeiing van de kippenren, wat kan bekomen worden door een voldoende grote oppervlakte van de kippenren. In onze resultaten merken we een hoger percentage meetwaarden van PFDA in eieren boven de LOQ bij een kleinere scharrelruimte. Daarnaast merken we bij deze 19 deelnemers ook lagere mediane gehalten aan PFOS en PFOA in eieren wanneer de kippen buiten op de bodem gevoederd worden, hogere mediane PFOA gehalten in eieren van kippen waar de kippenren voor meer dan ¾ begroeid is en hogere mediane gehalten aan PFOA, PFTrA, PFTeA en PFOS indien er gras aanwezig is in de kippenren. Dit kan er op wijzen dat op deze achtergrondlocaties contact met bodemdeeltjes minder belangrijk is voor de PFAS-gehalten in de eieren. Anderzijds merken we in deze studie ook wel een samenhang tussen PFAS-gehalten in de eieren en PFAS-gehalten in de bodem van de kippenren. De interpretatie van deze resultaten is dus niet zo eenduidig. Vermoedelijk spelen hier ook andere (onderliggende) factoren een rol waar we in deze studie geen gegevens over hebben of die niet worden opgepikt door het kleine deelnemersaantal. Verder onderzoek bij een grotere studiepopulatie is nodig om hier duidelijkheid over te krijgen.

1.6 PFAS IN HUISSTOF Het huisstof werd door een veldwerker actief bemonsterd met een stofzuiger volgens het protocol van Harrad et al. (2008), waarbij een vloeroppervlakte wordt afgebakend. Het huisstof werd verzameld in een filterzakje dat achter de stofzuigermond wordt geplaatst. Aan de deelnemers werd gevraagd om voorafgaand aan de monstername (gewoonlijk 1 week) de betrokken ruimtes (woonkamer, keuken en slaapkamer van de deelnemer) niet te stofzuigen of te poetsen met nat.

1.6.1 Welke gehalten worden waargenomen PFOS, L+B PFOS, 6:2 FTS en 6:2 diPAP kon bij alle huisstofstalen (100%) gekwantificeerd worden terwijl PFOA en L+B PFOA in 95% van de huisstofstalen waargenomen werd. PFNA en PFDA werden in 84% van de huisstofstalen

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 22 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

waargenomen en PFDoA in 63% van de in het huisstofstalen. PFBS werd bij 53% van de huisstofstalen waargenomen, 6:2/8:2 diPAP bij 47%, PFHxA bij 37% en PFTeA 8:2 FTS bij 32%. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in het huisstof. Tabel 6: Overzicht van de PFAS-gehalten in huisstof (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B = lineair+vertakte vormen).

PFAS

huisstof (n=19) in ng/filter P50 (P25-P75)

PFHxA PFOA L+B PFOA PFNA PFBS PFOS L+B PFOS 6:2 diPAP

<LOQ (<LOQ-1,41) 1,07 (0,69-1,50) 1,05 (0,76-1,98) 0,69 (0,48-0,88) 0,21 (<LOQ-0,68) 0,82 (0,71-1,04) 1,80 (1,32-1,95) 3,34 (1,69-8,94)

n: aantal deelnemers, P50: mediaan, P25: 25ste percentiel, P75: 75ste percentiel, LOQ: kwantificatielimiet; meer informatie over de berekenmethode en de LOQ is te vinden in het rapport

PFAS in huisstof waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFPeA, PFUnA, PFTrA, PFHxDA, PFDODA, PFPeS, PFHxS, L+B PFHxS, PFHpS, PFNS, PFDS, PFDoS, PFOSA, L+B PFOSA, MePFOSA, L+B MePFOSA, EtPFOSA, L+B EtPFOSA, ADONA, PFECHS, 9ClPF3ONS, 11Cl-PF3OUdS

PFAS in huisstof met een mogelijke overschatting (recovery interne standaard onvoldoende) PFBA (<LOQ), PFDA (1,19 (0,72-1,35)), PFTeA (<LOQ (<LOQ-0,27)), PFOSAA (<LOQ), MePFOSAA (<LOQ), L+B MePFOSAA (<LOQ), EtPFOSAA (<LOQ), L+B EtPFOSAA (<LOQ), 8:2 diPAP (<LOQ (<LOQ0,34)), HFPO-DA (<LOQ) PFAS in huisstof met een indicatieve resultaten (meetfout groter dan 50%) PFHpA (<LOQ), PFDoA (0,62 (<LOQ-1,01)), 4:2 FTS (<LOQ), 6:2 FTS (0,28 (0,17-0,45)), 8:2 FTS (<LOQ (<LOQ-0,16)), 10:2 FTS (<LOQ), 6:2/8:2 diPAP (0,64 (0,44-2,16)) Geen metingen uitgevoerd in huisstof 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 23 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

1.6.2 Welke factoren hebben mogelijk een invloed In huisstof van recentere woningen werden lagere mediane gehalten aan PFOS en L+B PFOS waargenomen dan in huisstof van oudere woningen. Dit kan mogelijk een indicatie zijn voor aanwezigheid van PFAS in bouwmaterialen. Aanwezigheid van bouwmaterialen waarvoor in onze resultaten hogere mediane gehalten in huisstof werden waargenomen zijn: kunststof ramen (hoger aandeel PFBS>LOQ), houten plafond (hoger aandeel PFBS >LOQ) en laminaat (L+B PFOS). Voor aanwezigheid van bezette welfsels, parket en tegels werden lagere mediane PFAS-gehalten in huisstof waargenomen. Dit kan ook te maken hebben met andere factoren, zoals poetsgedrag. In woningen waar meerdere keren per week of dagelijks werd gepoetst (stofzuigen of met nat) werden lagere mediane PFAS-gehalten in huisstof waargenomen. In onze resultaten observeren we ook dat in huisstof van deelnemers die producten gebruiken om leder te behandelen hogere mediane gehalten aan PFAS worden waargenomen. Ook in huisstof van woningen waar alle bemonsterde ruimtes manueel verlucht werden (openen ramen of deuren), observeerden we hogere mediane gehalten aan PFAS dan in huisstof van woningen waar slechts een deel van de bemonsterde ruimtes manueel verlucht werd.

1.7 PFAS IN SERUM Bij alle deelnemers werd door ervaren studieverpleegkundigen minstens 5 ml bloed afgenomen voor de bepaling van PFAS in serum.

1.7.1 Welke gehalten worden waargenomen Alle onderzochte deelnemers vertonen 100% kwantificeerbare PFOA, L+B PFOA, PFHxS, L+B PFHxS, PFOS en L+B PFOS niveaus in hun serum. Bovendien kon in bijna alle serumstalen PFNA (95%) en PFDA (89%) waargenomen worden. PFUnA kon bij 53% van de stalen gekwantificeerd worden. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen. De deelnemers worden het meest blootgesteld aan lineair en vertakt PFOS, lineair en vertakt PFHxS, lineair en vertakt PFOA, PFNA en PFDA. De hoogste gehalten worden waargenomen voor PFOS en lineair + vertakt PFOS. Ook in deze groep deelnemers stellen we een aanzienlijke bijdrage van vertakte PFOS-vormen vast. Tabel 7: Overzicht van de PFAS-gehalten in serum (lineaire PFAS-componenten tenzij anders vermeld via L+B = lineair+vertakte vormen).

PFAS

PFOA L+B PFOA

serum (n=19) in µg/l P50 (P25-P75) 0,98 (0,8-1,31) 1,17 (0,99-1,48)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 24 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

PFNA PFDA PFUnA PFHxS L+B PFHxS PFOS L+B PFOS

0,32 (0,25-0,48) 0,25 (0,16-0,3) 0,12 (<LOQ-0,16) 0,65 (0,41-0,81) 0,73 (0,46-0,92) 4,2 (2,2-6,72) 13,19 (7,09-18,66)

n: aantal deelnemers, P50: mediaan, P25: 25ste percentiel, P75: 75ste percentiel, LOQ: kwantificatielimiet; meer informatie over de berekenmethode en de LOQ is te vinden in het rapport

PFAS in serum waarvoor meer dan 75% van de stalen < LOQ PFBA, PFPeA, PFHxA, PFHpA, PFDoA, PFBS, PFHpS Geen metingen uitgevoerd in serum PFTrA, PFTeA, PFHxDA, PFDODA, PFPeS, PFNS, PFDS, PFDoS, 4:2 FTS, 6:2 FTS, 8:2 FTS, 10:2 FTS, PFOSA, L+B PFOSA, MePFOSA, L+B MePFOSA, EtPFOSA, L+B EtPFOSA, PFOSAA, MePFOSAA, L+B MePFOSAA, EtPFOSAA, L+B EtPFOSAA, 6:2 monoPAP, 8:2 monoPAP, 6:2 diPAP, 6:2/8:2 diPAP, 8:2 diPAP, HFPO-DA, ADONA, PFECHS, 9Cl-PF3ONS, 11Cl-PF3OUdS, PFMPA, PFMBA, NFDHA, PFEESA Vergelijking met eerdere meetwaarden in de 4de VHBP-cyclus (2016-2020) De meetwaarden in het serum voor de PFAS-componenten van de 19 deelnemers van de huidige studie (bloedafname in 2021) werden vergeleken met de meetwaarden in het serum van dezelfde 19 deelnemers uit de 4de VHBP-cyclus (2016-2020, bloedafname in 2017-2018), uitgevoerd door hetzelfde laboratorium. De vergelijking werd enkel uitgevoerd voor de lineaire PFAS omdat in de 4de VHBP-cyclus nog geen vertakte vormen van PFAS gemeten werden. Op groepsniveau zijn er voor PFOS, PFOA, PFDA en PFNA geen significant verschillen tussen de gehalten in het serum van deelnemers van de huidige studie (PFAS@home) en in serum van dezelfde deelnemers tijdens het de 4de VHBP-cyclus. Dit suggereert dat voor deze PFAS-componenten op groepsniveau de lichaamsbelasting tussen beide studies gelijkaardig is gebleven. Voor PFHxS wordt er wel een verschil waargenomen met p=0,096, met in de huidige studie een iets hogere mediaan en spreiding in de huidige studie t.o.v. FLEHS 4.

1.7.2 Welke factoren hebben mogelijk een invloed Voor PFAS in serum observeren we voor verschillende PFAS-componenten hogere mediane gehalten bij meisjes dan bij jongens. Dit is tegengesteld aan resultaten in andere studies. Er wordt aangenomen dat meisjes een deel van hun lichaamsbelasting aan PFAS uitscheiden via de menstruatie. In de huidige studie hebben we een kleine 6

Omwille van de beperkte omvang van de studiepopulatie (19 deelnemers) wordt in het rapport niet gewerkt met een significantieniveau, wel worden de p-waarden vermeld. Het aflijnen van significantieniveau zou verkeerdelijk de indruk kunnen wekken dat er over bepaalde resultaten meer zekerheid is, wat met zo’n beperkt aantal deelnemers niet het geval is.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 25 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

studiepopulatie en wordt er ook geen rekening gehouden met andere mogelijke invloedfactoren zoals gebruik van cosmetica of contact met PFAS-bevattende producten via hobby’s. We hebben ook geen informatie of de meisjes in deze studie al menstrueerden. In eerdere Vlaamse HBM-studies werd reeds aangetoond dat eten van eieren van eigen kippen kan bijdragen aan de PFAS-serumwaarden. In deze studie, waar alle deelnemers eieren van eigen kippen eten, stellen we vast dat ook het aandeel eieren van eigen kippen een mogelijk rol kan spelen. Bij deelnemers waarbij de eieren altijd afkomstig zijn van eigen kippen nemen we hogere PFAS-gehalten in serum waar dan bij deelnemers die ook eieren van de winkel eten. In de resultaten nemen we ook waar dat een hogere leeftijd van de kippen gecorreleerd is met hogere PFAS-gehalten in serum (L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFHxS, L+B PFHxS en PFOS). Dezelfde waarneming deden we ook bij de PFAS-gehalten in eieren, maar daar waren het PFAS met langere ketens (PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFOS). Voor eten van groenten uit eigen tuin zijn er in deze beperkte studiepopulatie weinig tot geen aanwijzingen voor een mogelijke rol in de PFAS-gehalten die we waarnemen in serum. Wel observeren we hogere mediane concentraties aan PFNA, PFOS en L+B PFOS in serum bij deelnemers die een composthoop hebben en zien we ook bij de bodem van de moestuin een hogere mediane concentratie aan PFOS als er een composthoop aanwezig is. We kunnen ook voor de kenmerken van de woning een aantal mogelijke pistes identificeren die verder onderzocht kunnen worden. Net zoals bij huisstof, vertonen de serumresultaten ook lagere mediane gehalten bij recentere woningen dan bij oudere woningen, zij het dan voor PFHxS en L+B PFHxS (bij huisstof was het PFOS en L+B PFOS). Net zoals bij huisstof, zijn er ook voor de serumresultaten een aantal bouwmaterialen die mogelijk een determinant zijn voor de lichaamsbelasting aan PFAS, zijnde kunststof ramen (L+B PFOA, hoger % PFUnA >LOQ), welfsels met afwasbare verf (PFNA, PFOS, L+B PFOS), gipsplaten met afwasbare verf (PFHxS, L+B PFHxS). Net zoals voor huisstof observeren we bij deelnemers met parket lagere mediane gehalten aan PFOS in serum en bijkomend ook voor PFNA. Bij aanwezigheid van tegels worden hogere mediane PFAS-gehalten in serum geobserveerd. Dit is tegengesteld is aan de resultaten voor huisstof waar lagere mediane gehalten werden waargenomen indien een tegelvloer aanwezig was. Voor stofzuigen en poetsen met nat worden voor serum gelijkaardige resultaten waargenomen als voor huisstof, zijnde lagere mediane gehalten aan PFAS bij deelnemers waar meerdere keren per week of dagelijks gepoetst wordt. Ook gelijkaardig aan de resultaten in huisstof is dat bij deelnemers die producten gebruiken om leder te behandelen hogere mediane concentraties PFOS in serum worden waargenomen.

1.7.3 In welke mate dragen de milieucompartimenten bij tot de gehalten in serum In deze studie werd een methodologie uitgetest om de bijdrage van de milieucompartimenten tot de gehalten in serum in te schatten op twee manieren: enerzijds met statistische technieken en anderzijds met rekenmodellen. Deze studie legt een basis voor verder onderzoek, onder meer in de regio rond 3M en in de volgende studies van het Vlaams Humaan Biomonitoringprogramma, waarin deze methodologie bevestigd, verdiept en verfijnd kan worden. De bijdrage van de PFAS-gehalten in de milieucompartimenten (bodem, water, huisstof, groenten, eieren) tot de gehalten in serum werd ingeschat aan de hand van correlatietesten. Deze testen konden enkel worden

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 26 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

uitgevoerd voor de PFAS met minstens 40% meetwaarden boven de kwantificatielimiet. In verschillende milieucompartimenten is het aantal PFAS dat aan deze voorwaarde voldoet erg beperkt, zeker in leidingwater en in de groenten. Correlaties van matige sterkte met PFAS in serum werden waargenomen voor huisstof (l+b PFOA, PFOS en l+b PFOS), eieren (PFDoA en PFOS) en bodem van de moestuin (PFBA). Deze milieucompartimenten dragen dus mogelijk deels bij aan de PFAS-gehalten in het lichaam. Omdat de PFAS-gehaltes in het huisstof en eieren de belangrijkste bijdrage leveren aan de humane blootstelling, werd bijkomend onderzocht welke milieucompartimenten op hun beurt bijdragen aan de PFAS-gehaltes in huisstof en eieren. Op basis van de correlatietesten kunnen volgende waarnemingen gedaan worden: - Er is een matige correlatie tussen PFOS in de bodem van de moestuin en l+b PFOS in het huisstof. Dit wijst op mogelijk aanwezigheid van bodemdeeltjes in het huisstof of op een gezamenlijke bron (vb. gebruik van sprays, verbouwingen of een andere ongekende bron). - Er is een matige correlatie tussen PFOS in de bodem van de kippenren en PFOS in de eieren. Dit kan wijzen op een transfer van PFOS in de bodem naar de kippeneieren. Voor de tweede benaderingsmethode werd het rekenmodel Merlin Expo gebruikt om doorrekeningen te kunnen uitvoeren voor PFOS en PFOA. De blootstellingsmodellering met dit computerrekenmodel wijst uit dat de consumptie van eieren van eigen kippen een belangrijke factor is voor blootstelling aan PFOS en PFOA, vergeleken met de andere hier onderzochte milieucompartimenten. De bijdrage van eieren van eigen kippen aan de blootstelling op basis van de gemiddelde PFOS en PFOA-gehalten in de eieren bedroeg 38% voor PFOS en 64% voor PFOA. De blootstellingsroute via huisstof kon echter niet optimaal worden berekend omdat de eenheden van de gerapporteerde gegevens (uitgedrukt per filter) niet geschikt waren voor de rekenmodules en er via aannames een omrekening werd gedaan. Mogelijk wordt de bijdrage van huisstof tot de blootstelling aan PFOS en PFOA hierdoor onderschat. In groenten en water lagen alle meetwaarden voor PFOS en PFOA onder de LOQ waardoor deze niet in rekening konden gebracht worden. Volgens de modellen is ook commerciële voeding een belangrijke bron van PFAS, met een berekende bijdrage tot de blootstelling van 62% voor PFOS en 36% voor PFOA.

2 SITUERING 2.1 WAAROM DEZE STUDIE? Het Steunpunt Milieu en Gezondheid meet al sinds 2002 de aanwezigheid van milieuvervuilende stoffen en hun mogelijke gezondheidseffecten in de mens, bijvoorbeeld in bloed- en/of urinestalen, via het Vlaams Humaan-

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 27 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Biomonitoringprogramma (VHBP). Eén van de doelstellingen van dit programma is het monitoren en opvolgen van gezondheidsrelevante omgevingsblootstelling van de Vlaamse bevolking. Sinds de tweede cyclus (2007 – 2011) van dit VHBP worden ook per- en polyfluoralkylverbindingen of PFAS gemeten in bloedstalen van de deelnemers (pasgeborenen, jongeren en volwassenen). In 2020 werd de vierde cyclus van het VHBP afgerond waarin PFAS werden gemeten in jongeren van 14-15 jaar. Elke cyclus van het VHBP wordt gevolgd door een beleidsvertaling waarbij in samenwerking met stakeholders prioritaire resultaten voor beleidsdoorwerking worden geselecteerd en beleidsaanbevelingen worden geformuleerd (Coertjens et al., 2018). Bij de beleidsdoorwerking van de derde VHBP-cyclus werd duidelijk dat voor enkele PFAS-componenten de beschikbare gezondheidskundige toetsingswaarden werden overschreden bij 77% van de deelnemende volwassenen (50-65 jaar) (Colles et al., 2020). Deze bevinding, en gelet op de mogelijke schadelijke effecten van PFAS-blootstelling (zie verder), gaven aanleiding tot het PFAS-actieplan om blootstelling aan PFAS in Vlaanderen te verminderen. Deze studie is één van de acties uit dit actieplan.

2.2 WAT ZIJN PFAS? PFAS zijn een grote groep van meer dan 6000 individuele poly (gedeeltelijk)- of per (volledig)- gefluoreerde alkylverbindingen (PFAS) (EFSA, 2020). De groep bestaat uit 42 onderverdelingen en bevat zowel korte-keten verbindingen (weinig koolstofatomen) als lange-keten verbindingen (veel koolstofatomen). Deze stoffen vinden vele toepassingen omdat ze zowel water- als vetafstotend zijn. Ze breken moeilijk af waardoor ze verschillende jaren in het leefmilieu aanwezig kunnen blijven.

2.3 WAARVOOR WORDEN PFAS GEBRUIKT? Door hun water-, vuil- en vetafstotende eigenschappen en door hun bestendigheid tegen hoge temperaturen, worden PFAS in vele industriële toepassingen en consumentenproducten gebruikt. De voornaamste toepassingen zijn galvanisatie (verchromingsprocessen), brandblusschuim, behandeling van textiel, papier en verpakkingsmateriaal, kookgerei, cosmetica en huishoudproducten zoals schoonmaakmiddelen, smeermiddelen, verf, lakken, bestrijdingsmiddelen, wax voor vloeren of auto’s (OECD, 2013; ITRC, 2017; Expertisecentrum PFAS, 2018; Health Canada, 2018; OVAM, 2018).

2.4 HOE KOMEN WE IN CONTACT MET PFAS? Via gebruik van de verschillende toepassingen, maar ook door emissies tijdens productieprocessen en calamiteiten, worden PFAS aangetroffen in de verschillende milieucompartimenten (bodem, lucht, sediment, gronden oppervlaktewater). Mensen worden aan PFAS blootgesteld via drinkwater, voedsel, consumentenproducten, bodem en stof. Ze verspreiden zich na opname over het hele lichaam, met de hoogste gehalten in de lever, nieren en in het bloed (ATSDR, 2018).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 28 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

2.5 WAT DOEN PFAS MET ONS LICHAAM? Wetenschappelijke studies bij proefdieren en bij mensen hebben blootstelling aan PFAS in verband gebracht met meerdere gezondheidseffecten zoals verstoren van de hormonenbalans van het lichaam, verhoogde cholesterolgehalten, verstoren van de leverwerking, vermindering van geboortegewicht, verminderen van de kans om zwanger te worden, verhoogd risico op hoge bloeddruk tijdens de zwangerschap en pre-eclampsie (in de volksmond ‘zwangerschapsvergiftiging’), invloed op groei, leercapaciteit en gedrag van kinderen, invloed op het afweersysteem van het lichaam, verhogen van het kankerrisico (Halldorsson et al., 2012; Vaughn et al., 2013; Joensen et al., 2015; Timmermann et al., 2014; Jensen et al., 2015; ATSDR 2018). Verschillende van deze associaties wijzen op hormoonverstorende eigenschappen van PFAS. Bovendien kunnen PFAS ook doorheen de placentabarrière en zo vanuit het bloed van de moeder via de navelstreng naar het ongeboren kind worden doorgegeven. Ook in de studies van het VHBP werden PFOS en PFOA aangetroffen in alle navelstrengbloedstalen van de deelnemende pasgeborenen en hun moeders (Schoeters et al., 2017; Colles et al., 2020). Verschillende studies hebben aangetoond dat ongeboren baby’s in de baarmoeder en kinderen gevoelig zijn aan de gezondheidseffecten van PFAS. Andere gevoelige groepen zijn bijvoorbeeld leverpatiënten en mensen met hoge bloeddruk of hoge cholesterol (ATSDR 2018).

2.6 PFAS EN REGELGEVING Gebruik van PFAS in Vlaanderen wordt gereguleerd door de EU-wetgeving. PFOS en PFOA worden binnen de Europese regelgeving beschouwd als gevaarlijke stoffen. Productie en gebruik van beide stoffen is sterk beperkt door Europese richtlijnen. Ook andere PFAS, zoals PFNA, PFHXS en PFDA zijn inmiddels opgenomen in een lijst van zorgwekkende stoffen, waarvoor productie en gebruik moeten herbekeken worden. In de komende jaren voorziet de EU om toepassingen van PFOS en PFOA nog verder te beperken. Ook bij de metingen in de mens is te merken dat er zich voor PFOS en PFOA een dalende trend begint af te tekenen (Schoeters et al., 2017). Toch konden PFOS en PFOA ook bij de jongeren in de vierde cyclus van het VHBP bij alle deelnemers gemeten worden, en bij de meerderheid ook PFHxS (97%) en PFNA (82%) (Steunpunt Milieu en Gezondheid, 2020). Het is dus belangrijk om de blootstelling van de bevolking aan PFAS te verminderen. Naast brongerichte maatregelen en regelgeving is het in dit kader ook belangrijk om de concentraties aan PFAS in verschillende milieucompartimenten en de blootstellingswegen naar het menselijk lichaam zo goed mogelijk in kaart te brengen om efficiënte en gerichte bijkomende beleidsmaatregelen te kunnen opstellen die daling van de blootstelling kunnen bevorderen. Dit is in overeenstemming met de beleidsnota ‘Omgeving’ 2019-2024 van Minister Demir die stelt dat: “Het aantal nieuwe (chemische) stoffen dat op de markt gebracht worden neemt in snel tempo toe. Van bijzonder belang zijn hierbij de persistente, bio-accumulerende en toxische stoffen die lange tijd in het milieu aanwezig blijven en aldus een bedreiging vormen voor ecosystemen en de menselijke gezondheid. Daarnaast winnen ook nieuwere gezondheidsbedreigingen aan belang, denken we bijvoorbeeld aan micro-plastics, nanopartikels maar ook aan vervangstoffen die alsmaar meer op de markt komen. Vaak zijn de ecologische en humane risico’s verbonden aan deze nieuwe stoffen nog onduidelijk. Daarom is er nood aan meer

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 29 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

wetenschappelijk onderzoek, duidelijke beleidskeuzes (ook op internationaal/Europees niveau) en de toepassing van het voorzorgsprincipe.”

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 30 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

3 ONDERZOEKSVRAGEN Dit project heeft als doel om in een verkennende studie via metingen van PFAS in de mens en in meerdere milieucompartimenten in onze leefomgeving en via aanvullende blootstellingsmodellering meer inzicht te verkrijgen in prioritaire blootstellingswegen waarlangs PFAS vanuit het milieu in het menselijk lichaam terecht komen en in de methode om dit te bestuderen. Uit studies van de tweede en derde cyclus van het Vlaamse Humane Biomonitoringsprogramma (VHBP) is gebleken dat consumptie van lokale voeding, zoals eieren van eigen kippen of groenten uit de moestuin, significant geassocieerd zijn met een hogere blootstelling aan sommige PFAS in de Vlaamse bevolking (Colles et al., 2020). Daarom behoren bodem en eigen geteelde voeding tot de belangwekkende milieucompartimenten voor deze studie. Omdat we 90% van onze tijd binnenshuis doorbrengen en PFAS ook gebruikt worden voor behandeling van textiel, in verven, was- en schoonmaakmiddelen, wordt het binnenmilieu ook als belangwekkend milieucompartiment beschouwd. Om deze mogelijke blootstellingsroutes meer uit te diepen, werden ook de compartimenten leidingwater (orale route), compost en irrigatiewater van de moestuin (orale route via groenten) en het drinkwater van de kippen (orale route via de eieren) opgenomen in de studie. In lijn met de doelstelling van deze opdracht kunnen volgende onderzoeksvragen worden geformuleerd: 1. Wat zijn de gehalten aan PFAS in de verschillende milieucompartimenten in en rond woningen in Vlaanderen, en bij uitbreiding in gewassen en dierlijke producten zoals eieren uit eigen teelt? 2. In welke mate dragen deze milieucompartimenten bij tot de humane blootstelling? 3. Kunnen er factoren geïdentificeerd worden die geassocieerd zijn met de waargenomen variatie in PFASconcentraties? 4. Welke beleidsaanbevelingen kunnen geformuleerd worden, aanvullend op het reeds opgestelde actieplan PFAS?

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 31 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

4 SELECTIE EN REKRUTERING Kandidaten voor deelname aan deze studie werden geselecteerd uit de deelnemers aan de 4de cyclus van het VHBP, die uitgevoerd werd door het Steunpunt Milieu en Gezondheid. Voor het verkrijgen van contactgegevens, reeds uitgevoerde PFAS biomerkermetingen en vragenlijstgegevens van deelnemers aan deze 4de cyclus werd toestemming verkregen van de Toezichtcommissie van het Steunpunt Milieu en Gezondheid. Er werd een ethische dossier samengesteld en door PIH ingediend op 9 december 2020 bij het ethische comité van het UZA als amendement bij het dossier van FLEHS IV. Goedkeuring werd verkregen op 21 december 2020. Van de 610 jongeren die deelnamen aan de 4de VHBP-cyclus werden 125 jongeren geselecteerd die een moestuin en/of eigen kippen hadden. Aan deze jongeren werd een uitnodigingsbrief en toestemmingsformulier per post bezorgd op 14 januari 2021. Op 11 februari werd een herinnering uitgestuurd. Daarna werd iedereen die niet reageerde op de 125 uitgestuurde uitnodigingen opgebeld. Bijkomend werden op 1 maart ook de overige 485 deelnemers gecontacteerd via e-mail. Van de 125 aangeschreven jongeren die in de 4de cyclus van het VHBP een moestuin of kippen hadden, konden er 22 niet bereikt worden, 29 gaven aan geen moestuin of kippen meer te hebben, 43 hadden geen interesse wegens te druk of wegens het protocol en één deelnemer stapte uit de studie. De doelstelling was om 20 deelnemers te rekruteren die toestemming geven voor deelname aan deze studie, en bijkomend 2 deelnemers als reserve. Uiteindelijk konden 19 deelnemers worden ingesloten in de studie. Alle kandidaten die een toestemmingsformulier instuurden, werden door het PIH telefonisch gecontacteerd. Met de geselecteerde deelnemers werden ook telefonisch alle praktische afspraken geregeld. Veldwerkers voor de afname van milieustalen kregen tijdelijk toegang tot het adressenbestand. De timing van het veldwerk (bloedafname, vragenlijsten, teeltdagboekjes, collectie van eieren, nemen van bodemmonsters, verzamelen en bewaren van groenten, huisstofmonsters) werd duidelijk uitgelegd aan de deelnemer (en mogelijk ook aan andere leden van het gezin) en ingepland volgens het opgestelde draaiboek.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 32 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

5 VELDWERK Het veldwerk werd zoveel mogelijk gebundeld om de belasting van de deelnemers minimaal te houden. Bij elke deelnemer werden twee veldwerkmomenten voorzien: 1. Een veldwerkmoment in het voorjaar (maart-april) voor collectie van bodem. 2. Een veldwerkmoment in de zomer (juni-juli) voor collectie van de geteelde groenten, eieren, huisstof en bloed. Het tijdstip van de veldwerkmomenten werd afgesproken met de deelnemende jongeren en hun ouders. Tijdens het veldwerk werd er aandacht besteed aan voorkomen van crosscontaminatie, o.a. door toepassen van de checklist voor PFAS-monstername van OVAM7.

5.1 VRAGENLIJSTEN Voor vragenlijsten (zie bijlage 1) werd gebruik gemaakt van papieren vragenlijsten of een online systeem, afhankelijk van de lengte van de vragenlijst. De vragenlijst werd op voorhand aan de deelnemers bezorgd voor invulling. Op het moment van staalafname (groenten, eieren, huisstof en bloed) werden de ingevulde vragenlijsten overlopen met de studiemedewerker van PIH, eventueel verder aangevuld en meegenomen.

5.2 VELDWERK BODEM Per deelnemer werden volgende bodemmonsters genomen: • 1 mengmonster van de moestuin (indien aanwezig). • 1 mengmonster van de kippenren (indien aanwezig). Voor de staalname van de bodems in de moestuinen en kippenrennen werden de ‘Richtlijnen voor onderzoek van moestuin en kippenren’ van OVAM gevolgd. Bodemmonster moestuin 15 deelstalen tot een diepte van 20cm (volledige schepdiepte) en verspreid over de moestuin werden verzameld met een klein schepje en gecombineerd tot 1 veldstaal in een afsluitbare hoge-densiteit polyethyleen (HDPE)emmer. Bodemmonster kippenren 15 deelstalen tot een diepte van 10cm (halve schepdiepte) en verspreid over de kippenren werden verzameld en gecombineerd tot 1 veldstaal in een afsluitbare HDPE-emmer.

https://www.ovam.be/richtlijnen-voor-pfas-onderzoek

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 33 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De bemonsteringswijze is conform het ‘staalnameprotocol tuinier’ op de website ‘gezonduiteigengrond’8.

5.3 VELDWERK GROENTEN Voor de staalname van de groenten in de moestuinen werden de ‘Richtlijnen voor onderzoek van moestuin en kippenren’ van OVAM gevolgd.

5.3.1 Selectie subset deelnemers voor analyses in groenten PFAS aanwezig in de groenten worden voornamelijk door de planten uit de bodem opgenomen. De selectie van deelnemers waarbij groenten geanalyseerd worden op aanwezigheid van PFAS was dan ook afhankelijk van de PFAS-gehalten in de moestuin van de deelnemers. Er was voorzien om bij 10 deelnemers ook groenten te verzamelen voor PFAS-analyses, waarbij voorrang werd gegeven aan deelnemers waar in de moestuin detecteerbare of verhoogde PFAS-concentraties werden vastgesteld, aangevuld door een relevant aantal moestuinen waar geen of zeer lage PFAS-concentraties werden vastgesteld in de bodemmonsters.

5.3.2 Samenstelling groentepakket Er werd gewerkt met een ‘standaard’ groentepakket dat werd samengesteld door de onderzoekers en bestond uit 4 gewassen, overeenkomstig de code van goed praktijk: een blad-, knol- en wortelgewas en een 4de gewastype bij voorkeur een peulgewas (Tabel 8). De finale selectie van de groenten per gewastype werd mede bepaald door de grootte van de moestuin bij de deelnemers (Is er ruimte genoeg?), de ervaring van de deelnemers en het gemiddelde aandeel in het totale voedingspakket. Tabel 8: Voorgestelde samenstelling van het standaard groentepakket

Bladgewas Knolgewas Wortelgewas Peulgewas

Samenstelling van het groentepakket Voorkeur: sla of spinazie Voorkeur: aardappelen Voorkeur: wortelen Voorkeur: bonen of erwten

Aan elke deelnemer werd een pakket plantgoed ter beschikking gesteld bestaande uit: - Wortelen: variëteit ‘Nantes halflange’ - Sla: variëteit ‘Krulsla Lollo bionda’ - Bonen: variëteit ‘Tuinbonen Scorpio’ - Aardappelen: variëteit ‘Triplo’ Dit pakket werd overhandigd tijdens de bemonstering van de bodem van de moestuin, samen met plantinstructies (zie bijlage 2). 8

https://www.gezonduiteigengrond.be/

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 34 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

5.3.3 Telen van de groenten Het nodige plantgoed/zaden werd door de onderzoekers aan de deelnemers bezorgd (bv. 10-tal slaplantjes of slazaad, wortelzaad, bonenzaad, …), samen met de instructies en contactgegevens voor eventuele vragen bij de procedure. De deelnemers konden dan zelf de gewassen zaaien, planten en opkweken tot aan het oogstmoment, overeenkomstig met de bijgeleverde instructies.

5.3.4 Oogsten van de groenten Staalname van de groenten gebeurde zonder hulpmiddelen en groenten werden geplukt met Nitril handschoenen aan. Groenten werden verzameld in HDPE-staalnamezakken, 1 type groente per zak en ter plaatse gewogen. Tabel 9: overzicht van de te collecteren hoeveelheden.

Gewicht (g)

Aantal stuks

Minimaal

Optimaal

Minimaal

Optimaal

Aardappel

500

1000

5 (van 3 planten)

10 (van 5 planten)

Wortel

200

500

5 stuks

10 stuks

Sla

500

1000

3 stuks

5 stuks

Boontjes zelf

500

1000

50 stuks

100 stuks

Waar mogelijk werden de optimale hoeveelheden bemonsterd. Echter waren niet bij alle deelnemers deze hoeveelheden groenten voorhanden op het moment van staalname. Bij deze deelnemers werd de maximaal beschikbare hoeveelheid groenten geoogst.

5.4 VELDWERK EIEREN Gespreid over een aantal weken werden door de deelnemers een 10 à 15-tal eieren van hun eigen kippen verzameld voor analyse. De eieren werden door de deelnemers zelf verzameld en bewaard bij 4°C (koelkast) tot ze door de toegewezen veldwerker werden opgehaald op hetzelfde tijdstip dat de monstername van de groenten, huisstof en bloedafname werd uitgevoerd. Daarna werden de eieren voor verdere verwerking en analyse overgemaakt aan het laboratorium.

5.5 VELDWERK HUISSTOF Het huisstof werd actief bemonsterd met een stofzuiger volgens het protocol van Harrad et al. (2008). Het protocol voorziet erin om een huisstofmonster te verzamelen door een vloeroppervlak af te bakenen en te bemonsteren m.b.v. een stofzuiger. Het huisstof werd gecollecteerd in een filterzakje dat achter de stofzuigermond wordt geplaatst. Het huisstofmonster werd uitgevoerd door een toegewezen veldwerker met kennis van het bemonsteringsprotocol om dit zo vergelijkbaar mogelijk toe te passen op de verschillende

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 35 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

locaties, en om crosscontaminatie te vermijden. Aan de deelnemers werd gevraagd om voorafgaand aan de monstername (gewoonlijk 1 week) de betrokken ruimtes niet te stofzuigen of te poetsen met nat. De huisstofmonsters werden afgesloten naar het labo getransporteerd. In het labo werden de monsters bewaard bij -20°C tot het moment van analyse.

5.6 VELDWERK COMPOST Met behulp van een metalen schep werden 15 deelstalen verspreid over de composthoop verzameld en gecombineerd tot 1 veldstaal in een afsluitbare HDPE-emmer.

5.7 VELDWERK WATER Het drinkwater van de kippen en het irrigatiewater van de moestuin werden bemonsterd door een veldwerker. Dit water kon bestaan uit regenwater, grondwater of leidingwater. Het type water werd per staal genoteerd. Het water werd verzameld in 50 ml HDPE-flesjes. De waterstalen werden in duplo genomen. -

Het flesje werd gevuld zonder bellen en werd afgesloten meteen na staalname: o Bij staalname aan een kraan werd de kraan voldoende lang geopend om het dood volume van de kraan weg te spoelen (minimaal 10 L). o Bij staalname uit een vat werd een schepmonster genomen waarbij vermeden werd om oppervlakkig water te bemonsteren (minimale diepte 5 cm). o Bij staalname uit een put werd een deelstaal verzameld op dezelfde wijze zoals de deelnemer normaliter water neemt uit de put (bv. met een emmer). Vervolgens werd een schepstaal genomen uit dit deelstaal waarbij vermeden werd om oppervlakkig water te bemonsteren (minimale diepte 5 cm).

Door de deelnemers zelf werd leidingwater bemonsterd. Hiervoor kregen de deelnemers 2 flesjes en een staalnameprotocol (zie bijlage 3) per e-mail toegestuurd. Er werd gevraagd om eerst een emmer van 10 L te vullen gedurende 10 minuten, zodat het stilstaande water in de leidingen eerst wegliep. Er werd gevraagd om dan 2 flesjes te vullen zonder de kraan te sluiten. De gevulde flesjes werden in een plastiek zak in de koelkast (4°C) bewaard tot ze werden opgehaald.

5.8 VELDWERK BLOED Bij de deelnemers werd tijdens het veldwerk minstens 5 ml bloed afgenomen door ervaren studieverpleegkundigen. De deelnemers hoefden niet nuchter te zijn op het moment van de bloedname. De veneuze bloedafname werd uitgevoerd met een vlindernaaldje en het bloed werd opgevangen in een 10 ml stolbuis. Na collectie werden de primaire monsters gecentrifugeerd en werd het serum in een aparte tube

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 36 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

bewaard. De monsters werden in een koelbox naar VITO of PIH vervoerd voor verdere verwerking en na de verwerking tijdelijk bewaard bij -80°C tot de PFAS-analyses werden uitgevoerd door de laboratoria. Het verzamelde serum werd geregistreerd met behulp van een computergestuurd inventarisatiesysteem (LIMS (Laboratory Information Management System), Labvantage-software) in de biobank “Biobank@VITO” (Mol, België, ID:BB190064) conform de geldende Belgische regelgeving betreffende het gebruik van menselijk lichaamsmateriaal voor wetenschappelijk onderzoek (Wet 2008) en het Koninklijk Besluit betreffende biobanken (Belgisch Staatsblad 05.02.2018). Na afloop van de chemische analyses werden er geen restmonsters bewaard in de biobank.

5.9 VEILIGHEIDSMAATREGELEN I.K.V. CROSS-CONTAMINATIE Om cross-contaminatie te vermijden met PFAS die aanwezig konden zijn in de omgeving van de staalname, werden een aantal maatregelen genomen door de veldwerker om te vermijden dat de stalen gecontamineerd werden met PFAS. Deze maatregelen zijn gebaseerd op de “Richtlijn PFAS-onderzoek” van OVAM, dd. 3/6/2020 en omvatten: - Persoonlijke verzorgingsmiddelen werden niet gebruikt op de dag van staalname (e.g. handcrème, zonnebrandproducten, muggenmelk, …); - Het dragen van kledij die gewassen werd zonder wasverzachter; - Regenkledij of kledij die waterdicht werd gemaakt werd niet gedragen; - De recipiënten waarin de stalen werden verzameld werden zo snel mogelijk afgesloten om stofinval van de omgeving te vermijden; - Er werden geen markeringen rechtstreeks op plastic zakken aangebracht, markeringen op emmers werden aangebracht op het deksel na sluiten van de emmer; - Het materiaal voor staalname is samengesteld uit roestvrij staal (e.g. schepje); - Het staalschepje werd tussen verschillende stalen gereinigd met PFAS-vrije papieren handdoek en zuiver water; - De staalnamerecipiënten zijn samengesteld uit HDPE (e.g. zakken, emmers en flesjes); - De stalen werden gekoeld getransporteerd in een elektrische koelbox zonder koelelementen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 37 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

6 KWALITEITSBEWAKING EN GEGEVENSBESCHERMING Iedere deelnemer kreeg een uniek studienummer. Adressen van de deelnemers waren enkel beschikbaar voor de studiearts en de veldwerkers die ter plaatse moeten gaan voor monsterafname. Voor alle andere onderzoekers en betrokkenen waren enkel de unieke studienummers zichtbaar. De verschillende kritische fasen die kwaliteitsbewaking vereisten, zijn: - Pre-analytische fase: de fase van het onderzoek waarin het veldwerk werd voorbereid en uitgevoerd. Concreet houdt deze fase in: • afname van de stalen: recipiënt controle; • labelen van de tubes; • coderen van de monsters (identificatie); • bewaren van de monsters; • transport van de monsters; • opslag van de monsters in veldwerkcoördinatiecentrum en daarna centraliseren in een coördinatiecentrum voor stockage en analyse van monsters. Aandachtspunten die werden behandeld in deze fase zijn: • Expertise veldwerkers in verband met bloedafname, verzamelen van huisstof, groenten en bodem; • Het ontwerp van een registratiesysteem voor monsters: codeboek; • Verbinden van de monsters en het “informed consent” of toestemmingsformulier; • Registratie van de monsters op de onderzoeklocatie: inschrijven monstercodes; • Vervoer + inventarisatie inkomende monsters in veldwerkcoördinatiecentrum; • Vervoer + inventarisatie inkomende monsters in coördinatiecentrum voor stockage en analyse van stalen. - Analytische fase: de fase van het onderzoek waarin de analyses op de monsters werden uitgevoerd. Aan de uitvoerende labo’ s werden kwaliteitseisen gesteld o.a. op vlak van zuiverheid van de recipiënten, QA certificaten en/of deelname aan ringtesten, detectielimieten, ervaring met de analysen, kwantitatieve of kwalitatieve meting. - Postanalytische fase: in deze laatste fase, na de analyses, werd aan de volgende stappen aandacht besteed: • Overdracht van analysedata van de analyselabo’s naar het coördinatiecentrum voor stockage en analyse van monsters: communicatie over resultaten + controle van meeteenheid; • Archivering van deze originele datafile documenten; • Dubbele ingave analysedata in een database; • Kwaliteitscontroles op de ingebrachte gegevens door opvragen van beschrijvende statistiek en door alle waarden buiten het 5-95ste percentielinterval te controleren tegen de originele documenten.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 38 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

7 CHEMISCHE ANALYSES 7.1 SELECTIE VAN TE METEN PFAS-COMPONENTEN Fysisch-chemische eigenschappen, gedrag en de verspreiding in het milieu van PFAS hangen in hoge mate samen met ketenlengte (Figuur 1). Onder vergelijkbare milieuomstandigheden ligt de overgang tussen slecht of goed uitloogbaar, oplosbaar, biobeschikbaar, etc. bij de sulfonzuren (zoals PFOS) bij een ketenlengte van 6 koolstofatomen, en bij de carbonzuren (zoals PFOA) bij een ketenlengte van 8 koolstofatomen. Naast het gedrag en de verspreiding in het milieu bepaalt de ketenlengte vervolgens de routes waarlangs en de mate waarin planten, dieren en de mens PFAS opnemen. Opname verschilt bijgevolg tussen alle PFAS. Kortere PFAS-ketens zijn mobieler in water en bodem waardoor deze makkelijker opgenomen worden door planten. Hierdoor is het aandeel van drinkwater en plantopname tot de totale blootstelling hoger voor kortere ketens. De binding op serumeiwitten is hoger voor deze verbindingen, maar hun halfwaardetijd in het serum lager in vergelijking met de langere ketens. Langere ketens accumuleren in hogere mate in dierlijke producten (OECD, 2013; ITRC, 2017; Expertisecentrum PFAS, 2018; Health Canada, 2018; OVAM, 2018).

Figuur 1: Schematische voorstelling van de invloed van de ketenlengte van PFAS op hun gedrag in het milieu en opstapeling in de voedselketen (eigen aanpassing van schema in Expertisecentrum PFAS, 2018).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 39 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De bedoeling was om in alle verzamelde monsters dezelfde PFAS-componenten te meten. De gebruikte meetmethodes bij VITO en UAntwerpen bij de start van de studie lieten kwantitatieve bepaling toe van volgende PFAS (Tabel 10) in alle matrices (bodem, groenten, eieren, huisstof en serum): Tabel 10: PFAS-componenten die kwantitatief bepaald werden in alle verzamelde monsters.

PFAS Perfluor carboxyl zuren (PFCA's) perfluoro-n-butaanzuur perfluor-n-pentaanzuur perfluor-n-hexaanzuur

Afkorting

CAS nr

PFBA PFPeA PFHxA

375-22-4 2706-90-3 307-24-4

perfluor-n-heptaanzuur perfluor-n-octaanzuur

PFHpA PFOA

375-85-9 335-67-1

perfluor-n-nonaanzuur perfluor-n-decaanzuur perfluor-n-undecaanzuur perfluor-n-dodecaanzuur perfluor-n-tetradecanoic acid Perfluor sulfonaat zuren (PFSA's) perfluor-n-butaansulfonzuur Perfluor-n-pentaansulfonzuur

PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFTeDA

375-95-1 335-76-2 2058-94-8 307-55-1 376-06-7

PFBS PFPeS

375-73-5 2706-91-4

perfluor-n-hexaansulfonzuur perfluor-n-heptaansulfonzuur perfluor-n-octaansulfonzuur Precursoren en vervangproducten

PFHxS PFHpS PFOS

355-46-4 375-92-8 1763-23-1

4:2 fluortelomeersulfonzuur 6:2 fluortelomeersulfonzuur

4:2 FTS 6:2 FTS

757124-72-4 27619-97-2

8:2 FTS HFPO-DA (GenX)

39108-34-4 13252-13-6

ADONA

919005-14-4

8:2 fluortelomeersulfonzuur hexafluorpropyleenoxidedimeerzuur 4,8-dioxa-3H-perfluornonaanzuur

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 40 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Daarnaast zijn er ook enkele PFAS (Tabel 11) die bij de start van de studie wel kwantitatief konden bepaald worden in de eieren, maar indicatief (met meetonzekerheid > 50%) in de overige monsters (bodem, groenten, huisstof en serum): Tabel 11: PFAS componenten die kwantitatief bepaald werden in de eieren en indicatief in de overige monsters (bodem, groenten, huisstof en serum).

PFAS perfluor-n-tridecaanzuur perfluor-1-decaansulfonzuur

Afkorting PFTrDA

CAS nr 72629-94--8

PFDS

335-77-3

Sinds de verhoogde aandacht voor de PFAS-problematiek in de regio rond 3M te Zwijndrecht (april 2021), werd er veel geïnvesteerd in het uitbreiden en optimaliseren van de meetmethodes voor PFAS in verschillende media. Bijkomend was er ook zeer veel vraag naar PFAS-metingen in monsters allerhande afkomstig uit de getroffen regio. Als gevolg hiervan werden in de verschillende media die in de huidige studie gecollecteerd werden niet altijd dezelfde PFAS-componenten gemeten. Het aantal gemeten componenten varieert van 16 PFAS in serum tot 46 PFAS in compost en groenten. Een overzicht van de gemeten PFAS per matrix en de behaalde kwantificatielimieten (LOQ) is te vinden in bijlage 4, een beschrijving van de kwaliteitscontroles op de metingen is te vinden in bijlage 5. Tot voor kort was vooral de lineaire vorm van de PFAS-componenten die werd gemeten en in wetenschappelijke studies werd onderzocht. Voor sommige PFAS, zoals PFOS, PFOA en PFHxS, bestaat het technische mengsel dat ook in de natuur en de mens wordt teruggevonden uit zowel lineaire als vertakte isomeren. Tijdens de looptijd van deze studie waren voor de vertakte isomeren geen geschikte referentiestandaarden voorhanden. Er zijn momenteel ook nog geen duidelijke regelgevingen en internationale afspraken omtrent de rapportage van deze isomeren. In deze studie werden zowel de lineaire vormen, als de som van de lineaire en vertakte vormen (totaal) gekwantificeerd, gebruikmakend van de referentiestandaard van de lineaire vorm. Dit is momenteel de gangbare praktijk in de meeste laboratoria die dergelijke data rapporteren.

7.2 ANALYSES IN BODEM De bepaling van de perfluorverbindingen in bodem werd uitgevoerd door VITO (GOAL). Om de perfluorverbindingen in de bodem te bepalen, werden de monsters overnacht gedroogd bij een temperatuur van 40°C en nadien geëxtraheerd met methanol en opgeconcentreerd voor injectie. Het residu werd getransfereerd naar een LC-vial en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met een massaspectrometer als detector (LC-MS/MS). De LOD en LOQ van de methode is respectievelijk 0,1 μg/kg in bodem en 0,2 µg/kg in bodem. Momenteel heeft VITO GOAL geen accreditatie voor de metingen in bodem (wel in water) en de metingen werden dan ook uitgevoerd volgens de nodige kwaliteitseisen zoals gespecifieerd voor die van water.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 41 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De meetmethode van water was dezelfde als die van bodem, enkel de monstervoorbereiding diende anders te gebeuren.

7.3 ANALYSES IN GROENTEN De verse groenten werden bij de deelnemers geoogst door de studiemedewerker en overgebracht naar het laboratorium. Daar ondergingen de groenten een gepaste voorbehandeling die afgestemd was op de behandeling die nodig is voor consumptie (Tabel 12). Deze voorbehandelingen gebeurden steeds in het laboratorium alvorens de groenten gehomogeniseerd werden. Wassen gebeurde met milli-Q-water. Enkel de eetbare delen werden gehomogeniseerd. Tabel 12: Voorziene voorbehandeling van de verschillende groenten in het standaardpakket.

Bladgewas Knolgewas Wortelgewas Peulgewas

Samenstelling van het groentepakket Sla (of spinazie) Aardappelen Wortelen Bonen

Voorbehandeling Gewassen Geschild en gewassen Geschild en gewassen Gewassen

De bepaling van de perfluorverbindingen in groenten werd uitgevoerd door VITO (GOAL), aan de hand van LCMS-MS. Om perfluorverbindingen in groenten te bepalen, werden de monsters geëxtraheerd met methanol en opgeconcentreerd voor injectie. Eventueel was een verdere opzuivering met solid phase extractie of met QuEChERS (Quick, Easy, Cheap, Effective, Rugged en Save) nodig om de gewenste LOQ te behalen. Het residu werd getransfereerd naar een LC-vial en geanalyseerd met vloeistofchromatografie en met een massaspectrometer als detector (LC-MS/MS). Streefwaarden voor de LOD en LOQ van de methode is respectievelijk 0,1 μg/kg in 0,2 µg/kg in groenten. Momenteel heeft VITO GOAL geen accreditatie voor de metingen in groenten (wel in water) en de metingen werden dan ook uitgevoerd volgens de nodige kwaliteitseisen zoals gespecifieerd voor die van water. De meetmethode van water was dezelfde als die van groenten, enkel de monstervoorbereiding diende anders te gebeuren.

7.4 ANALYSES IN EIEREN De bepaling van de perfluorverbindingen in de eieren werd uitgevoerd door de Universiteit Antwerpen (ECOSPHERE). De gehele ei inhoud werd gehomogeniseerd m.b.v. een staafmixer. De eistalen werden geëxtraheerd met acetonitril waarna de stalen verder werden opgezuiverd met een protocol op basis van actieve kool, beschreven door Powley et al. (2005), met kleine aanpassingen. De stalen werden opgeconcentreerd voor injectie met behulp van een rotationele vacuüm centrifuge. Het finale extract werd gefiltreerd en vervolgens geanalyseerd met vloeistofchromatografie, gekoppeld aan een massaspectrometer (UPLC-MS/MS).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 42 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Kwantificatielimieten (LOQ’s, bijlage 4) werden bepaald in matrix als de concentratie die overeenkomt met een signaal-ruis ratio van 10. Extractie rendementen werden bepaald door de interne standaard piekoppervlakte (IS Area) van de stalen te vergelijken met de IS Area van een niet-geëxtraheerde standaard mix (zelfde concentratie als toegevoegd aan de stalen). Ten slotte werd de spike recovery van de verschillende PFAS bepaald, als maat voor nauwkeurigheid, door een triplicaat van één eistaal te spiken met een 1:1 ongelabeld:gelabelde standaard mix. De spike recovery (%) werd dan berekend als de afwijking van de toegevoegde hoeveelheid standaard. Meer informatie hierover is te vinden in bijlage 5.

7.5 ANALYSES IN HET HUISSTOF De bepaling van de perfluorverbindingen werd analoog uitgevoerd als de bodemmonsters aan de hand van LCMS-MS. De stalen werden door VITO (GOAL) geanalyseerd. Om perfluorverbindingen in het huisstof te bepalen, werden de monsters geëxtraheerd met methanol en opgeconcentreerd voor injectie. De vloeistof werd getransfereerd naar een LC-vial en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met een massaspectrometer als detector (LC-MS/MS). Het gehalte van de verschillende PFAS werd berekend met de interne standaard methode.

7.6 ANALYSES IN BLOED De bepaling van PFAS in deze stalen werd uitgevoerd worden door VITO (GOAL), aan de hand van LC-MS-MS. Om perfluorverbindingen in serum te bepalen, werden de monsters rechtstreeks gemeten zonder een preconcentratie of opzuiveringstechniek toe te passen (dilute-and-shoot techniek). Dit betekent dat het serummonster eerst verdund werd met een gepast solvent waarna interne standaarden werden toegevoegd. Na neerslaan van de eiwitten werd de bovenstaande vloeistof getransfereerd naar een LC-vial en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met een massaspectrometer als detector (LC-MS/MS). De methode is enkel van toepassing op humane serum-stalen en heeft volgend werkgebied: 0,15 – 30 μg/l PFC in serum. De LOQ is 0,2 µg/l. Om de vergelijkbaarheid van de resultaten doorheen verschillende campagnes te garanderen werden 2 biobankstalen (serumpool) hermeten. Er werden ook 3 biobankmonsters uit de 4de cyclus van het VHBP opnieuw gemeten.

7.7 ANALYSES IN COMPOST De compostmonsters werden voor analyse gedroogd volgens CMA/2/IV/1 (https://reflabos.vito.be/2021/CMA_2_IV_1.pdf). Aan het gedroogde monster wordt er een gekende hoeveelheid water toegevoegd. Vervolgens werden gekende hoeveelheden isotoopgemerkte perfluorverbindingen toegevoegd. Het monster werd dan geëxtraheerd met acetonitrile. Na schudden en vortexen werd een mengsel van zouten toegevoegd. Van het supernatans werd een fractie afgenomen en hieraan worden de QuEChERS toegevoegd. Het mengsel werd geschud en gecentrifugeerd. Van het supernatans werd een hoeveelheid ingedampt. Het residu werd opgenomen in een gekend volume mobiele fase en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met massaspectrometrische detectie (LC-MS/MS). Streefwaarden

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 43 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

voor de LOQ zijn 0,2 µg/Kg droge stof in compost. Momenteel heeft VITO GOAL een ISO17025 accreditatie voor de metingen in water, bodem en serum. Echter voor compost heeft VITO geen accreditatie, de metingen worden dan ook uitgevoerd volgens de nodige kwaliteitseisen zoals gespecifieerd voor die van water.

7.8 ANALYSES IN WATER De bepaling van de perfluorverbindingen in water werd uitgevoerd aan de hand van LC-MS-MS volgens e WAC_IV_A_025 procedure9. Aan waterstalen werden gekende hoeveelheden isotoopgemerkte perfluorverbindingen toegevoegd. De waterstalen werden vervolgens geëxtraheerd met vaste fase extractie (solid phase extraction, SPE). De vaste fase werd geëlueerd met methanol en het methanolextract wordt ingedampt. Het residu werd opgenomen in een gekend volume mobiele fase en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met massaspectrometrische detectie. Het gehalte van de verschillende PFAS werd berekend aan de hand van de interne standaard methode. Streefwaarden voor de LOQ zijn 10 ng/l voor drink-, gronden oppervlaktewater en 20 ng/l voor afvalwater.

https://esites.vito.be/sites/reflabos/2020/Online%20documenten/WAC_IV_A_025.pdf-

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 44 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

8 GEGEVENSVERWERKING EN STATISTISCHE ANALYSES 8.1 OPSTELLEN VAN DE DATABANK Alle gegevens van het veldwerk en de vragenlijsten werden samengebracht in een centrale databank. Er werd een codeboek opgesteld volgens de richtlijnen die gehanteerd worden binnen het Steunpunt Milieu en Gezondheid, zodanig dat koppeling van de data aan de centrale databank van het Steunpunt M&G mogelijk was. Namen en adressen van deelnemers werden niet opgenomen in de onderzoeksdatabank. De meetresultaten werden overgenomen uit de elektronische datasheets die werden aangeleverd door de uitvoerende laboratoria. De koppeling van de vragenlijst gegevens en toxicologische gegevens gebeurde op basis van een uniek codenummer. Na het koppelen van de gegevens werd er nog een kwaliteitscontrole uitgevoerd: 1. Is de informatie voor elke deelnemer beschikbaar in alle databestanden. 2. Komt de (overlappende) info in de verschillende databestanden overeen (bijv. leeftijd wordt meerdere keren bevraagd). 3. Voor de vragenlijsten die op papier werden ingevuld, werden nog enkele bijkomende kwaliteitscontroles gedaan.

8.2 BESCHRIJVING VAN DE STUDIEPOPULATIE Voor continue variabelen werd de mediaan met de P5-P95 range gegeven, voor binaire of categorische variabelen werd de frequentieverdeling over de categorieën gegeven aan de hand van aantal deelnemers en percentage deelnemers. De volgende kenmerken werden beschreven: ❖ Persoonskenmerken: leeftijd en geslacht. ❖ Kenmerken van de moestuin: moestuin en/of kippen, grootte van de moestuin, compost, aanwezigheid grondwaterput, diepte van de put, gebruik van het grondwater, irrigatie van de moestuin en gebruik van bestrijdingsmiddelen. ❖ Kenmerken van de kippen: aanwezigheid, afkomst, toegang tot composthoop, voeding, voederplaats, drinkwater, grootte en begroeiing van de scharrelruimte, ouderdom kippenhok en gebruik insectenverdelgers. ❖ Kenmerken van consumptie: consumptie van eieren van eigen kippen, consumptie van groenten en fruit uit eigen tuin. ❖ Kenmerken van de woning: bouwjaar, roken in de woning, verbouwingen, decoratie, waterleiding, ventileren, verluchten, aantal buitenmuren, aantal ramen, type ramen, type vloeren en type muurkleding en type textiel in de ruimte.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 45 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

❖ Gebruik van producten: frequentie van gebruik PFAS-bevattende producten door de deelnemers binnenshuis met opdeling naar: geurverspreiders, pesticiden, anti-vlooimiddelen, schimmelwerende producten, bleekmiddelen, spuitbussen of sprays, verf, vernis of lak, boenmiddel, dichtingsproducten en behandeling van schoenen, kleding, tapijt, gordijnen, meubels, vloeren. ❖ Poetsgedrag: frequentie van stofzuigen en nat poetsen. Een volledig overzicht van de beschrijvende statistiek werd opgenomen in bijlage 6, en een selectie hiervan zal rechtstreeks in het rapport vermeld worden in Tabel 16.

8.3 BESCHRIJVENDE STATISTIEK VAN DE PFAS-GEHALTES IN DE VERSCHILLENDE MATRICES De kwantificatielimiet (LOQ) die door het laboratorium werd doorgegeven, werd gebruikt als limiet om waarden te rapporteren. Voor de verschillende PFAS-componenten werd de beschrijvende statistiek weergegeven die bestaat uit aantal stalen boven de kwantificatielimiet (LOQ), geometrisch gemiddelde, P25, P50 en P75. Voor de berekening van deze parameters werden de meetwaarden onder de LOQ gelijkgesteld aan de helft van de LOQ. Bij het rapporteren van de beschrijvende statistiek wordt rekening gehouden met de bescherming van persoonsgegevens volgens de principes gepubliceerd door het Research Data Centres of the Federal Statistical Office en de Statistical Offices of the Federal States in Duitsland10. Hierin wordt bepaald welke percentielen kunnen worden weergegeven afhankelijk van de grootte van de onderzoeksgroep, zijnde: - P50 bij N ≥ 6 - P25 tot en met P75 bij N ≥ 12 - P10 tot en met P90 bij N ≥ 30 - P5 tot en met P95 bij N ≥ 60 - P1 tot en met P99 bij N ≥ 300 Voor PFAS-componenten met meer dan 50% van de meetwaarden onder de LOQ werd enkel de relevante percentielen weergegeven. Indien een percentiel onder de LOQ ligt, staat in de tabel ‘<LOQ’ voor dit percentiel en wordt ook geen betrouwbaarheidsinterval gegeven. Voor percentielen boven de LOQ met de ondergrens van het 95% betrouwbaarheidsinterval onder de LOQ, wordt voor deze ondergrens ’<LOQ’ weergegeven.

8.4 VERGELIJKING MET HET 4DE VHBP De meetwaarden in serum werden ook vergeleken met de meetwaarden gerapporteerd in de 4de VHBP-cyclus om een inschatting te maken over de evolutie sinds de eerste meting bij deze deelnemers. Voor deze vergelijking werd gebruik gemaakt van grafische methodes, gebaseerd op de mediaan, het 25ste en 75ste percentiel. Statistische significantie werd nagegaan met de Wilconxon signed-rank test. 10

Research Data Centres of the Federal Statistical Office en de Statistical Offices of the Federal States (2017) Regulations on the analysis of microdata.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 46 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

8.5 VERGELIJKING MET GEZONDHEIDSKUNDIGE TOETSINGSWAARDEN In opdracht van OVAM werd een voorstel uitgewerkt voor toetsingswaarden en streefwaarden voor PFAS in bodem en toetsingswaarden voor drinkwater en grondwater11. Dit voorstel werd overgenomen in een tijdelijk handelingskader voor milieucompartimenten en door de opdrachthouder voor de aanpak van de PFASproblematiek voorgelegd aan de Vlaamse regering. Tabel 13: Toetsingswaarden en streefwaarden voor bodem met bestemmingstype wonen en toetsingswaarden voor drinkwater en grondwater (bron: voorstel werkgroep Handelingskader).

Bodem woonzone Tijdelijke toetsingswaarde Streefwaarde Drinkwater/grondwater Europese limietwaarde Gezondheidskundige toetsingswaarde afgeleid van EFSA TWI12

PFOS

PFOA

3,8 µg/kg ds 1,5 µg/kg ds

4,3 µg/kg ds 1,0 µg/kg ds

Som 4 PFAS*

Som 20 PFAS$

Som alle PFAS

0,1 µg/l

0,5 µg/l

4 ng/l

* lineair + vertakt PFOA, PFNA, lineair + vertakt PFHxS, lineair + vertakt PFOS, $PFBA, PFPeA, PFHxA, PFHpA, lineair+vertakt PFOA, PFNA, PFDA, PFDoA, PFUnA, PFTrA, PFBS, PFPeS, PFHxS, PFHpS, lineair+vertakt PFOS, PFNS, PFDS, PFDoS, PFUnS, PFTrS

Opmerking: De gezondheidskundige toetsingswaarde die werd afgeleid van de EFSA TWI (2020) bedraagt 4 ng/l voor de som van PFOS, PFHxS, PFOA en PFNA, wat lager is dan de kwantificatielimiet voor leidingwater (20 ng/l) in deze studie. Vergelijking met deze toetsingswaarde is bijgevolg niet zinvol. Voor PFAS-gehalten in serum zijn toetsingswaarden beschikbaar voor PFOS en PFOA (HBM-I en -II waarden afgeleid door de Duitse Humane Biomonitoringcommissie13) en voor de som van PFOA, PFNA, PFHxS en PFOS gebaseerd op de afgeleide toelaatbare wekelijkse inname door de Europese Voedselveiligheid Autoriteit (EFSA, 2020). Voor een vergelijking van de PFAS-serumgehalten met de gezondheidskundige toetsingswaarden verwijzen we naar de resultaten van de Vlaamse referentiecampagne van de 4de cyclus van het Vlaamse humanebiomonitoringsprogramma, terug te vinden op de website van het Steunpunt Milieu en Gezondheid14. 11

OVAM (2022) Toetsingswaarden voor PFOS en PFOA in bodem en voor PFAS in grondwater. Aanvulling bij basis voor risico-evaluaties. https://ovam.vlaanderen.be/documents/177281/789862/Toetsingswaarden+voor+PFOS+en+PFOA++in+bodem+en+voor+PFAS+in+grondwater_vanaf_19042022.pdf/24a04e 36-4094-ba6e-f2c9-72a13eb99b17 12 Vlaamse Milieumaatschappij (2021) Perfluorverbindingen in drinkwater

Hölzer et al., 2021 https://doi.org/10.1016/j.yrtph.2021.104862 en Schümann et al., 2021 https://doi.org/10.1016/j.yrtph.2021.104868 13

https://www.milieu-en-gezondheid.be/

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 47 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

8.6 BIJDRAGE VAN DE MILIEUCOMPARTIMENTEN TOT DE PFAS-GEHALTES IN SERUM Met behulp van onderstaande statistische methodes werd bepaald welke milieucompartimenten bijdragen tot de humane blootstelling aan PFAS. Omwille van de beperkte omvang van de studiepopulatie (19 deelnemers) werd voornamelijk gebruik gemaakt van niet-parametrische statistische methodes. De volgende relaties werden onderzocht: 1. PFAS in serum x PFAS in eieren 2. PFAS in serum x PFAS in groenten: blad-, peul-, wortelen knolgewassen 3. PFAS in serum x PFAS in het huisstof 4. PFAS in serum x PFAS in leidingwater 5. PFAS in serum x PFAS in de bodem moestuin 6. PFAS in serum x PFAS in de bodem kippenren De correlaties tussen PFAS-componenten in serum en PFAS-componenten in de verschillende milieucompartimenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman rank correlatietest of de Wilcoxon matched pairs signed rank test naargelang de volgende voorwaarden (Tabel 14): 1. PFAS-componenten met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen. In dit geval werden waarden onder de LOQ vervangen door de helft van de LOQ (medium bound) waarvoor dan de Spearman rank correlatietest werd uitgevoerd. 2. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U test uitgevoerd in het geval de X-variabele continu is en de Y-variabele categorisch is, of de Chi-kwadraat test (blauwe arcering) in het geval dat zowel de Xen Y-variabele variabelen categorisch zijn. 3. PFAS-componenten met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ werden niet statistisch geanalyseerd omdat er te weinig data beschikbaar zijn.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 48 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 14: overzicht van de statistische analyses om correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de verschillende milieucompartimenten te bepalen.

PFAS-gehaltes in milieucompartimenten (y-variabele)

Continu (> 60% resultaten > LOQ)

Categorisch (40-60% resultaten > LOQ) Categorisch (<40% resultaten > LOQ)

PFAS-gehaltes in serum (x-variabele) Continu Categorisch (>60% resultaten > LOQ) (40-60% resultaten > LOQ) Spearman rank Wilcoxon matched pairs correlatietest signed rank test (waarden onder LOQ vervangen door medium bound) Wilcoxon matched pairs Chi-kwadraat test signed rank test /

Categorisch (<40% resultaten > LOQ)

8.7 PFAS-GEHALTES EN DETERMINANTEN VAN BLOOTSTELLING Met behulp van onderstaande statistische methodes werden factoren geïdentificeerd die geassocieerd zijn met de waargenomen variatie in PFAS-concentraties. Omwille van de beperkte omvang van de studiepopulatie (19 deelnemers) werd voornamelijk gebruik gemaakt van niet-parametrische statistische methodes. Op basis van de informatie in de vragenlijsten werden variabelen geconstrueerd die de lokale situatie (zoals begroeiing van de kippenren, type voeding van de kippen) en het gedrag van de deelnemers (zoals composteren, consumptie van eigen geteelde voeding, poetsen) in kaart brengen. Om de statistische significantie van deze associaties te testen, werd gebruik gemaakt van de Spearman rank correlatietest voor verklarende factoren met 2 categorieën en de Kruskal-Wallis test voor verklarende factoren met meer dan 2 categorieën. In het geval de PFAS-biomerker werd omgezet in een categorische variabele, werd de Wilcoxon rank sum test (2 categorieën) of Chi-kwadraattest (>2 categorieën) uitgevoerd (zie ook Tabel 15): 1. PFAS-componenten en/of determinanten met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen. In dit geval werden waarden onder de LOQ vervangen door de helft van de LOQ (medium bound) waarvoor dan de Spearman rank correlatietest, Mann-Whitney U-test of Kruskal-Wallis test werd uitgevoerd naargelang de resultaten continu zijn of het aantal categorieën. 2. PFAS-componenten en/of determinanten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U-test of Chi-kwadraattest uitgevoerd naargelang het aantal categorieën.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 49 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

3. PFAS-componenten en/of determinanten met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ werden niet statistisch geanalyseerd omdat er te weinig data zijn. Tabel 15: overzicht van de statistische analyses om significantie tussen PFAS-gehaltes en determinanten van blootstelling te bepalen. Determinanten

Continu (> 60% resultaten > LOQ) PFAS-gehaltes (Yvariabele)

Categorisch (40-60% resultaten > LOQ) Categorisch (<40% resultaten > LOQ)

Continu (> 60% resultaten > LOQ) Spearman rank correlatietest (waarden onder LOQ vervangen door medium bound) Mann-Whitney U-test

2 categorieën

>2 categorieën

Mann-Whitney U-test

Kruskal-Wallis test

Mann-Whitney U-test

Chi-kwadraattest

Belangrijk om te vermelden is dat we bij de resulterende p-waarden geen correctie voor multiple testing hebben uitgevoerd. Gezien de beperkte omvang van de dataset (slechts 19 deelnemers) missen we sowieso power voor deze testen en het doel van deze testen was hypothese-genererend. Bovendien zijn alle testen nietparametrisch, wat betekent dat ze geen assumpties maken van een onderliggende verdeling, en vaak zijn ze rank gebaseerd. De keuze voor niet-parametrische testen is gemaakt doordat de groep deelnemers beperkt was. Merk op dat niet elke test exact hetzelfde te werk gaat, sommige testen vergelijken gemiddeldes en andere testen gaan niet-parametrisch verdelingen vergelijken: • De Mann-Whitney U-test vergelijkt het gemiddelde tussen twee onafhankelijke groepen. • De Wilcoxon signed-rank vergelijkt het gemiddelde van twee gepaarde of afhankelijke steekproeven. • De Kruskal Wallis test toetst of de medianen van twee of meer onafhankelijke groepen gelijk zijn. • De Chi-kwadraat test toetst of het verschil tussen proporties in een klassieke kruistabel significant is. • De Spearman rank correlatietest vergelijkt de verdeling van twee onafhankelijke groepen, en berekent een correlatie coëfficiënt gebaseerd op ranks.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 50 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9 RESULTATEN 9.1 BESCHRIJVING VAN DE STUDIEPOPULATIE Een volledig overzicht van de beschrijvende statistiek is opgenomen in bijlage 6 en een selectie hiervan wordt in Tabel 16 toegelicht. De studiepopulatie bestaat uit 19 deelnemers , 6 meisjes en 13 jongens, met een leeftijd van 17 jaar (7 deelnemers) en 18-19 jaar (12 deelnemers), aangezien de deelnemers werden geselecteerd uit de 4de cyclus van het VHBP uitgevoerd door het Steunpunt Milieu en Gezondheid. Er zijn 15 deelnemers met een moestuin en kippen (waarvan één de moestuin gebruikt van een familielid), 4 deelnemers hebben enkel kippen. De gemiddelde grote van de moestuin bedraagt 150 m². Bij 6 deelnemers is er een grondwaterput aanwezig maar de deelnemers gebruiken enkel water uit de regenton of regenput om de moestuin te begieten. Zeven deelnemers gebruiken bestrijdingsmiddelen in de moestuin. Bij 5 deelnemers hebben de kippen toegang tot de composthoop. De kippen krijgen bij alle deelnemers commerciële voeding, soms aangevuld met diverse voeding zoals brood, groenten- en fruitafval, etensresten enz. Voeding voor de kippen die naast commerciële voeding het meest wordt aangeduid is brood (17 deelnemers), tafelresten (17 deelnemers), onkruiden (14 deelnemers), groente- en fruitafval van eigen tuin (14 deelnemers), schillen van groenten en fruit niet van eigen teelt (12 deelnemers) en gras (11 deelnemers). Als drinkwater krijgen de kippen water uit de regenton (13 deelnemers), water uit de grondwaterput (4 deelnemers) of leidingwater (2 deelnemers). 14 deelnemers eten 1 tot 3 eieren per week van hun eigen kippen en 5 deelnemers eten 4 of meer eieren per week van hun eigen kippen. Bijkomend consumeren 6 deelnemers wekelijks, dagelijks of nog meer, een waaier aan groenten uit eigen tuin. Er wordt in geen enkele woning binnenshuis gerookt. Bij 11 deelnemers werden er in het afgelopen jaar verbouwings- of verfraaiingswerken uitgevoerd en bij 13 deelnemers werden nieuwe gordijnen, tapijten, meubels met textiel, matrassen of behangpapier aangebracht. Eén deelnemer beschikt over een mechanisch ventilatiesysteem, 4 deelnemers beschikken over ventilatieroosters, de overige deelnemers beschikken niet over een ventilatiesysteem of ventilatieroosters. De meeste woningen worden dagelijks langdurig (halve of hele dag) verlucht door het openen van ramen of deuren. Het gebruik van producten binnenshuis wordt ook weergegeven in onderstaande Tabel 16. Geurverspreiders en insectenverdelgers worden door 8 deelnemers wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijks het hele jaar gebruikt en door 8 deelnemers af en toe en 3 deelnemers gebruiken deze producten nooit. De volgende producten worden “af en toe” of “ooit” gebruikt: antivlooienmiddelen door 4 deelnemers, schimmelwerende producten en bleekmiddelen door 16 deelnemers, spuitbussen of sprays voor behandeling van tapijten, kleding en schoenen door 11 deelnemers, verf door 13 deelnemers, vernis of lak door 7 deelnemers, boenmiddel door

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 51 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

16 deelnemers, dichtingsproducten door 9 deelnemers. Dit betekent dat de overblijvende deelnemers deze producten nooit gebruiken. Eén deelnemer behandelt zijn/haar schoenen wekelijks of dagelijks, 15 deelnemers doen dit af en toe. Behandeling van textiel wordt af en toe bij 6 deelnemers uitgevoerd, en de behandeling van lederwaren en zetels worden af en toe bij 9 deelnemers uitgevoerd. Tenslotte worden de keuken en woonkamer meerdere keren per week bij 13 deelnemers tot dagelijks gestofzuigd bij 11 deelnemers. Bevindingen i.v.m. methodologie De vragenlijsten werden ter beschikking gesteld op papier en zo door de deelnemers ingevuld. Hierdoor waren sommige antwoorden niet in het geschikte formaat aanwezig om op te nemen in de databank en waren er verschillende manuele aanpassingen nodig (vb. tekst omzetten in getallen, eenheden converteren, bijgeschreven verduidelijkingen door de deelnemers interpreteren). Verschillende van deze situaties kunnen worden opgevangen door gebruik te maken van elektronische vragenlijsten waarbij een controle is ingebouwd op de input van de antwoordvelden. Huisstof werd bemonsterd in drie ruimtes: de woonkamer, de keuken en de slaapkamer van de deelnemer. Om de metingen in het verzamelde huisstof te kunnen interpreteren, werden vragen gesteld over de inrichting, aanwezige materialen en productgebruik in deze drie ruimtes. Deze vragen werden opgesteld voor de drie ruimtes apart, enerzijds omdat deze vragen al in eerdere studies over huisstof gebruikt werden en anderzijds omdat dit gemakkelijker in te vullen is door de deelnemers. Omdat de stofstalen van de drie ruimtes samengevoegd werden tot één mengstaal, moesten ook de gegevens over de kenmerken van die drie ruimtes worden samengevoegd, wat niet altijd zo eenvoudig was. In de toekomst kan er best naar een beter evenwicht gezocht worden tussen de meetstrategie, het gebruik van bestaande vragenlijsten (vergelijkbaarheid) en het gemak voor de deelnemers.

Tabel 16: Beschrijving van de studiepopulatie. Kenmerken van de studiepopulatie Persoonskenmerken Geslacht jongere (n (%))

Beschrijvende statistiek

Vrouw Man

6 (31,6 %) 13 (68,4 %)

17 jaar 18-19 jaar

7 (36,8 %) 12 (63,2 %)

Leeftijd deelnemer opgedeeld in klassen (n (%))

Kenmerken van de moestuin

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 52 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Moestuin en kippen of enkel kippen (n (%)) moestuin en kippen enkel kippen

15 (78,9 %) 4 (21,1 %)

Mediaan (P5;P95)

150 (24,2;899,1)

nee ja NA’s

3 (15,8 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %)

nee, nooit soms ja, altijd NA’s

4 (21,1 %) 7 (36,8 %) 5 (26,3 %) 3 (15,8 %)

nee ja NA’s

11 (57,9 %) 6 (31,6 %) 2 (10,5 %)

water uit de regenton of regenput water uit grondwaterput leidingwater (stadswater) andere NA’s

13 (68,4 %) 0 (0 %) 2 (10,5 %) 0 (0 %) 4 (21,1 %)

nee ja NA’s

9 (47,4 %) 7 (36,8 %) 3 (15,8 %)

zelf gekweekt gekocht bij een kweker oude batterijkippen andere

3 (15,8 %) 12 (63,2 %) 1 (5,3 %) 3 (15,8 %)

nee ja

14 (73,7 %) 5 (26,3 %)

Aangekochte voeding Gras in de ren Grasmaaisel Onkruiden Eigen geteelde maïs, graan Brood Groenten/fruit afval uit eigen tuin Schillen groenten/fruit niet uit eigen tuin Andere volledige groenten/fruit niet uit eigen tuin

19 (100 %) 11 (57,9 %) 8 (42,1 %) 14 (73,7 %) 3 (15,8 %) 17 (89,5 %) 14 (73,7 %) 12 (63,2 %) 7 (36,8 %)

Grootte van de moestuin (m²) Composthoop aanwezig in de tuin (n (%))

Gebruik van compost in moestuin (n (%))

Grondwaterput aanwezig in de tuin (n (%))

Gebruik van type water om moestuin te begieten (n (%))

Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin (n (%))

Kenmerken van de kippen en de kippenren Afkomst kippen (n (%))

Kippen toegang tot composthoop (n (%))

Voeding voor de kippen (n (%))

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 53 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Etensresten/afvalresten Vlees Frituurvet Panvet Sauzen Afval van vis, schaaldieren Eierschalen

17 (89,5 %) 8 (42,1 %) 0 (0 %) 2 (10,5 %) 6 (31,6 %) 5 (26,3 %) 8 (42,1 %)

binnen buiten op een verharding (bv beton) buiten op de bodem

5 (26,3 %) 4 (21,1 %) 10 (52,6 %)

water uit de regenton of regenput water uit grondwaterput leidingwater (stadswater) andere

13 (68,4 %) 4 (21.1 %) 2 (10,5 %) 0 (0 %)

Plek voederen van kippen (n (%))

Drinkwater voor de kippen (n (%))

Lokale voeding Consumptie aantal eieren van eigen kippen per week (ook in cake, mayonaise, etc.) Mediaan (P5;P95) Consumptie van eieren van eigen kippen per week in categorieën (n (%)) geen 1 tot 3 eieren 4 of meer eieren Frequentie van consumptie van groenten uit eigen tuin: wekelijks, dagelijks of meer (n (%)) (Totaal) groenten Kenmerken van de woning Bouwjaar (n (%)) voor 1960 1960-1980 1981-2000 2001 en later NA’s Binnenshuis roken (n (%)) nee, nooit Verbouwings- of verfraaiingswerken uitgevoerd in de woning de voorbije 12 maanden ja nee ik weet het niet Nieuwe gordijnen, tapijten, meubels met textiel, matrassen of behangpapier aangebracht de voorbij 12 maanden ja nee ik weet het niet Materiaal waterleiding metaal kunststof NA’s Ventilatieroosters in de muren, ramen en/of deuren (n (%))

2 (1;8,2) 0 (0 %) 14 (73,7 %) 5 (26,3 %) 6 (31,6 %)

6 (31,6 %) 3 (15,8 %) 6 (31,6 %) 3 (15,8 %) 1 (5,3 %) 19 (100 %) 8 (42,1 %) 11 (57,9 %) 0 (0 %) 6 (31,6 %) 13 (68,4 %) 0 (0 %) 5 (26,3 %) 10 (52,6 %) 4 (21,1 %)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 54 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

nee 15 (78,9 %) ja, maar deze worden soms dichtgezet/afgeplakt 4 (21,1 %) ja, deze staan altijd open 0 (0 %) ik weet het niet 0 (0 %) Mechanisch ventilatiesysteem (Type B, C of D) (n (%)) nee 18 (94,7 %) ja, maar dit wordt soms uitgezet 0 (0 %) ja, dit staat altijd aan 1 (5,3 %) ik weet het niet 0 (0 %) Verluchting van de woning door openen van ramen en/of buitendeuren (n (%)) neen (nooit of minder dan dagelijks) 1 (5,3 %) ja dagelijks kortstondig 4 (21,1 %) ja dagelijks langdurig 14 (73,7 %) Ventilatie manueel (natuurlijk) in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 0 (0 %) gedeeltelijk 3 (15,8 %) overal 16 (84,2 %) Ventilatie met roosters in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 14 (73,7 %) gedeeltelijk 4 (21,1 %) overal 1 (5,3 %) Gebruik van producten binnenshuis Frequentie van gebruik: geurverspreiders (luchtverfrissers, spuitbussen, geurkaarsen, wierrookstokjes, elektronische sigaret) (n (%)) nooit 3 (15,8 %) af en toe 8 (42,1 %) wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse hele jaar door 8 (42,1 %) Frequentie van gebruik: insectenverdelgers (tegen vliegende en kruipende insecten: spray, strips, blokjes, korrels, elektrische toestellen) (n (%)) nooit 3 (15,8 %) af en toe 8 (42,1 %) wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse hele jaar door 8 (42,1 %) Frequentie van gebruik: antivlooimiddelen voor huisdieren (n (%)) nooit 15 (78,9 %) af en toe 4 (21,1 %) Frequentie van gebruik: schimmelwerende producten (n (%)) nooit 3 (15,8 %) ooit 16 (84,2 %) Frequentie van gebruik: bleekmiddelen of ammoniak (n (%)) nooit 3 (15,8 %) ooit 16 (84,2 %) Frequentie van gebruik: spuitbussen of sprays voor behandeling van tapijten, kleding, schoenen (n (%)) nooit 8 (42,1 %) af en toe 11 (57,9 %) Frequentie van gebruik: verf (n (%)) nooit 5 (26,3 %) af en toe 13 (68,4 %)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 55 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

NA’S

1 (5,3 %)

nooit af en toe NA’S

11 (57,9 %) 7 (36,8 %) 1 (5,3 %)

nooit ooit

3 (15,8 %) 16 (84,2 %)

nooit af en toe NA’S

9 (47,4 %) 9 (47,4 %) 1 (5,3 %)

nooit af en toe of maandelijks wekelijks of dagelijks

3 (15,8 %) 15 (78,9 %) 1 (5,3 %)

Nooit Af en toe

13 (68,4 %)

Nooit Af en toe

10 (52,6 %)

Nooit Af en toe

10 (52,6 %) 9 (47,4 %)

Keuken Woonkamer Slaapkamer Woonkamer, keuken en slaapkamer Frequentie van nat poetsen: meerdere keren per week of dagelijks (n (%)) Keuken Woonkamer Slaapkamer Woonkamer, keuken en slaapkamer

13 (68,4 %) 11 (57,9 %) 2 (10,5 %) 11 (57,9 %)

Frequentie van gebruik: vernis of lak (n (%))

Frequentie van gebruik: boenmiddel (n (%))

Frequentie van gebruik: dichtingsproducten (voegkitten zoals mastiek) (n (%))

Frequentie van behandelen van schoenen (n (%))

Frequentie van behandelen van textiel (n (%)) 6 (31,6 %)

Frequentie van behandelen van lederwaren (n (%)) 9 (47,4 %)

Frequentie van behandelen van zetels (n (%))

Poetsgedrag Frequentie van stofzuigen: meerdere keren per week of dagelijks (n (%))

6 (31,6 %) 4 (21,1 %) 0 (0 %) 4 (21,1 %)

9.2 BESCHRIJVENDE STATISTIEK PFAS-GEHALTES IN DE VERSCHILLENDE MATRICES In onderstaande tabellen wordt de beschrijvende statistiek weergegeven van de PFAS-metingen in de diverse verzamelde monsters. De kwantificatielimiet (LOQ) wordt gebruikt als limiet om waarden te rapporteren. Voor de verschillende PFAS-componenten wordt de beschrijvende statistiek weergegeven die bestaat uit het aantal stalen boven de kwantificatielimiet (LOQ), het geometrisch gemiddelde, P25, P50 en P75. In het rapport worden

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 56 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

enkel die PFAS-componenten vermeld met metingen boven de LOQ. Een volledig overzicht van alle PFAS per matrix is te vinden in bijlage 7. De verzamelde monsters zijn: • Bodem van de moestuin in Tabel 18 • Bodem van de kippenren in Tabel 19 • Compost in Tabel 20 • Irrigatiewater moestuin in Tabel 21 • Water voor de kippen in Tabel 22 • Leidingwater in Tabel 24 • Huisstof in Tabel 25 • Bladgewassen in Tabel 26 • Peulgewassen in Tabel 27 • Wortelgewassen in Tabel 28 • Knolgewassen (geen tabel) • Eieren in Tabel 29 • Serum in Tabel 30 PFAS kunnen voorkomen in een lineaire vorm (één lange keten) of in vertakte vorm. Voor perfluoroctaanzuur (PFOA), perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS), perfluoroctaansulfonzuur (PFOS), N-methylperfluoroctaan-1sulfonamide (MePFOSA), N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA), Nmethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) en N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) worden zowel de lineaire vormen gerapporteerd als de combinatie van lineaire + vertakte vormen (L+B). Voor de overige gemeten perfluorcomponenten kon het onderscheid tussen lineaire en vertakte vormen niet gemaakt worden. Tabel 17 geeft een vergelijkend overzicht van de mate waarin de verschillende PFAS-componenten konden gekwantificeerd worden in de verschillende matrices. Op basis van het percentage stalen boven de LOQ werden kleurcodes toegekend voor PFAS die veel worden waargenomen (meer dan 75% > LOQ, oranje), matig worden waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ, geel), weinig worden waargenomen (minder dan 25% >LOQ, blauw), niet worden waargenomen (0% > LOQ, wit) en niet gemeten werden (grijs). Op basis van deze gegevens kunnen we stellen dat: • Dominante PFAS over de verschillende matrices: PFOA, PFOS, PFNA, PFDA, PFBA en 6:2 FTS; • PFBA is matig waargenomen in de bodem en ook waargenomen in de groenten en in de eieren; • 6:2 FTS is veel waargenomen in water en matig waargenomen in de groenten, maar niet in de eieren; • De meetresultaten voor 6:2 FTS, zowel in water als in huisstof, vertonen echter nog te grote onzekerheden om een duidelijke betekenis van deze resultaten te kunnen afleiden. Verder onderzoek naar de methode voor bemonstering en analyse is nodig voor toekomstige studies. • PFDoA, PFTrA en PFTeA zijn veel waargenomen in de eieren, maar niet in de bodem van de kippenren of in de waterstalen (wel in compoststalen).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 57 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Bevindingen i.v.m. methodologie De metingen van PFAS in compost en in de waterstalen zijn tijdens de looptijd van het project toegevoegd omdat er bijkomend budget beschikbaar kwam. Hiervoor moest een addendum bij het ethisch dossier worden ingediend en moet ook aan de deelnemers opnieuw toestemming gevraagd worden. Op dat moment was het veldwerk al aan de gang. De laattijdige toevoeging van deze matrices kan hebben bijgedragen aan het weinig voorhanden zijn van compost (bij sommige deelnemers reeds opgebruikt in de tuin) en aan de verwarring bij de waterstalen (zie verder). Aanpassingen aan het studieprotocol tijdens de looptijd van het veldwerk zijn dan ook niet aan te raden. Voor het irrigatiewater van de moestuin en het drinkwater van de kippen blijkt er een discrepantie te zijn tussen de antwoorden op de vragen hierover in de vragenlijst en de informatie die de deelnemers aan de veldwerker doorgeven. Zo antwoordden alle deelnemers met een moestuin dat ze de moestuin begieten met regenwater, maar als de veldwerker ter plekke kwam om het irrigatiewater voor de moestuin te bemonsteren, waren er twee deelnemers die aangaven hiervoor leidingwater te gebruiken en werd bij hen leidingwater bemonsterd. Ook voor het drinkwater voor de kippen merken we verschillen tussen de antwoorden in de vragenlijst en de bemonstering. Een mogelijk reden hiervoor kan liggen in het tijdsverschil tussen het invullen van de vragenlijst en de bemonstering van de waterstalen. Een andere mogelijke reden kan zijn dat deelnemers zelf een voorkeur hadden over het type water waarin PFAS zouden gemeten worden. De bemonstering van het leidingwater is namelijk aan de deelnemers gecommuniceerd na het nemen van het irrigatiewater voor de moestuin en het drinkwater voor de kippen. Voor deelnemers blijkt het soms ook moeilijk om een onderscheid te maken tussen een regenwaterput en een grondwaterput, zeker als het gaat over een ouder huis waarbij de deelnemer de put niet zelf heeft laten plaatsen. Ook dit kan bijdragen aan de waargenomen verschillen tussen de antwoorden in de vragenlijst en de bemonstering. Uit discussies met de leden van de stuurgroep blijkt dat metingen van 6:2 FTS gevoelig kunnen zijn voor contaminatie. De meetresultaten voor deze PFAS in de waterstalen liggen in deze studie opmerkelijk hoger dan in de metingen in drinkwater en oppervlaktewater die door VMM gerapporteerd worden. Ook de meting van 6:2 FTS in huisstof wordt door het labo als ‘indicatief’ gecategoriseerd, met een meetonzekerheid die hoger is dan 50%. Bijkomend onderzoek naar de betrouwbaarheid en de kwetsbare punten in de bemonstering en analyse van 6:2 FTS zijn wenselijk.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 58 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De vooropgestelde LOQ van 10 ng/l voor drinkwater werd niet behaald in de stalen van het leidingwater. Gelet op de gerapporteerde concentraties in drinkwater door VMM moet het mogelijk zijn om een lagere LOQ te behalen. Verdere verfijning van de meetmethode lijkt hier dan ook aangewezen. Hoewel er voor de huisstofbemonstering gebruik werd gemaakt van een bestaand en gepubliceerd protocol, bleek deze methode in onze studie niet toe te laten het verzamelde stof te wegen. Hierdoor was het niet mogelijk om de PFAS-gehaltes uit te drukken per gram stof, wat nodig was voor de modellering. Optimalisatie van deze methode of het ontwikkelen van een alternatieve methode lijkt hier aangewezen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 59 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

PFBA 40 37 PFPeA 17 10 PFHxA 17 10 PFHpA 17 10 7 PFOA 93 84 83 7 L+B PFOA 83 PFNA 27 26 33 PFDA 27 37 50 PFUnA 17 5 33 PFDoA 7 5 17 PFTrA 7 17 PFTeA 17 PFHxDA PFBS 17 PFHxS L+ B PFHxS PFHpS PFOS 100 100 100 L+B PFOS 100 6:2 diPAP 33 6:2/8:2 diPAP 4:2 FTS 6:2 FTS 87 74 84 8:2 FTS

43 67 7

serum (n=19)

eieren (n=19)

knolgewassen (n=15)

wortelgewassen (n=14)

peulgewassen (n=15)

bladgewassen (n=15)

huisstof (n=19)

leidingwater (n=19)

drinkwater kippen (n=19)

irrigatiewater moestuin (n=15)

compost (n=6)

bodem kippenren (n=19)

bodem moestuin (n=15)

Tabel 17: Heatmap op basis van percentage stalen boven de LOQ voor de verschillende PFAS in de verschillende matrices. 0% = niet waargenomen; <25% = weinig waargenomen; 25%-75% = matig waargenomen; >75% veel waargenomen.

niet waargenomen weinig waargenomen matig waargenomen veel waargenomen niet gemeten

37 95 95 84 84 21 63 16 32 10 53 10 10

95 100 100 26 95 53 89 16 53 95 84 84 7

100 100 100 47 7 100 13 60 32

100 100 10 95 100 100

7 20

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 60 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.2.1 PFAS in de bodem van de moestuin De PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin (n = 15) worden weergegeven in Tabel 18. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFOS werd bij alle bodemstalen van de moestuin (100%) boven de LOQ waargenomen. PFOA werd bij 93% van de bodemstalen van de moestuin boven de LOQ waargenomen. Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFBA werd bij 40% van de bodemstalen in de moestuin boven de LOQ waargenomen. PFNA en PFDA werden bij 27% van de bodemstalen van de moestuin boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFPeA, PFHxA, PFHpA en PFUnA werden bij 17% van de bodemstalen van de moestuin boven de LOQ waargenomen, PFDoA en PFTrA werden bij 7% van de bodemstalen in de moestuin boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle bodemstalen van de moestuin (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 18: PFAS-gehaltes (µg/kg droge stof) in de bodem van de moestuin. N = aantal deelnemers, LOQ= kwantificatielimiet, GM= geometrisch gemiddelde, P= percentielen, 95%CI= 95% confidentie-interval. PFAS in de bodem van de moestuin (µg/kg droge stof) Perfluorbutaanzuur (PFBA)

N 15

%< LOQ 40 %

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

86,7 %

Perfluorhexaanzuur (PFHxA)

Perfluorheptaanzuur (PFHpA)

LOQ

P25 (95%CI) <maxLOQ

P50 (95%CI) 0,16

P75 (95%CI) 0,26

LOQ=0,1

GM (95%CI) 0,16 (0,12-0,23) -

<LOQ

86,7 %

LOQ=0,1

<LOQ

86,7 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA)

6,7 %

LOQ=0,1

73,3 %

LOQ=[0,1,0,15]

0,25 (0,18-0,36) -

0,18 (<LOQ-0,25) <maxLOQ

0,26 (0,18-0,43) <maxLOQ

Perfluordecaanzuur (PFDA)

73,3 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

86,7 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

15 15

93,3 % 93,3 %

LOQ=[0,1,0,15] LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ <maxLOQ

Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

0,53 (0,35-0,81)

0,3 (0,15-0,54)

0,55 (0,3-0,74)

<LOQ (<LOQ-0,19) <LOQ (<LOQ-0,33) <maxLOQ (<maxLOQ-0,16) 0,42 (0,28-0,63) 0,10 (<maxLOQ-0,28) 0,10 (<maxLOQ-0,36) <maxLOQ (<maxLOQ-0,34) <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ-0,26) 0,74 (0,58-3,4)

LOQ=[0,15,1]

LOQ=NA

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 61 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.2.2 PFAS in de bodem van de kippenren De PFAS-gehaltes in de bodemstalen van de kippenren (n = 19) worden weergegeven in Tabel 19. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFOS werd bij alle bodemstalen van de kippenren (100%) boven de LOQ waargenomen. PFOA werd bij 84% van de bodemstalen van de kippenren boven de LOQ waargenomen. Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFBA en PFDA werden bij 37% van de bodemstalen van de kippenren boven de LOQ waargenomen. PFNA werd bij 26% van de bodemstalen van de kippenren boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFPeA, PFHxA en PFHpA werden bij 10% van de bodemstalen van de kippenren boven de LOQ waargenomen, PFUnA en PFDoA werden bij 5% van de bodemstalen van de kippenren boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle bodemstalen van de kippenren (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 19: PFAS-gehaltes (µg/kg droge stof) in de bodem van de kippenren. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in de bodem van de kippenren (µg/kg droge stof) Perfluorbutaanzuur (PFBA)

% < LOQ

63,2 %

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

Perfluorhexaanzuur (PFHxA)

LOQ LOQ=0,15

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

P50 (95%CI) <LOQ (<LOQ0,18) <LOQ

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

Perfluorheptaanzuur (PFHpA)

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

15,8 %

LOQ=0,1

0,12 (<LOQ-0,2)

0,22 (0,12-0,34)

Perfluornonaanzuur (PFNA)

73,7 %

LOQ=0,1

0,2 (0,140,29) -

<LOQ

Perfluordecaanzuur (PFDA)

63,2 %

LOQ=0,1

<LOQ

Perfluorundecaanzuur (PFUnA) Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

19 19 19

94,7 % 94,7 % 0%

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=NA

0,42 (0,330,53)

<LOQ <LOQ 0,27 (0,18-0,44)

<LOQ (<LOQ-0,1) <LOQ <LOQ 0,48 (0,27-0,54)

P75 (95%CI) 0,2 (<LOQ-0,42) <LOQ (<LOQ-0,19) <LOQ (<LOQ-0,14) <LOQ (<LOQ-0,17) 0,35 (0,25-0,61) 0,12 (<LOQ-0,15) 0,11 (<LOQ-0,24) <LOQ <LOQ 0,54 (0,5-0,94)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 62 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.2.3 PFAS in compost De PFAS-gehaltes in compost (n = 6) worden weergegeven in Tabel 20. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFOS en L+B PFOS kon bij 100% van de compoststalen boven de LOQ worden waargenomen. PFOA en L+B PFOA werd bij 83% van de compoststalen boven de LOQ waargenomen. Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFDA werd bij 50% van de compoststalen boven de LOQ waargenomen, PFNA, PFUnA en 6:2 diPAP werden bij 33% van de compoststalen waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFBS werden bij slechts één of enkele compoststalen boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle compoststalen (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 20: Overzicht van de PFAS-gehaltes (µg/kg droge stof) in compost. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in compost (µg/kg droge stof)

% < LOQ

LOQ

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

16,7 %

LOQ=0,15

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA)

16,7 %

LOQ=0,15

Perfluornonaanzuur (PFNA)

66,7 %

LOQ=0,15

GM (95%CI) 0,21 (0,12-0,35) 0,21 (0,13-0,37) -

Perfluordecaanzuur (PFDA)

50 %

LOQ=0,15

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

66,7 %

LOQ=0,15

Perfluordodecaanzuur (PFDoA)

83,3 %

LOQ=0,15

Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

83,3 %

LOQ=0,15

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS)

6 6

83,3 % 83,3 %

LOQ=0,15 LOQ=0,15

Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

6 6

100 % 0%

LOQ=0,15 LOQ=NA

Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

LOQ=NA

6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP)

66,7 %

0,49 (0,34-0,7) 0,68 (0,48-0,97) -

LOQ=5

P50 (95%CI) 0,22 (<LOQ-0,5) 0,22 (<LOQ-0,51) <LOQ (<LOQ-0,62) <LOQ (<LOQ-1,01) <LOQ (<LOQ-1,24) <LOQ (<LOQ-0,79) <LOQ (<LOQ-0,51) <LOQ <LOQ (<LOQ-0,3) <LOQ 0,46 (0,31-0,91) 0,64 (0,42-1,24) <LOQ (<LOQ-5,74)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 63 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.2.4 PFAS in irrigatiewater moestuin Bij 15 deelnemers werd het water bemonsterd dat gebruikt wordt om de moestuin te begieten. Hiervoor vroeg de veldwerker aan de deelnemers van welke waterbron er een staal moest worden afgenomen. Voor 13 deelnemers bestond dit water uit regenwater en voor 2 deelnemers uit leidingwater. Dit komt niet helemaal overeen met het antwoord van de deelnemers op de vraag in de vragenlijst, waarbij alle deelnemers aangeduid hebben dat ze regenwater gebruiken voor de moestuin. De PFAS-gehaltes in het water waarmee de moestuin begoten wordt (n = 15), worden weergegeven in Tabel 21. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): 6:2 FTS werd bij 87% van waterstalen waarmee de moestuin begoten wordt, boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFHpA en PFOA werden bij 7% van de waterstalen waarmee de moestuin begoten wordt, boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle waterstalen waarmee de moestuin begoten wordt (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 21: PFAS-gehaltes in water (ng/l) waarmee moestuin begoten wordt. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in water moestuin (ng/l)

LOQ=20

15 15

%< LOQ 93,3 % 93,3 %

Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS)

13,3 %

LOQ=20

LOQ=20 LOQ=20

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ

41 (28-60)

28 (<LOQ-43)

44 (27-72)

P75 (95%CI) <LOQ <LOQ (<LOQ-24) 72 (47-113)

9.2.5 PFAS in drinkwater van de kippen De PFAS-gehaltes in drinkwater van de kippen (n = 19) worden weergegeven in Tabel 22. Dit is een mix van regenwater (n=12), grondwater (n=2) en leidingwater (n=5). Ook dit is niet volledig in overeenstemming met de antwoorden die de deelnemers gegeven hebben in de vragenlijst. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): 6:2 FTS werd bij 74% van de drinkwaterstalen van de kippenren boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle drinkwaterstalen van de kippenren (100%) of werden niet gemeten (blanco).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 64 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 22: PFAS-gehaltes (ng/l) in het drinkwater van de kippen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in drinkwater van de kippenren (ng/l) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS)

N 19

%< LOQ 26,3 %

LOQ LOQ=20

GM (95%CI) 32 (22-49)

P25 (95%CI) <LOQ (<LOQ-28)

P50 (95%CI) 28 (<LOQ-61)

P75 (95%CI) 64 (31-124)

9.2.6 PFAS in regenwater Op basis van de verzamelde waterstalen voor het begieten van de moestuin en het drinkwater van de kippen waren er bij 15 deelnemers meetresultaten voor regenwater beschikbaar. Enkel voor PFHpA, PFOA en 6:2 FTS werden meetwaarden boven de LOQ waargenomen. De beschrijvende statistiek is weergegeven in Tabel 23. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): 6:2 FTS werd bij 80% van de regenwaterstalen boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 24% > LOQ): PFHpA en PFOA werden bij 7% van de regenwaterstalen (=1 staal) boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle drinkwaterstalen (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 23: PFAS-gehaltes (ng/l) in het regenwater. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in regenwater (ng/l)

% < LOQ

LOQ=20

Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS)

15 15

93,3 % 93,3 %

LOQ=20 LOQ=20

20 %

LOQ=20

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ

P75 (95%CI) <LOQ <LOQ

36 (23-56)

24 (<LOQ-29)

29 (22-68)

66 (33-141)

9.2.7 PFAS in leidingwater De PFAS-gehaltes in het drinkwater voor humane consumptie (n = 19 of n = 6), worden weergegeven in Tabel 24. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. De LOQ bedraagt voor alle gemeten PFAS 20 ng/l, wat betekent dat de vooropgestelde LOQ van 10 ng/l voor drinkwater niet werd behaald. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): 6:2 FTS werd bij 84% van de drinkwaterstalen boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle drinkwaterstalen (100%) of werden niet gemeten (blanco).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 65 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 24: PFAS-gehaltes (ng/l) in drinkwater. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in drinkwater voor humane consumptie (ng/l) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS)

% < LOQ

LOQ=20

15,8 %

LOQ=20

GM (95%CI) 53 (34-82)

P25 (95%CI) 30 (<LOQ-52)

P50 (95%CI) 55 (31-112)

P75 (95%CI) 115 (64-161)

Vergelijking met drinkwateranalyses VMM De LOQ (20 ng/l) in de huidige studie ligt hoger dan de meeste LOQ’s in de range gerapporteerd voor de drinkwateranalyses door VMM15 (0,5-20 ng/l). VMM rapporteert zes PFAS met een maximale meetwaarde hoger dan 10 ng/l, zijnde PFBA (28 ng/l), PFBS (21 ng/l), PFPeA (14 ng/l), PFHxS (14 ng/l), PFOS (13 ng/l), 8:2 diPAP (12,8 ng/l), PFHxA (11 ng/l). Verschillende van deze door VMM gerapporteerde maximale waarden zijn lager dan de LOQ in de huidige studie. Er is dus zeker nood aan een lagere LOQ. Voor 6:2 FTS rapporteert VMM een maximale waarde van 7,91 ng/l. Het 75ste percentiel voor 6:2 FTS in onze studie is 115 ng/l, wat veel hoger is dan de maximale waarde gerapporteerd door VMM. Het rapport van VMM behandelt de meetresultaten op locaties van drinkwaterinfrastructuren, zoals watertorens, reservoirs en waterproductiecentra en geeft dus een beeld van PFAS in het drinkwater aanwezig in het net. In de huidige studie werden de drinkwaterstalen bemonsterd aan de kraan in de huizen. Is het mogelijk dat er nog een aanrijking met 6:2 FTS plaatsvindt in de leidingen in de woningen? Of is er sprake van contaminatie van de stalen? Contaminatie van de stalen tijdens het veldwerk is weinig waarschijnlijk, enerzijds omdat de stalen rechtstreeks van de kraan in het recipiënt bemonsterd werden en anderzijds omdat deze resultaten zeer gelijkaardig zijn aan de resultaten van het irrigatiewater van de moestuin en het drinkwater van de kippen die door de veldwerker werden bemonsterd (leidingwater werd door de deelnemers zelf bemonsterd).

9.2.8 PFAS in het huisstof De PFAS-gehaltes in het huisstof (n = 19) worden weergegeven in Tabel 25. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. PFAS-componenten waarvan de meetwaarden indicatief of onbetrouwbaar werden beschouwd, werden niet opgenomen in Tabel 25. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFOS en L+B PFOS kon bij alle huisstofstalen (100%) boven de LOQ worden waargenomen. PFOA en L+B PFOA werd bij 95% van de huisstofstalen boven de LOQ waargenomen. PFNA werd bij 84% van de huisstofstalen boven de LOQ waargenomen.

VMM (2021) Perfluorverbindingen in drinkwater. https://assets.vlaanderen.be/image/upload/v1643657410/PFAS_-_VMM__Perfluorverbindingen_in_drinkwater_lgrwli.pdf

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 66 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFBS (53%) en PFHxA (37%) werden matig boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFHxDA (10%), PFHxS (10%) en L+B PFHxS (10%) werden beperkt boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle huisstofstalen (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 25: Overzicht van de PFAS-gehaltes (ng/filter) in het huisstof. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in het huisstof (ng/filter)

% < LOQ

LOQ

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ

Perfluorhexaanzuur (PFHxA)

63,2 %

LOQ=0,6

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

5,3 %

LOQ=0,5

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA)

5,3 %

LOQ=0,5

15,8 %

LOQ=0,4

Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA)

89,5 %

Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS)

Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP)

P50 (95%CI) <LOQ (<LOQ-1,19) 1,07 (0,69-1,45) 1,05 (0,78-1,93) 0,69 (0,5-0,84) <LOQ

LOQ=0,2

1,24 (0,78-1,97) 1,37 (0,86-2,18) 0,69 (0,46-1,02) -

0,69 (<LOQ-0,98) 0,76 (0,58-0,98) 0,48 (<LOQ-0,65) <LOQ

47,4 %

LOQ=0,1

<LOQ

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

0,21 (<LOQ-0,66) <LOQ

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

LOQ=NA

0,93 (0,7-1,23) 1,93 (1,28-2,92) 4,9 (2,54-9,46)

0,71 (0,48-0,8) 1,32 (0,76-1,61) 1,69 (0,97-3,14)

0,82 (0,72-1,02) 1,8 (1,35-1,93) 3,34 (1,74-8,7)

P75 (95%CI) 1,41 (<LOQ-7,47) 1,5 (1,07-7,83) 1,98 (1,26-8,44) 0,88 (0,7-2,85) <LOQ (<LOQ-0,25) 0,68 (0,3-2,32) <LOQ (<LOQ-0,12) <LOQ (<LOQ-0,14) 1,04 (0,85-2,58) 1,95 (1,83-9,89) 8,94 (3,82-58,67)

9.2.9 PFAS in bladgewassen De PFAS-gehaltes in bladgewassen (n = 15) worden weergegeven in Tabel 26. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFBA werd bij 43% van de stalen van de bladgewassen boven de LOQ waargenomen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 67 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle stalen van bladgewassen (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 26: PFAS-gehaltes (µg/kg vers gewicht) in bladgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in bladgewassen (µg/kg vers gewicht) Perfluorbutaanzuur (PFBA)

N 15

%< LOQ 66,7 %

LOQ

GM (95%CI) -

LOQ=[0,077,0,099]

P25 (95%CI) <maxLO Q

P50 (95%CI) <maxLOQ (<maxLOQ0,099)

P75 (95%CI) 0,099 (<maxLOQ0,168)

9.2.10 PFAS in peulgewassen De PFAS-gehaltes in peulgewassen (n = 15) worden weergegeven in Tabel 27. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFBA werd bij 67% van de stalen van de peulgewassen boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFPeA en PFBS werden bij 7% van de stalen van de peulgewassen boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen: de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle stalen van de peulgewassen (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 27: PFAS-gehaltes (µg/kg vers gewicht) in peulgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in peulgewassen (µg/kg vers gewicht) Perfluorbutaanzuur (PFBA)

%< LOQ 33,3 %

LOQ

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

93,3 %

LOQ=[0,082,0,099]

Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS)

93,3 %

LOQ=[0,082,0,099]

LOQ=[0,095,0,099]

GM (95%CI) 0,112 (0,08-0,16) -

P25 (95%CI) <maxLOQ (<maxLOQ0,12) <maxLOQ

P50 (95%CI) 0,12 (<maxLOQ -0,15) <maxLOQ

<maxLOQ

P75 (95%CI) 0,145 (0,12-0,40) <maxLOQ (<maxLOQ -0,11) <maxLOQ

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 68 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.2.11 PFAS in wortelgewassen De PFAS-gehaltes in wortelgewassen (n = 14) worden weergegeven in Tabel 28. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFBA en L+B PFOS werden bij 7% van de stalen van de wortelgewassen boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle stalen van de wortelgewassen (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 28: PFAS-gehaltes (µg/kg vers gewicht) in wortelgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in wortelgewassen (µg/kg vers gewicht) Perfluorbutaanzuur (PFBA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

LOQ

%< LOQ 92,9 %

LOQ=[0,085,0,099]

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <maxLOQ

P50 (95%CI) <maxLOQ

92,9 %

LOQ=[0,085,0,099]

<maxLOQ

P75 (95%CI) <maxLOQ (<maxLOQ-0,14) <maxLOQ (<maxLOQ-0,18)

9.2.12 PFAS in knolgewassen De PFAS-gehaltes in knolgewassen (n = 15) worden weergegeven in bijlage 7. Enkel voor 6:2 FTS werden meetwaarden >LOQ waargenomen, maar omdat deze metingen als indicatief beschouwd werden, zijn ze niet opgenomen in de beschrijvende statistiek.

9.2.13 PFAS in eieren De PFAS-gehaltes in eieren (n = 19) worden weergegeven in Tabel 29. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFOA, PFDoA en PFOS werden bij 95% van de eieren boven de LOQ waargenomen. PFTrA en PFTeA werden bij 84% van de eieren boven de LOQ waargenomen. Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFDA werd bij 53% van de eieren, PFBA werd bij 32% en PFNA werd bij 26% van de eieren boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFUnA werd bij 16% van de eieren boven de LOQ waargenomen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 69 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ in alle eieren (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 29: Overzicht van de PFAS-gehaltes (ng/g vers gewicht) in eieren. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in eieren (ng/g vers gewicht)

% < LOQ

LOQ

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ (<LOQ-0,17)

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

68,4 %

LOQ=0,158

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

5,3 %

LOQ=0,193 LOQ=0,191

0,42 (0,33-0,52) -

0,36 (0,21-0,43) <LOQ

0,43 (0,37-0,52) <LOQ

Perfluornonaanzuur (PFNA)

73,7 %

Perfluordecaanzuur (PFDA)

47,4 %

LOQ=0,274

<LOQ

84,2 %

LOQ=0,231

<LOQ

0,29 (<LOQ-0,40) <LOQ

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

Perfluordodecaanzuur (PFDoA)

5,3 %

LOQ=0,524

Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

15,8 %

LOQ=0,515

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA)

15,8 %

LOQ=0,61

Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

5,3 %

LOQ=0,2

1,90 (1,39-2,60) 1,04 (0,73-1,49) 1,95 (1,22-3,12) 1,07 (0,66-1,74)

1,33 (0,98-1,86) 0,71 (<LOQ-1,14) 1,01 (<LOQ-2,14) 0,53 (0,23-1,29)

1,96 (1,40-2,62) 1,25 (0,74-1,80) 2,45 (1,02-3,51) 1,31 (0,56-2,03)

P75 (95%CI) 0,17 (<LOQ0,21) 0,52 (0,45-0,87) <LOQ (<LOQ0,24) 0,41 (0,32-0,82) <LOQ (<LOQ0,324) 2,66 (2,21-5,10) 1,81 (1,29-3,70) 3,53 (3,12-9,33) 2,18 (1,56-4,65)

Situering ten opzichte van meetgegevens uit de regio rond 3M In het kader van de PFAS-problematiek in de regio rond het bedrijf 3M in Zwijndrecht vermeldt het eerste tussentijdse rapport van PFAS-opdrachthouder Karl Vranken16 meetgegevens van PFAS in eieren van 65 particulieren verzameld in 2018-2019 op verschillende afstanden van de 3M-site. Figuur 2 vergelijkt de mediane waarden voor PFOS, PFHxS, PFOA en PFNA in de huidige studie met deze uit de omgeving van 3M. In beide studies werden de metingen in eieren uitgevoerd door hetzelfde laboratorium (UA-ECOSPHERE). Voor PFOS en PFNA zijn de mediane gehalten in de huidige studie lager dan in de omgeving van 3M, voor PFOA en PFHxS zijn de mediane gehalten vergelijkbaar.

Vlaamse overheid (2021) Aanpak PFAS problematiek. Eerste tussentijds rapport van de opdrachthouder aangesteld door de Vlaamse Regering. https://www.vlaanderen.be/pfas-vervuiling/pfas-eerste-tussentijdse-rapport-van-de-opdrachthouder

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 70 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

/ eindrapport PFOS (mediaan, µg/kg vers gewicht)

PFOA (mediaan, µg/kg vers gewicht)

128

140

120

100

4,55

40 20

6,95

1,37

2 1,31

6,53 regio 3M (1-2 km)

6,25

8,66

4,09

regio 3M (2-5 km)

regio 3M (5-10 km)

regio 3M (10-15 km)

0,432

0,48

0,52

regio 3M (1-2 km)

regio 3M (2-5 km)

0 PFAS@HOME

regio 3M (500 m-1 km)

PFAS@HOME

regio 3M (500 m-1 km)

1,6

1.39

1,4

1,2

0,8

0,6

0,4

0,2

<LOQ

regio 3M (10-15 km)

PFNA (mediaan, µg/kg vers gewicht)

PFHxS (mediaan, µg/kg vers gewicht) 1,6

regio 3M (5-10 km)

<LOQ

regio 3M (1-2 km)

regio 3M (2-5 km)

regio 3M (5-10 km)

regio 3M (10-15 km)

0.43 0.24 0.03

<LOQ

0.15

0.11

0 PFAS@HOME

regio 3M (500 m-1 km)

PFAS@HOME

regio 3M (500 m-1 km)

regio 3M (1-2 km)

regio 3M (2-5 km)

regio 3M (5-10 km)

regio 3M (10-15 km)

Figuur 2: Vergelijking van mediane gehalten PFOS, PFHxS, PFOA en PFNA in eieren tussen de huidige studie (PFAS@HOME) en een studie bij 65 particulieren in de regio rond 3M in Zwijndrecht (bron: 1ste rapport van de opdrachthouder)

www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

/ eindrapport

9.2.14 PFAS in serum De PFAS-gehaltes in het serum van de 19 deelnemers worden weergegeven in Tabel 30. Enkel de PFAS met meetwaarden >LOQ worden weergegeven. Een volledig overzicht is te vinden in bijlage 7. Vaak waargenomen (meer dan 75% > LOQ): PFOA, L+B PFOA, PFHxS, L+B PFHxS, PFOS en L+B PFOS werden in het serum van alle deelnemers (100%) boven de LOQ waargenomen. PFNA werd bij 95% en PFDA werd bij 89% van de deelnemers boven de LOQ waargenomen. Matig waargenomen (tussen 25% en 75% > LOQ): PFUnA werd bij 53% van de deelnemers boven de LOQ waargenomen. Weinig waargenomen (minder dan 25% > LOQ): PFHpS werd bij 10% van de deelnemers boven de LOQ waargenomen. Niet waargenomen (0% > LOQ): de overige PFAS-componenten lagen allemaal onder de LOQ bij alle deelnemers (100%) of werden niet gemeten (blanco). Tabel 30: Overzicht PFAS-gehaltes (µg/l) in serum van totale onderzoeksgroep. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in serum (µg/l)

LOQ

%< LOQ 0%

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA)

GM (95%CI) 0,97 (0,69-1,37) 1,16 (0,86-1,58) 0,33 (0,24-0,44) 0,22 (0,16-0,3) -

P25 (95%CI) 0,8 (0,38-0,94) 0,99 (0,44-1,14) 0,25 (0,15-0,32) 0,16 (<LOQ-0,25) <LOQ

LOQ=NA

5,3 %

LOQ=0,1

Perfluordecaanzuur (PFDA)

10,5 %

LOQ=0,1

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

47,4 %

LOQ=0,1

Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

LOQ=NA

0,59 (0,43-0,81) 0,68 (0,51-0,91)

LOQ=NA

89,5 %

LOQ=0,1

LOQ=NA

0,41 (0,24-0,63) 0,46 (0,28-0,73)

P50 (95%CI) 0,98 (0,84-1,29) 1,17 (1,04-1,46) 0,32 (0,26-0,47) 0,25 (0,17-0,3) 0,12 (<LOQ-0,15) 0,65 (0,42-0,79) 0,73 (0,47-0,9)

P75 (95%CI) 1,31 (1,05-2,51) 1,48 (1,25-2,82) 0,48 (0,34-0,86) 0,3 (0,25-0,55) 0,16 (0,12-0,18) 0,81 (0,67-1,55) 0,92 (0,74-1,63)

<LOQ

3,72 (2,53-5,46) 11,5 (8,52-15,6)

2,2 (1,14-3,35) 7,09 (3,75-12,0)

4,2 (2,32-6,49) 13,2 (7,54-18,4)

<LOQ (<LOQ-0,13) 6,72 (5,05-10,9) 18,7 (13,4-30,5)

www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

9.3 VERGELIJKING MET TOETSINGSWAARDEN VOOR BODEM, GRONDWATER EN DRINKWATER Binnen de werkgroep Handelingskader van de PFAS-opdrachthouder werden toetsingswaarden afgeleid voor bodem met bestemmingstype wonen, grondwater en drinkwater (Tabel 13). De PFAS-gehaltes gemeten in de huidige studie in de bodem, het grondwater en het drinkwater worden hieronder vergeleken met deze toetsingswaarden.

9.3.1 Vergelijking met toetsingswaarde voor bodem In opdracht van OVAM werd een voorstel uitgewerkt voor toetsingswaarden en streefwaarden voor PFOS en PFOA in bodem17. Dit voorstel werd overgenomen in een tijdelijk handelingskader voor milieucompartimenten en door de opdrachthouder voor de aanpak van de PFAS-problematiek voorgelegd aan de Vlaamse regering. De tijdelijk vastgelegde toetsingswaarde voor PFOS (3,8 µg/kg droge stof) en PFOA (4,3 µg/kg droge stof) in bodem van woonzones met moestuin en kippenren wordt in geen enkel staal van de moestuin of kippenren overschreden (Tabel 31). Alle bodemstalen van moestuin en kippenren, met uitzondering van 1 moestuin, lagen ook onder de streefwaarden voor PFOS (1,5 µg/kg droge stof) en PFOA (1 µg/kg droge stof), zijnde de achtergrondconcentratie in niet-vervuilde bodem. De 19 locaties in deze studie kunnen dan ook als achtergrondlocaties beschouwd worden. Tabel 31: Aantal deelnemers met hogere meetwaarden in de bodem van de moestuin en de kippenren dan de vooropgestelde toetsingswaarden volgens verschillende scenario’s.

Toetsingswaarden en streefwaarden

Tijdelijke toetsingswaarde voor woonzone moestuin en kippenren Streefwaarde (achtergrondconcentratie bodem)

met PFOS: 3,8 µg/kg ds PFOA: 4,3 µg/kg ds PFOS: 1,5 µg/kg ds PFOA: 1 µg/kg ds

Tijdelijke toetsingswaarde voor woonzone moestuin en kippenren Streefwaarde (achtergrondconcentratie bodem)

met PFOS: 3,8 µg/kg ds PFOA: 4,3 µg/kg ds PFOS: 1,5 µg/kg ds PFOA: 1 µg/kg ds

Aantal deelnemers met hogere meetwaarden Bodem moestuin 0 van de 15 0 van de 15 1 van de 15 0 van de 15 Bodem kippenren 0 van de 19 0 van de 19 0 van de 19 0 van de 19

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 73 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Situering t.o.v. de momenteel afgebakende no-regret zones Sinds 2021 worden in Vlaanderen locaties met mogelijke PFAS-vervuiling geïnventariseerd en geïdentificeerd. Locaties met een aangetoonde PFAS-vervuiling worden voorzien van een zogenaamde no-regret zone waarin specifieke maatregelen worden aangeraden (vb. geen gebruik van grondwater of geen consumptie van eieren van eigen kippen). Deze zones zijn raadpleegbaar op de PFAS-verkenner van Databank Ondergrond Vlaanderen (DOV)18 en op de website www.vlaanderen.be/pfas-vervuiling. Geen enkel van de 19 deelnemers woont in een no-regret zone zoals die momenteel zijn afgebakend. De mediane afstand van de woningen tot de no-regret zones bedraagt 3140 m, met een minimum van 129 m en een maximum van 5472 m.

9.3.2 Vergelijking met toetsingswaarde voor drinkwater De enige PFAS-component met meetwaarden boven de LOQ in leidingwater is 6:2 FTS. De LOQ bedraagt voor alle PFAS 20 ng/l. De component 6:2 FTS behoort niet tot de 20 PFAS waarvoor een Europese limiet in drinkwater werd afgeleid (= 0,1 µg/l of 100 ng/l)19, bijgevolg wordt deze limiet in geen enkel staal overschreden indien lower bound concentraties beschouwd worden (meetwaarden <LOQ = 0). Indien de som van deze 20 PFAS berekend wordt met medium bound concentraties (meetwaarden < LOQ = de helft van de LOQ) dan ligt de som bij alle deelnemers boven de Europese limiet. Bij toetsing van de meetwaarden van 6:2 FTS aan de limietwaarde voor de som van 20 PFAS observeren we dat 7 deelnemers een 6:2 FTS-gehalte in leidingwater hebben hoger of gelijk aan 100 ng/l. Er is ook een Europese limiet afgeleid voor de som van alle PFAS (=0,5 µg/l of 500 ng/l). Om hiermee te vergelijken, werden voor elke deelnemer alle gemeten PFAS opgeteld, zowel lower bound (meetwaarden <LOQ=0), medium bound (meetwaarden <LOQ worden vervangen door de helft van de LOQ) en upper bound (meetwaarden < LOQ worden vervangen door de LOQ). - Lower bound: 0 deelnemers met een som PFAS ≥ 500 ng/l - Medium bound: 6 deelnemers met een som PFAS ≥ 500 ng/l - Upper bound: 19 deelnemers met een som PFAS ≥ 500 ng/l De gezondheidskundige toetsingswaarde die werd afgeleid van de EFSA TWI (2020) bedraagt 4 ng/l voor de som van PFOS, PFHxS, PFOA en PFNA, wat lager is dan de kwantificatielimiet voor leidingwater (20 ng/l) in deze studie. Vergelijking met deze toetsingswaarde is bijgevolg niet zinvol.

https://www.dov.vlaanderen.be/portaal/?module=pfasverkenner OVAM (2022) Toetsingswaarden voor PFOS en PFOA in bodem en voor PFAS in grondwater. Aanvulling bij basis voor risico-evaluaties. https://ovam.vlaanderen.be/documents/177281/789862/Toetsingswaarden+voor+PFOS+en+PFOA++in+bodem+en+voor+PFAS+in+grondwater_vanaf_19042022.pdf/24a04e 36-4094-ba6e-f2c9-72a13eb99b17 19

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 74 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.3.3 Vergelijking met toetsingswaarde voor grondwater Voor grondwater worden dezelfde Europese limietwaarden gehanteerd als voor drinkwater, zijnde 0,1 µg/l voor de som van 20 PFAS en 0,5 µg/l voor de som van alle PFAS. PFAS-concentraties werden slechts in 2 grondwaterstalen gemeten aangezien er maar 2 grondwaterstalen beschikbaar waren (vermoedelijk, want het was voor de deelnemers niet altijd duidelijk of de put een grondwaterput of een regenwaterput was). De concentraties van alle gemeten PFAS liggen allemaal onder de LOQ (20 ng/l), behalve voor 6:2 FTS. Om een vergelijking te kunnen maken, zou een inschatting moeten kunnen gemaakt worden van de meetwaarden onder de LOQ. Als meetwaarden onder de LOQ op de helft van de LOQ gezet worden, dan wordt de Europese limiet voor de som van 20 PFAS overschreden, maar de Europese limiet voor de som van alle PFAS niet.

9.4 VERGELIJKING MET HET 4DE VHBP De meetwaarden in het serum voor de PFAS-componenten van de 19 deelnemers van de huidige studie (bloedafname in 2021) werden vergeleken met de meetwaarden in het serum van dezelfde 19 deelnemers uit de 4de VHBP-cyclus (bloedafname in 2017-2018). Op die manier kunnen we ook inschatting maken van de evolutie sinds de eerste meting bij deze deelnemers. In beide onderzoeksgroepen werden de metingen uitgevoerd door hetzelfde laboratorium. Er is echter wel een verandering in de kwantificatielimieten, die bedroegen 0,2 µg/l voor alle gemeten PFAS in serum in de 4de VHBP-cyclus en 0,1 µg/l in de huidige studie. Er kon enkel een vergelijking gemaakt worden voor de volgende PFAS-componenten; PFOS, PFOA, PFHxS, PFDA en PFNA. Op groepsniveau zijn er voor PFOS, PFOA, PFDA en PFNA geen significant verschillen tussen de gehalten in het serum van deelnemers van de huidige studie (PFAS@home) en in serum van dezelfde deelnemers tijdens het de 4de VHBP-cyclus (Tabel 32). Dit suggereert dat voor deze PFAS-componenten de lichaamsbelasting tussen beide studies gelijkaardig is gebleven. Voor PFHxS wordt er wel een verschil waargenomen met p=0,09, met in de huidige studie een iets hogere mediaan en spreiding (P50= 0,65 µg/l, P25= 0,41 µg/l en P75= 0,81 µg/l) dan bij de 4de VHBP-cyclus (P50= 0,58 µg/l, P25= 0,42 µg/l en P75= 0,71 µg/l). Tabel 32: Vergelijking tussen PFAS-gehaltes in serum (µg/L)van deelnemers van de huidige studie (2021) en PFAS-gehaltes in het serum van dezelfde deelnemers van het 4de VHBP (2017-2018) (p-waarden met Wilcoxon matched pairs signed rank test)

PFOA PFNA PFDA PFHxS PFOS

Huidige studie serum (n=19) in µg/l P50 (P25-P75)

4de cyclus VHBP serum (n=19) in µg/l P50 (P25-P75)

p-waarde

0,98 (0,8-1,31) 0,32 (0,25-0,48) 0,25 (0,16-0,30) 0,65 (0,41-0,81) 4,2 (2,2-6,72)

1,00 (0,77-1,30) 0,34 (0,30-0,47) 0,30 (0,24-0,39) 0,58 (0,41-0,71) 3,70 (2,0-6,5)

0,95 0,71 0,92 0,09 0,92

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 75 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.5 CORRELATIES TUSSEN PFAS-GEHALTES IN SERUM Significante positieve correlaties duiden er op dat bepaalde PFAS-componenten samen voorkomen in het serum van de deelnemers. Enkel correlaties met p<0,05 worden weergegeven in Tabel 33. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 8. Zeer sterke correlaties (r>0,89) worden geobserveerd tussen PFOA en lineair+vertakt PFOA, PFHxS en lineair+vertakt PFHxS en tussen PFOS en PFNA. Opvallend is wel dat de correlatie tussen lineair+vertakt PFOS en PFNA ‘slechts’ van matige sterkte is. Sterke correlaties worden waargenomen tussen de vier EFSA-PFAS (PFOS, PFHxS, PFOA en PFNA) en ook tussen PFNA en PFDA. De overige significante correlaties zijn van matige sterkte. Tabel 33: Significante Spearman rank correlaties tussen de PFAS-gehaltes in serum (* Mann-Whitney U-test). Sterke correlaties met r>0,70 zijn vet gedrukt. PFOA

L+B PFOA

PFNA

PFDA

r=0,98 p<0,01 r=0,71 p<0,01 r=0,59 p=0,01

r=0,71 p<0,01 r=0,61 p=0,01

r=0,86 p<0,01

p=0,02

p<0,01

r=0,84 p<0,01 r=0,82 p<0,01 r=0,72 p<0,01 r=0,72 p<0,01

r=0,84 p<0,01 r=0,82 p<0,01 r=0,75 p<0,01 R=0,78 p<0,01

r=0,81 p<0,01 r=0,79 p<0,01 r=0,9 p<0,01 r=0,62 p=0,01

r=0,58 p=0,01 r=0,58 p=0,01 r=0,68 p<0,01

PFUnA*

PFHxS

L+B PFHxS

PFOS

L+B PFOS

PFOA L+B PFOA PFNA PFDA PFUnA* PFHxS L+B PFHxS PFOS L+B PFOS

p=0,02 p=0,02 p=0,03

r=1 p<0,01 r=0,85 p<0,01 r=0,7 p<0,01

r=0,82 p<0,01 r=0,67 p<0,01

r=0,79 p<0,01

Voor de overblijvende relaties kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij de Xvariabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in serum) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 76 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.6 CORRELATIES TUSSEN DE PFAS-GEHALTES IN MILIEUCOMPARTIMENTEN EN DE PFAS-GEHALTES IN SERUM 9.6.1 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem moestuin Er konden correlaties berekend worden voor PFBA, PFOA en PFOS in de moestuinbodem en PFOA, l+b PFOA, PFNA, PFDA, PFUnA, PFHxS, l+b PFHxS, PFOS en l+b PFOS in serum. Voor de overige PFAS kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in de bodem van de moestuin) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Een correlatie met p<0,05 van matige sterkte werd gevonden voor PFBA in de bodem van de moestuin en PFOS (p = 0,04; r = 0,53) en L+B PFOS in (p = 0,03; r = 0,55) in serum (bijlage 8).

9.6.2 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren Er konden correlaties berekend worden voor PFOA en PFOS in de bodem van de kippenren en PFOA, l+b PFOA, PFNA, PFDA, PFUnA, PFHxS, l+b PFHxS, PFOS en l+b PFOS in serum. Voor de overige relaties kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in de bodem van de kippenren) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Er werden geen correlaties met p<0,05 gevonden tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren (bijlage 8). De correlatiecoëfficiënten liggen allemaal lager dan 0,40 en kunnen geïnterpreteerd worden als zwakke correlaties.

9.6.3 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in leidingwater Er werden geen correlaties met p<0,05 gevonden tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in leidingwater (bijlage 8). Enkel voor 6:2 FTS in leidingwater en 9 PFAS in serum konden correlatieanalyses worden uitgevoerd. Alle correlatiecoëfficiënten wijzen op een verwaarloosbare correlatie. Voor de andere PFAS was correlatieanalyse niet mogelijk omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in drinkwater) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ.

9.6.4 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in het huisstof Er konden correlaties berekend worden voor 6 PFAS in huisstof en 9 PFAS in serum. PFAS met enkel indicatieve meetwaarden of met onbetrouwbare meetwaarden werden niet in deze analyse opgenomen. Voor de overige PFAS kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij PFAS in serum of bij PFAS in het huisstof PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Tabel 34 geeft een overzicht van de correlaties met p<0,05 op basis van Spearman rank correlatietest tussen PFAS in het huisstof en PFAS in serum. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 8. We observeren vooral correlaties tussen lineair+vertakt PFOA, PFOS en lineair+vertakt POS in het huisstof en PFAS in serum. De correlatiecoëfficiënten situeren zich tussen 0,47 en 0,64 en duiden op een matige correlatie.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 77 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 34: Significante Spearman rank correlaties tussen de PFAS-gehaltes in het huisstof en in serum (* Mann-Whitney U-test).

PFAS-gehaltes in het huisstof

PFAS-gehaltes in serum PFOA

L+B PFOA

PFNA

PFDA

PFOA L+B PFOA PFOS L+B PFOS

r=0,51 p=0,02 r=0,5 p=0,03

r=0,49 p=0,04 r=0,53 p=0,02 r=0,48 p=0,04

r=0,54 p=0,02 r=0,64 p<0,01 r=0,54 p=0,02

r=0,52 p=0,02

PFHxS

L+B PFHxS

PFOS

L+B PFOS

r=0,47 p=0,04 r=0,55 p=0,02 r=0,61 p=0,01 r=0,58 p=0,01

r=0,53 p=0,02 r=0,6 p=0,01

r=0,52 p=0,02 r=0,66 p<0,01

r=0,48 p=0,04

r=0,58 p=0,01

r=0,62 p<0,01

r=0,53 p=0,02 r=0,5 p=0,03

9.6.5 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in bladgewassen Tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in bladgewassen konden geen correlatiecoëfficiënten berekend worden (bijlage 8), omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in bladgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ.

9.6.6 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in peulgewassen Er werden geen correlaties met p<0,05 gevonden tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in peulgewassen (bijlage 8). Enkel voor PFBA in peulgewassen en 9 PFAS in serum konden correlatieanalyses worden uitgevoerd. De correlatiecoëfficiënten liggen allemaal lager dan 0,40 en kunnen geïnterpreteerd worden als zwakke correlaties. Gezien de meetwaarden voor 6:2 FTS als indicatief werden beschouwd, werden hiervoor geen correlatieberekeningen uitgevoerd. Voor de overige PFAS kon geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in peulgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ.

9.6.7 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in wortelgewassen Tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in wortelgewassen konden geen correlatiecoëfficiënten berekend worden (bijlage 8), omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in wortelgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ.

9.6.8 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in knolgewassen Tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in knolgewassen konden geen correlatiecoëfficiënten berekend worden (bijlage 8), omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in knolgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 78 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.6.9 Correlatie tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in eieren Er konden correlaties berekend worden voor 6 PFAS in eieren en 9 PFAS in serum. Voor de overige PFAS kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij PFAS in serum of bij PFAS in eieren PFAScomponenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Tabel 35 geeft een overzicht van de correlaties met p<0,05 op basis van Spearman rank correlatietest tussen PFAS in eieren en PFAS in serum. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 8. De correlatiecoëfficiënten situeren zich tussen 0,49 en 0,68 en duiden op een matige correlatie. Enkel voor PFOS is de component in eieren ook significant gecorreleerd met de component in serum. Verder observeren we vooral correlaties tussen PFDoA en PFOS in eieren en PFAS in serum. Tabel 35: Significante Spearman rank correlaties tussen de PFAS-gehaltes in eieren en in serum (* Mann-Whitney U-test). PFAS-gehaltes in serum

PFAS-gehaltes in eieren

PFOA PFDoA

r=0,49 p=0,03

L+B PFOA r=0,55 p=0,02

PFNA

PFDA

r=0,53 p=0,02

r=0,55 p=0,02

PFUnA *

PFDoA

PFTrA

PFTeA

PFHxS r=0,6 p=0,01 r=0,5 p=0,03

PFTrA

L+B PFHxS r=0,61 p=0,01 r=0,51 p=0,03

PFTeA PFOS

r=0,56 p=0,01

p=0,03

r=0,56 p=0,01

r=0,64 p=0,02

PFOS r=0,65 p<0,01 r=0,55 p=0,01 r=0,56 p=0,01 r=0,68 p<0,01

L+B PFOS

r=0,53 p=0,02 r=0,59 p=0,01

9.6.10 Besluit De bijdrage van de PFAS-gehaltes in de milieucompartimenten tot de gehalten in serum werd ingeschat aan de hand van correlatietesten. Deze testen konden enkel worden uitgevoerd voor de PFAS met minstens 40% meetwaarden boven de kwantificatielimiet. In verschillende milieucompartimenten is het aantal PFAS dat aan deze voorwaarde voldoet erg beperkt, zeker in leidingwater en in de groenten. Correlaties van matige sterkte met PFAS in serum werden geobserveerd voor huisstof (l+b PFOA, PFOS en l+b PFOS), eieren (PFDoA en PFOS) en bodem van de moestuin (PFBA). De berekeningen zijn beperkt tot die PFAS-componenten waarvoor voldoende meetgegevens boven de LOQ werden waargenomen. Er zijn dus nog vele PFAS-componenten waarvoor deze berekeningen niet konden worden uitgevoerd.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 79 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Bevindingen i.v.m. de methodologie Het gebruik van correlatietesten blijkt een geschikte methode om een eerste ruwe verkenning uit te voeren van de samenhang tussen PFAS in serum en in milieucompartimenten. De sterkte van de correlatie geeft informatie over mogelijke bijdrage of een mogelijke aanwezigheid van gelijkaardige bronnen voor de milieucompartimenten en de lichaamsbelasting. Wel is aan te raden om deze techniek te combineren met andere technieken, zoals regressie-analyses of blootstellingsmodellering, die toelaten de eventuele associaties meer te verfijnen. De resultaten van deze analyses zijn ook afhankelijk van het aandeel stalen boven de LOQ en de betrouwbaarheid van de metingen. Het is daarom belangrijk dat meetmethodes verder verfijnd worden zodat stabiele meetresultaten en lagere LOQ-waarden kunnen behaald worden.

9.7 CORRELATIES TUSSEN PFAS-GEHALTES MILIEUCOMPARTIMENTEN

VERSCHILLENDE

Omdat de PFAS-gehaltes in het huisstof en eieren de belangrijkste bijdrage leveren aan de humane blootstelling, trachten we in deze sectie om een antwoord te geven welke overige milieucompartimenten bijdragen aan de PFAS-gehaltes in eieren en huisstof. Belangrijk om hierbij te onthouden, is dat de analyses slechts voor een kleine groep werden uitgevoerd en dat er geen correctie voor multiple testing werd uitgevoerd.

9.7.1 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in het huisstof en PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin en de kippenren Tabel 36 geeft een overzicht van de correlaties met p<0.20 op basis van Spearman rank correlatietest tussen PFAS in het huisstof en PFAS in de bodem van de moestuin en de bodem van de kippenren. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 9. Voor de PFAS-componenten in huisstof waarvan de meetwaarden indicatief zijn of als onbetrouwbaar werden beschouwd, werden geen correlatieberekeningen uitgevoerd. Voor de overblijvende relaties kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij PFAS in het huisstof of bij PFAS in de bodem van de moestuin/kippenren PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. L+B PFOS in het huisstof is matig positief gecorreleerd met PFOS in de bodem van de moestuin. Dit kan er op wijzen dat PFOS dat aanwezig is in de bodem van de tuin via bodemdeeltjes terecht komt in het binnenhuisstof of dat beide een gezamenlijke bron kennen (vb. gebruik van sprays, verbouwingen of een andere ongekende bron).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 80 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 36: Spearman rank correlaties tussen de PFAS-gehaltes in het huisstof en in de bodem van de moestuin en de kippenren (* MannWhitney U-test). PFAS-gehaltes in het huisstof PFBS

PFNA

r=0,51 p=0,05

PFOS PFAS-gehaltes in de bodem moestuin

PFBA

p=0,14 * r=-0,39 p=0,15

PFOA PFAS-gehaltes in de bodem kippenren

L+B PFOS

PFOS PFOA

p=0,1 *

Vetgedrukte relaties wijzen op correlaties met p < 0,05.

9.7.2 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in eieren en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren en in het drinkwater van de kippen Tabel 37 geeft een overzicht van de correlaties met p<0,20 op basis van Spearman rank correlatietest tussen PFAS in eieren en PFAS in de bodem van de kippenren en in het drinkwater van de kippen. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 9. Voor de overblijvende relaties kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij PFAS in eieren of bij PFAS in de bodem van de kippenren/drinkwater van de kippen PFAScomponenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. De correlatiecoëfficiënten situeren zich tussen 0,38 en 0,59 wijzend op een matige correlatie tussen PFAS in eieren en PFAS in de bodem van de kippenren. Enkel voor PFOS observeren we een correlatie met p<0,05 tussen de PFOS-gehaltes in de bodem van de kippenren en de PFOS-gehalten in de eieren. Verder is PFOS in de bodem ook gecorreleerd met andere PFAS in eieren met vooral langere ketens. PFDA in eieren is gecorreleerd met 6:2 FTS in het drinkwater van de kippen en PFOA in eieren is invers gecorreleerd met 6:2 FTS in het drinkwater van de kippen. Hierbij dient wel in gedachten te worden gehouden dat de meetwaarden van 6:2 FTS in de watermonsters hoog waren vergeleken met gerapporteerde meetwaarden in drinkwater en oppervlaktewater door VMM en het momenteel niet duidelijk is wat de reden is van deze hogere meetwaarden.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 81 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 37: Spearman rank correlaties tussen de PFAS-gehaltes in eieren en in de bodem van de kippenren en in het drinkwater van de kippen (* Mann-Whitney U-test). PFAS-gehaltes in eieren PFDoA PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren PFAS-gehaltes in het drinkwater van de kippen

PFOA PFOS

r=0,38 p=0,11 r=0,54 p=0,02

PFOS

r=0,48 p=0,04

PFTeA

PFTrA

r=0,54 p=0,02

r=0,48 p=0,04 r=0,59 p=0,01

6:2 FTS

PFDA

PFOA

p=0,08 *

r=-0,42 p=0,07

Vetgedrukte relaties wijzen op correlaties met p < 0,05.

9.7.3 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren Tabel 38 geeft een overzicht van de correlaties met p<0.20 op basis van Spearman rank correlatietest tussen PFAS in de bodem van de moestuin en PFAS in de bodem van de kippenren. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 9. Voor de overblijvende relaties kon echter geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er of bij PFAS in de bodem van moestuin of bij PFAS in de bodem van de kippenren PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Tabel 38: Spearman rank correlaties tussen de PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin en in de bodem van de kippenren en in het drinkwater van de kippen (* Mann-Whitney U-test). PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin

PFAS-gehaltes in de bodem kippenren

PFOA

PFBA

PFOA

PFOS

r=0,48 p=0,07

r=0,68 p=0,01 r=0,66 p=0,01

r=0,71 p<0,01

PFOS

Vetgedrukte relaties wijzen op significante correlaties met p < 0,05.

Van de drie correlaties met een p-waarde <0,05 situeren de correlatiecoëfficiënten zich tussen 0,48 en 0,68 en wijzen op een matige tot sterke correlatie tussen PFOA en PFOS in de bodem van de moestuin en in de bodem van de kippenren van dezelfde tuinen. Deze resultaten kunnen aanwijzen dat er wel een gelijkaardige PFASbelasting aanwezig is in beide tuinonderdelen, maar dat er ook specifieke karakteristieken zijn die zorgen voor verschillen in de PFAS-lading in de moestuin en in de kippenren.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 82 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.7.4 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin Voor de relaties tussen PFAS in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS in de bodem van de moestuin kon voor geen enkele PFAS-merker een statistische analyse uitgevoerd worden ofwel omdat er of bij PFAS in blad-, wortel-, en knolgewassen of bij PFAS in de bodem van de moestuin, PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ, ofwel omdat de meetwaarden enkel indicatief te beschouwen zijn.

9.7.5 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS-gehaltes in het irrigatiewater voor de moestuin Voor de relaties tussen PFAS in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS in het irrigatiewater van de moestuin kon voor geen enkele PFAS-merker een statistische analyse uitgevoerd worden ofwel omdat er of bij PFAS in blad-, wortel-, en knolgewassen of bij PFAS in de bodem van de moestuin, PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ, ofwel omdat de meetwaarden enkel indicatief te beschouwen zijn.

9.7.6 Correlaties tussen PFAS-gehaltes in blad-, peul-, wortel-, en knolgewassen en PFAS-gehaltes in compost De compoststalen konden slechts bij 6 deelnemers verzameld worden, waarbij in meerdere gevallen de compost nog bestond uit half vergane etensresten. Gezien de compoststalen niet van die aard waren dat ze bruikbaar waren om in de moestuin te gebruiken, werden geen correlaties berekend tussen de PFAS in de groenten en de PFAS in de compoststalen.

9.7.7 Besluit Op basis van de correlatietesten kunnen volgende observaties gemaakt worden: - Er is een matige tot sterke correlatie tussen PFOS en PFOA in de bodem van de moestuin en in de bodem van de kippenren. De PFAS-belasting in beide tuinonderdelen lijkt dan gelijkaardig te zijn, eventueel met specifieke karakteristieken (vb. bemesting, bodembewerking) die kunnen zorgen voor kleine verschillen. Het lijkt echter wel voldoende om in achtergrondgebieden zonder PFAS-bron één bodemmengstaal per locatie te nemen. - Er is een matige correlatie tussen PFOS in de bodem van de moestuin en l+b PFOS in het huisstof. Dit wijst op mogelijk aanwezigheid van bodemdeeltjes in het huisstof of een gezamenlijke bron (vb. gebruik van sprays, verbouwingen of een andere ongekende bron). - Er is een matige correlatie tussen PFOS in de bodem van de kippenren en PFOS in de eieren. Dit kan wijzen op een transfer van PFOS in de bodem naar de kippeneieren.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 83 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De berekeningen zijn beperkt tot die PFAS-componenten waarvoor voldoende meetgegevens boven de LOQ werden waargenomen. Er zijn dus nog vele PFAS-componenten waarvoor deze berekeningen niet konden worden uitgevoerd.

Bevindingen i.v.m. de methodologie Het gebruik van correlatietesten blijkt een geschikte methode om een eerste ruwe verkenning uit te voeren van de samenhang tussen PFAS in de verschillende bemonsterde milieucompartimenten. Op basis van de resultaten in deze beperkte studiepopulatie: - lijkt het voldoende om in achtergrondgebieden zonder PFAS-bron één bodemmengstaal per locatie te nemen; - lijkt het aangewezen om de eventuele samenhang tussen PFAS in huisstof en in bodem verder te onderzoeken om na te gaan in welke mate er in het huisstof aanrijking is vanuit de bodem van de tuin en in welke mate er gezamenlijke bronnen te identificeren zijn; - lijkt het aangewezen om verder te onderzoeken vanwaar de PFAS in eieren van de kippen mogelijk afkomstig zijn (vb. bodemorganismen, voeding van de kippen). De resultaten van deze analyses zijn ook afhankelijk van het aandeel stalen boven de LOQ en de betrouwbaarheid van de metingen. Het is daarom belangrijk dat meetmethodes verder verfijnd worden zodat stabiele meetresultaten en lagere LOQ-waarden kunnen behaald worden.

9.8 PFAS-GEHALTES IN MILIEUCOMPARTIMENTEN EN DETERMINANTEN VAN BLOOTSTELLING De resultaten in deze sectie moeten beschouwd worden als mogelijke interessante pistes voor verder onderzoek in een grotere groep deelnemers. Wegens het beperkt aantal deelnemers (n=19) zijn de groepjes deelnemers die worden vergeleken op basis van de antwoorden in de vragenlijst erg klein. Hierdoor is niet uit te sluiten dat waargenomen verschillen eigenlijk te wijten zijn aan andere eigenschappen of kenmerken. De tabellen in bijlage 10 geven een overzicht van de belangrijkste potentiële determinanten van blootstelling die onderzocht werden. Determinanten zijn factoren die een deel van de waargenomen spreiding in de concentraties kunnen verklaren. In deze sectie wordt getracht om factoren te identificeren die geassocieerd

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 84 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

kunnen zijn met de waargenomen variatie in PFAS-concentraties. We bespreken in het rapport resultaten vanaf een p-waarde kleiner dan 0,20. Belangrijk om hierbij te onthouden dat de analyses slechts voor een kleine groep (totaal 19 deelnemers) werden uitgevoerd en dat er geen correctie voor veelvuldig testen werd uitgevoerd. Er dient dus voorzichtig te worden omgesprongen met de interpretatie.

9.8.1 Determinanten van PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin Tabel 39 geeft een overzicht van de resultaten met p < 0,20 voor potentiële determinanten van PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin. Hierbij dient te worden opgemerkt dat het veelal zeer kleine aantallen deelnemers per categorie betreft en de resultaten dus voornamelijk hypothese genererend moeten beschouwd worden. Een totaal overzicht van alle geteste covariaten wordt gegeven in bijlage 10. Er konden enkel determinantanalyses worden uitgevoerd voor de gehalten PFBA, PFOA en PFOS in de bodem van de moestuin. Voor de overige PFAS-componenten kon geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ lag. Bij de deelnemers met een moestuin zijn er slechts 2 deelnemers die geen composthoop hebben. Door dit lage aantal zullen we dit resultaat niet meenemen in de interpretatie. Ook werd een hogere mediane PFBAconcentratie in de bodem van de moestuin waargenomen bij het gebruik van een tuinslang in vergelijking met het gebruik van een gieter in kunststof. Maar bij deelnemers die beide gebruiken is de mediaan nog lager. Vermoedelijk speelt hier nog een andere factor een rol dan het materiaal waarmee begoten wordt. Deze trend is ook zichtbaar bij PFOA, maar met p > 0,20 (in bijlage 10). Er werden geen resultaten met p < 0,20 waargenomen voor de grootte van de moestuin, gebruik van compost in de moestuin, type water om de moestuin te begieten en gebruik van bestrijdingsmiddelen in de moestuin. Tabel 39: Resultaten met p<0,20 voor de determinanten van PFAS-gehaltes (µg/kg droge stof) in de bodem van de moestuin (* MannWhitney U-test, † Kruskal-Wallis test). Determinant

Composthoop aanwezig in de tuin Nee (n=2) Ja (n=13) Materiaal om moestuin mee te begieten Tuinslang (n=5) Gieter in kunststof (n=4) Beide (n=6)

PFAS-gehaltes in bodem van de moestuin (p-waarde/ categorieën met mediaan (µg/kg droge stof) PFBA PFOS p=0,06* 0,64 p=0,15 † 0,26 0,185 0,075

9.8.2 Determinanten van PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren Er konden enkel determinantanalyses worden uitgevoerd voor de gehalten PFOA en PFOS in de bodem van de kippenren. Er werden geen resultaten met p<0,20 waargenomen voor de geteste determinanten (ouderdom

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 85 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

van het kippenhok en gebruik van bestrijdingsmiddelen in de kippenren). Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 10.

9.8.3 Determinanten van PFAS-gehaltes in leidingwater Enkel voor 6:2 FTS konden determinantanalyses worden uitgevoerd. Er werd geen resultaat met p<0,20 gevonden met het materiaal van de waterleiding in de woning. Een overzicht wordt gegeven in bijlage 10.

9.8.4 Determinanten van PFAS-gehaltes in het huisstof Tabel 40 geeft een overzicht van de resultaten met p < 0,20 voor de determinanten van PFAS-gehaltes in het huisstof. Hierbij dient te worden opgemerkt dat het veelal zeer kleine aantallen deelnemers per categorie betreft en de resultaten dus voornamelijk hypothese genererend moeten beschouwd worden. Voor de PFAScomponenten met indicatieve of met onbetrouwbare meetwaarden werden geen determinantanalyses gerapporteerd. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 10. Bij het bouwjaar van de woning observeren we een trend tot lagere mediane waarden voor lineair PFOS en lineair + vertakt PFOS in het huisstof bij recentere woningen, met de hoogste mediane waarden voor woningen ouder dan 1960. Dit zou kunnen wijzen op historisch gebruik van PFOS in bouwmaterialen. Bij de gebruikte materialen voor het plafond in de keuken, woonkamer en slaapkamer van de deelnemer observeren we een hogere mediane PFNA-concentratie indien er nergens bezette welfsels aanwezig zijn en een hogere percentage stofstalen met PFBS >LOQ indien er nergens gipsplaten aanwezig zijn. Indien er ergens houten plafonds aanwezig zijn wordt er ook een hoger percentage huisstofstalen met PFBS >LOQ waargenomen dan in de groep deelnemers zonder houten plafonds. Wat vloerbedekking betreft, wordt bij de groep deelnemers die ergens laminaat heeft een hogere mediane concentratie lineair + vertakt PFOS in huisstof waargenomen dan bij deelnemers die nergens laminaat hebben. Anderzijds hebben deelnemers die ergens parket hebben een lagere mediane waarde in huisstof voor lineair PFOS en lineair + vertakt PFOS en hebben deelnemers die overal tegels hebben een lagere mediane waarde in huisstof voor lineair PFOA, lineair + vertakt PFOA, lineair + vertakt PFOS en voor PFNA. Er zijn slechts 2 deelnemers met vinyl vloerbekleding, wat een te kleine groep is om verdere analyses op uit te voeren. De lagere mediane PFAS-waarden in huisstof bij tegelvloer en parket zou ook kunnen samenhangen met het poetsgedrag van de deelnemers. Bij deelnemers die meerdere keren per week of dagelijks stofzuigen observeren we namelijk lagere mediane concentraties aan lineair PFOA, lineair + vertakt PFOA, lineair PFOS, lineair + vertakt PFOS en aan PFNA in het huisstof dan bij deelnemers die wekelijks of tweewekelijks stofzuigen. Ook bij deelnemers die meerdere keren per week of dagelijks met nat poetsen observeren we lagere mediane concentraties aan lineair PFOA, lineair + vertakt PFOA, lineair PFOS en lineair + vertakt PFOS in huisstof dan bij deelnemers die wekelijks of tweewekelijks met nat poetsen. Ook het materiaal van de ramen lijkt een rol te kunnen spelen. Bij de deelnemers met ramen uit kunststof was er een hoger percentage huisstofstalen met PFBS > LOQ dan bij deelnemers met ramen uit andere materialen. Het totaal aantal ramen in de 3 kamers was matig positief gecorreleerd met de concentratie lineair PFOA en

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 86 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

lineair + vertakt PFOA in het huisstof, waarbij dus hogere gehalten worden waargenomen bij een groter aantal ramen. Dit kan mogelijk ook samenhangen met het manueel verluchten van de ruimtes door het openen van de ramen. Bij de groep deelnemers die aangeeft alle drie de ruimtes manueel te verluchten observeren we hogere mediane concentraties aan lineair PFOA, lineair + vertakt PFOA, lineair PFOS, lineair + vertakt PFOS en aan PFNA in huisstof dan bij de groep deelnemers die aangeeft slechts een deel van de ruimtes manueel te verluchten. We observeren ook resultaten met p<0,20 voor productengebruik in of rond de woning. Deelnemers die af en toe lederwaren behandelen hebben een hogere mediane concentratie aan lineair PFOS, lineair + vertakt PFOS en PFNA in het huisstof dan deelnemers die nooit lederwaren behandelen. Er lijken ook verschillen te zijn naargelang de gebruikte producten voor schoenen en leder sprays of crèmes zijn, maar omdat er slechts 2 deelnemers zijn in één van beide categorieën worden deze resultaten niet verder geïnterpreteerd. We observeren een hogere mediane lineaire PFOS concentratie in huisstof bij de groep deelnemers die de lederwaren buitenshuis behandelen. De verwachting is dat er hogere concentraties zouden zijn indien deze producten binnenshuis gebruikt worden, maar de deelnemersaantallen per groep zijn hier zo klein (n=4 voor zowel gebruik binnenshuis als voor de groep met gebruik buitenshuis) dat andere mogelijke invloedsfactoren de resultaten gemakkelijk kunnen verstoren. Onduidelijke of tegenstrijdige resultaten worden ook waargenomen voor het behandelen van zetels of stoelen in textiel, het gebruik van antivlooienmiddel en de aanwezigheid van gordijnen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 87 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

/ eindrapport Tabel 40: Resultaten met p<0,02 voor mogelijke determinanten van PFAS-gehaltes (ng/filter) in het huisstof (* Mann-Whitney U-test, † Kruskal-Wallis test, ~ Chi-kwadraattest). Determinanten

PFAS-gehalten in huisstof p-waarde/ categorieën met mediaan (ng/filter)

Som aantal ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer

PFOA r=0,38 p=0,12

Bouwjaar Voor 1960 (n=6) 1960-1980 (n=3) 1981-2000 (n=6) 2001 en later (n=3) Materiaal van de ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Hout (n=7) Kunststof (n=5) Aluminium (n=6) Manuele ventilatie in de woonkamer, keuken of slaapkamer Gedeeltelijk (n=3) Overal (n=16) Tegels in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=1) Ergens (n=14) Overal (n=4) Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=12) Ergens (n=6) Laminaat in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=11) Ergens (n=8) Welfsels bezet in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=11) Ergens (n=5) Overal (n=2) Plafond bezet met gipsplaten in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=10) Ergens (n=6) Overal (n=2) Gipsplaten geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=10)

PFOS

PFNA

L+B PFOA r=0,42 p=0,08

p=0,04 † 1,11 0,8 0,74 0,67

L+B PFOS

% huisstofstalen >LOQ PFBS

p=0,13 † 1,92 1,8 1,32 1,21 p=0,1 ~ 57,1% 80% 16,7%

p=0,02 * 0,52 1,18 p=0,17 † 1,07 0,71

p=0,02 * 0,6 0,89

p=0,02 * 0,2 0,71 p=0,14 † 0,7 0,33

p=0,07 * 0,92 0,69

p=0,05 * 0,72 1,3 p=0,19 † 1,17 0,76

p=0,17 * 1,37 1,84 p=0,14 † 1,82 1,45 p=0,08 * 1,86 1,4 p=0,03 * 1,52 2,51

p=0,07 † 0,81 0,52 p=0,05 ~ 80% 33,3% p=0,06 ~ 80% www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

Determinanten

PFAS-gehalten in huisstof p-waarde/ categorieën met mediaan (ng/filter)

Ergens, niet-afwasbaar (n=2) Ergens of overal, afwasbaar (n=7) Plafond bezet met hout in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=12) Ergens (n=6) Overal (n=1) Gordijnen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=4) Ergens (n=10) Overal (n=5) Frequentie van gebruik: anti-vlooienmiddel voor huisdieren Nooit (n=15) Af en toe (n=4) Frequentie van behandelen van lederwaren Nooit (n=10) Af en toe (n=9) Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling lederwaren) Nooit (n=10) Buitenshuis (n=4) Binnenshuis, met verluchting (n=4) Binnenshuis, zonder verluchting (n=1) Frequentie van behandelen van zetels Nooit (n=10) Af en toe (n=9) Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling zetels) Nooit (n=10) Buitenshuis (n=1) Binnenshuis, met verluchting (n=4) Binnenshuis, zonder verluchting (n=4) Frequentie van stofzuigen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Nooit of zelden (n=1) Wekelijks of om de 2 weken (n=7) Meerdere keren per week of dagelijks (n=11) Frequentie van nat poetsen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Nooit of zelden (n=1) Wekelijks of om de 2 weken (n=14) Meerdere keren per week of dagelijks (n=4)

PFOA

PFOS

PFNA

p=0,18 * 0,58 0,72

p=0,18 * 1,48 1,85

p=0,13 * 0,75 0,52

p=0,02 † 2,07 0,85 p=0,16 † 1,18 0,83

p=0,02 * 0,73 1,01 p=0,06 † 0,73 1,52 0,98 p=0,18 * 0,98 0,78 p=0,08 † 0,98 0,89 0,73 p=0,05 † 1,14 0,8 p=0,17 † 0,83 0,77

p=0,13 * 1,86 1,52 p=0,07 † 1,86 1,86 1,32 p=0,12 † 1,97 1,58 p=0,11 † 1,82 1,33

p=0,15 † 0,79 0,64

L+B PFOA

p=0,01 † 2,07 0,85 p=0,11 † 1,3 0,83

L+B PFOS

% huisstofstalen >LOQ PFBS 33,3% 0% p=0,14 ~ 41,7% 83,3% p=0,19 ~ 50% 70% 20% p=0,07 ~ 66,7% 0%

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 89 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Individuele resultaten (-) worden niet gerapporteerd.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 90 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

/ draft

9.8.5 Determinanten van PFAS-gehaltes in bladgewassen Er kon voor geen enkele PFAS-component een statistische analyse uitgevoerd worden omdat er minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ liggen.

9.8.6 Determinanten van PFAS-gehaltes in peulgewassen Tabel 41 geeft een overzicht van de resultaten met p < 0,20 voor de determinanten van PFBA in peulgewassen. Hierbij dient te worden opgemerkt dat het veelal zeer kleine aantallen deelnemers per categorie betreft en de resultaten dus voornamelijk hypothese genererend moeten beschouwd worden. Er werden geen berekeningen uitgevoerd voor 6:2 FTS omdat deze resultaten enkel indicatief kunnen beschouwd worden. Voor de overige PFAS-componenten kon geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ lag. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 10. Tabel 41: Resultaten met p<0,20 voor de determinanten van de PFAS-gehaltes (ng/g vers gewicht) in peulgewassen (* Mann-Whitney Utest, † Kruskal-Wallis test). Determinant Grootte van de moestuin Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin Nee (n=9) Ja (n=7)

PFAS-gehaltes in peulgewassen (p-waarde/ categorieën met mediaan (ng/g vers gewicht) PFBA p=0,05 r=-0,51 p=0,15 * 0,14 0,11

De grootte van de moestuin is matig positief gecorreleerd met de PFBA-concentratie in peulgewassen, een grotere moestuin is dan gecorreleerd met hogere PFBA-concentraties. Het gebruik van bestrijdingsmiddelen is omgekeerd aan de verwachting, we observeren een lagere mediane PFBA-concentratie bij de groep deelnemers die bestrijdingsmiddelen gebruikt. Verder onderzoek is nodig om de mogelijke betekenis van deze waarnemingen te achterhalen.

9.8.7 Determinanten van PFAS-gehaltes in wortelgewassen Er kon voor geen enkele PFAS-component een statistische analyse uitgevoerd worden omdat er minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ liggen.

9.8.8 Determinanten van PFAS-gehaltes in knolgewassen Er kon voor geen enkele PFAS-component een statistische analyse uitgevoerd worden omdat er minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ liggen.

www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

9.8.9 Determinanten van PFAS-gehaltes in eieren Tabel 42 geeft een overzicht van de resultaten met p < 0,20 voor de determinanten van PFAS-gehaltes in eieren. Hierbij dient te worden opgemerkt dat het veelal zeer kleine aantallen deelnemers per categorie betreft en de resultaten dus voornamelijk hypothese-genererend moeten beschouwd worden. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 10. De leeftijd van de kippen is gecorreleerd met hogere gehalten aan PFDoA, PFOS, PFTeA en PFTrA in eieren. De correlatiecoëfficiënten liggen tussen 0,34 en 0,54 en dit wijst op een matige correlatie. Deze waarneming is in overeenstemming met het persistent karakter van PFAS. Wat de afkomst van de kippen betreft, wordt de hoogste mediane PFOA-concentratie in eieren waargenomen bij zelfgekweekte kippen. Daarentegen worden bij de eieren van zelfgekweekte kippen geen PFDA-gehalten boven de LOQ waargenomen, maar wel bij eieren afkomstig van kippen gekocht bij een kweker of van een andere afkomst. De voeding van de kippen lijkt ook een rol te spelen bij de PFAS-gehaltes in eieren. Bij deelnemers waar sauzen aan de kippen gevoerd worden, observeren we hogere mediane gehalten aan PFOS, PFDoA, PFTrA en PFTeA in de eieren en een hoger percentage PFDA-meetwaarden boven de LOQ dan bij deelnemers die geen sauzen aan de kippen geven. Als de kippen gevoederd worden met schillen van groenten of fruit niet uit eigen tuin observeren we een lagere mediaan voor PFTrA dan bij deelnemers die dit niet doen. Andere resultaten zijn dan weer tegengesteld aan de verwachtingen. Deelnemers met gras in de ren hebben een hogere mediaan voor PFOA, PFOS, PFTeA en PFTrA in de eieren. Deelnemers die grasmaaisel in de ren gooien hebben een hogere mediaan voor PFTrA in eieren. Er zijn slechts 2 deelnemers die geen etensresten of tafelresten aan de kippen voederen en twee deelnemers die panvet aan de kippen voederen. Dit is een te klein aantal om verdere analyses op uit te voeren. Over het algemeen wordt verwacht dat er hogere gehalten in de eieren worden waargenomen als de kippen een hoger contact hebben met de bodempartikels. Onze resultaten zijn tegengesteld aan deze verwachting. Wat de plek van voederen betreft, observeren we in eieren van kippen die buiten op de bodem gevoederd worden een lagere mediane concentratie aan PFOS en PFOA dan in eieren van kippen die buiten op een verharding of binnen gevoederd worden. In de groep waarbij de scharrelruimte voor meer dan ¾ begroeid is, observeren we een hogere mediane concentratie aan PFOA in de eieren dan in de groep waar de scharrelruimte minder dan ¼ begroeid is. Mogelijk spelen hier ook andere factoren een rol. Zo kan het bijvoorbeeld zijn dat kippen met een goed begroeide scharrelruimte en/of die buiten op de bodem gevoederd worden een langere tijd in de scharrelruimte doorbrengen en zo meer contact hebben met bodemdeeltjes. Wel in overeenstemming met de verwachting observeren we een hoger aandeel PFDA-meetwaarden boven LOQ bij een kleinere oppervlakte van de scharrelruimte.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 92 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De resultaten voor de leeftijd van het kippenhok zijn onduidelijk. De mediane PFOA-gehalten in de eieren lijken af te nemen bij een toenemende ouderdom van het kippenhok, terwijl de mediane PFTrA-gehalten lijken toe te nemen bij toenemende ouderdom van het kippenhok. Het percentage PFDA-meetwaarden boven LOQ is dan weer hoger in de eerste en de laatst categorie dan in de middelste categorie. Tabel 42: Resultaten met p<0,20 voor de determinanten van de PFAS-gehaltes (ng/g vers gewicht) in eieren (* Mann-Whitney U-test, † Kruskal-Wallis test, ~ Chi-kwadraattest). Determinanten

Leeftijd van de kippen Afkomst kippen Zelf gekweekt (n=3) Gekocht bij kweker (n=12) Oude batterijkip (n=1) Andere (n=3) Voeding voor de kippen: gras in de ren Nee (n=8) Ja (n=11) Voeding voor de kippen: grasmaaisel Nee (n=8) Ja (n=11) Voeding voor de kippen: schillen groenten/fruit niet uit eigen tuin Nee (n=12) Ja (n=7) Voeding voor de kippen: sauzen Nee (n=13) Ja (n=6) Plek van voederen van de kippen Binnen (n=5) Buiten op verharding (n=4) Buiten op bodem (n=10) Oppervlakte van de scharrelruimte in categorieën ≤ 20 m² (n=7) 20-80 m² (n=8) > 80 m² (n=4) Begroeiing oppervlakte van deze scharrelruimte Minder dan een vierde (n=14) Meer dan drie vierde (n=5) Hoe oud is het kippenhok ongeveer < 5 jaar (n=6) 5-10 jaar (n=4) 10-20 jaar (n=7) > 20 jaar (n=2)

PFAS-gehaltes in eieren (p-waarde/ categorieën met mediaan (ng/g vers gewicht) PFDoA PFOA PFOS PFTeA PFTrA r=0,54 r=0,34 r=0,45 r=0,46 p=0,02 p=0,16 p=0,05 p=0,05 p=0,18 † 0,74 0,40 0,42 p<0,01 * p=0,09 * p=0,13 * p=0,17 * 0,31 0,61 1,85 0,85 0,51 1,85 3,4 1,48 p=0,15 * 0,94 1,60 p=0,14 * 3,39 1,98 p=0,11 * p=0,06 * p=0,15 * 1,49 1,71 0,94 2,43 3,45 1,58 p=0,14 † p=0,15 † 0,53 2,45 0,44 3,23 0,4 0,86

% eistalen >LOQ PFDA

p=0,13 ~ 0% 66,7% 66,7%

p=0,18 ~ 38,5% 83,3%

p=0,02 ~ 85,7% 50% 0% p=0,09 * 0,40 0,49 p=0,15 † 0,54 0,49 0,42 -

p=0,16 † 1,85 3,31 3,38 -

p=0,18 ~ 66,7% 25% 71,4% -

Individuele resultaten en groepen kleiner dan 3 deelnemers (-) worden niet gerapporteerd

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 93 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

/ draft

9.8.10 Determinanten van PFAS-gehaltes in serum Tabel 43 geeft een overzicht van de resultaten met p < 0,20 voor de determinanten van PFAS-gehaltes in serum. Een totaal overzicht wordt gegeven in bijlage 10. Hierbij dient te worden opgemerkt dat het veelal zeer kleine aantallen deelnemers per categorie betreft en de resultaten dus voornamelijk hypothese-genererend moeten beschouwd worden. Voor de overblijvende relaties kon geen statistische analyse uitgevoerd worden omdat er te veel ontbrekende gegevens zijn bij ofwel de PFAS-componenten in serum, ofwel de determinanten. Er worden verschillen waargenomen volgens het biologisch geslacht van de jongeren. Tegengesteld aan de verwachting, worden hogere mediane concentraties in serum waargenomen bij de meisjes dan bij de jongens voor PFOA, PFOS, PFDA, PFNA en L+B PFOA. Er wordt aangenomen dat meisjes een deel van hun lichaamsbelasting aan PFAS uitscheiden via de menstruatie en hierdoor een lagere lichaamsbelasting kennen dan jongens. In de huidige studie hebben we een kleine studiepopulatie en wordt er ook geen rekening gehouden met andere mogelijke invloedfactoren zoals gebruik van cosmetica of contact met PFAS-bevattende producten via hobby’s, wat eventueel een mogelijke verklaring zou kunnen zijn voor deze waarneming. We hebben ook geen informatie of de meisjes in deze studie al menstrueerden. Voor consumptie van eieren van eigen kippen observeren we hogere mediane serumconcentraties voor PFOA, PFNA, PFHxS, L+B PFHxS bij de groep die enkel eieren van eigen kippen eet dan bij de groep waarbij meer dan de helft van de eieren afkomstig zijn van eigen kippen. In deze studiepopulatie zijn er geen deelnemers die geen eieren van eigen kippen eten. Toch is er ook hier een verschil waar te nemen volgens het aandeel eieren van eigen kippen. Ook sommige eigenschappen van de kippen lijken een rol te spelen bij de variatie in serumgehalten bij de deelnemers. Zo is een hogere leeftijd van de kippen zwak tot sterk gecorreleerd met hogere gehalten aan L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFHxS, L+B PFHxS en PFOS. Bij afkomst van de kippen wordt de hoogste mediane concentratie aan L+B PFOS in serum waargenomen bij de groep deelnemers met zelfgekweekte kippen (kleine groep: n=3). Voor consumptie van groenten uit eigen tuin zijn de resultaten minder duidelijk. Voor PFOS en PFOA in serum observeren we de hoogste mediane concentratie in de groep deelnemers die nooit groenten uit eigen tuin eet. Voor PFHxS en L+B PFHxS zijn de mediane concentraties gelijkaardig voor de groep die nooit groenten uit eigen tuin eet en voor de groep die wekelijks of vaker groenten uit eigen tuin eet. Ook hier observeren we enkele resultaten met p<0,20 voor eigenschappen van de moestuin. De groep deelnemers met een composthoop hebben een hogere mediane serumconcentratie aan PFNA, PFOS en L+B PFOS dan de groep deelnemers zonder composthoop (kleine groep, n=3). Als die compost vaker gebruikt wordt in de moestuin observeren we ook een toename in de mediane serumconcentraties voor PFOA en L+B PFOA. De groep deelnemers die bestrijdingsmiddelen gebruiken in de moestuin hebben een hogere mediane serumconcentratie aan PFOS en L+B PFOS.

www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

We observeren ook een aantal resultaten met p<0,20 voor enkele kenmerken van de woning. Voor het bouwjaar van de woning lijkt er ook een dalende trend te zijn waarbij lagere mediane serumconcentraties worden waargenomen voor PFHxS en L+B PFHxS bij deelnemers in recentere woningen. Vergeleken met deelnemers met ramen in hout of aluminium hebben deelnemers met ramen in kunststof een hogere mediane concentratie voor L+B PFOA in serum en is PFUnA in alle serumstalen van deze groep boven de LOQ. Bij deelnemers die woonkamer, keuken en slaapkamer manueel verluchten observeren we een hogere mediane concentratie aan PFNA en PFDA in serum en een hoger percentage serumstalen met PFUnA-meetwaarden boven de LOQ. Deelnemers die verluchten via roosters hebben een lagere mediane concentratie aan PFOA in serum dan deelnemers zonder roosters. Voor de vloerbedekking zijn de resultaten minder duidelijk. Bij de groep deelnemers die nergens parket hebben observeren we hogere mediane concentraties aan PFNA en PFOS in serum en bij deelnemers die ergens tegels hebben observeren we hogere mediane concentraties aan PFOA, L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFHxS, L+B PFHxS en PFOS in serum dan bij deelnemers die overal tegels hebben (n=4). Bij deelnemers die in de woonkamer, keuken of slaapkamer afwasbare verf gebruikt hebben, observeren we hogere mediane concentraties aan PFNA, PFOS en L+B PFOS in serum (toepassing op welfsels, n=4) en aan PFHxS en L+B PFHxS in serum (toepassing op gipsplaten, n=6). Voor aanwezigheid van gordijnen in textiel in woonkamer, keuken of slaapkamer zijn de resultaten tegengesteld aan de verwachting, met een hogere mediane concentratie aan PFOA, L+B PFOA, PFHxS, L+B PFHxS en L+B PFOS in serum als er nergens gordijnen in textiel zijn. Er zijn ook aanwijzingen dat het gebruik van producten een mogelijke blootstelling aan PFAS inhoudt. Zo stellen we vast dat in de groepen deelnemers die gebruik maken van geurverspreiders, insectenverdelgers, schimmelwerende producten, boenmiddel en schoonmaakmiddelen met bleekmiddel of ammoniak meer PFUnA-meetwaarden boven de LOQ liggen dan in de groep deelnemers die nooit deze producten gebruiken (n=3). Bij deelnemers die af en toe producten gebruiken om lederwaren te behandelen (n=9) observeren we een hogere mediane concentratie aan PFOS in serum dan bij deelnemers die nooit deze producten gebruiken (n=10). De groep deelnemers die buitenshuis producten gebruikt om schoenen te behandelen (n=11) heeft een hoger percentage PFUnA-meetwaarden boven de LOQ en de groep die buitenshuis producten gebruikt om lederwaren te behandelen (n=4) heeft een hogere mediane concentratie aan PFOA, L+B PFOA, PFNA, PFOS, L+B PFOS in serum en een hoger percentage PFUnA-meetwaarden boven de LOQ. Bij de groep deelnemers die meerdere keren per week of dagelijks stofzuigen in de woonkamer, keuken en slaapkamer (n=11) observeren we lagere mediane concentraties aan PFNA, PFDA en PFOS dan bij deelnemers die wekelijks of om de twee weken stofzuigen (n=7). Bij de groep deelnemers die meerdere keren per week of dagelijks met nat poetsen in woonkamer, keuken en slaapkamer (n=4) observeren we lagere mediane concentraties aan PFOA, L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFHxS, L+B PFHxS, PFOS en L+B PFOS in serum dan bij deelnemers die wekelijks of om de twee weken poetsen met nat (n=14).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 95 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

/ draft Tabel 43: Resultaten met p<0,20 voor de determinanten van de PFAS-gehaltes (µg/l) in serum (* Mann-Whitney U-test, † Kruskal-Wallis test, ~ Chikwadraattest). Determinanten

PFAS-gehaltes in serum (p-waarde/ categorieën met mediaan (µg/L) PFHxS

PFOA p=0,05 * 1,31 0,88

p=0,06 * 0,29 0,7 p=0,15 r=0,34

Geslacht jongere Meisje (n=6) Jongen (n=13) Consumptie van eieren van eigen kippen voorbije 3 maanden Meer dan de helft (n=5) Enkel eieren van eigen kippen (n=14) Leeftijd van de kippen

PFOS p=0,09 * 8,08 3,22

PFNA p=0,09 * 0,48 0,32

L+B PFHxS

p=0,14 *

p=0,07 *

0,86 1,12

0,24 0,34 p=0,01 r=0,59

0,41 0,8 p=0,13 r=0,36

p=0,01 r=0,59

PFDA p=0,11 * 0,32 0,23

p<0,01 r=0,74

L+B PFOA p=0,11 * 1,48 1,14

p=0,13 r=0,36

Afkomst kippen Zelf gekweekt (n=3) Gekocht bij kweker (n=12) Oude batterijkip (n=1) Andere (n=3) Kippen toegang tot composthoop Nee (n=14) Ja (n=5) Frequentie van consumptie van (totaal) groenten uit eigen tuin de voorbije 3 maanden Nooit (n=7) Niet laatste 3 maanden of maandelijks (n=5) Wekelijks, dagelijks of meer (n=6) Grootte van de moestuin Composthoop aanwezig in de tuin Nee (n=3) Ja (n=14) Gebruik van composthoop in moestuin Nee, nooit (n=4) Soms (n=7) Ja, altijd (n=5) Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin Nee (n=9) Ja (n=7) Bouwjaar

L+B PFOS

% deelnemers PFUnA

p=0,02 * p=0,13 † 19,17 11,37 13,47

p=0,18 * 0,27 0,23 p=0,1 †

p=0,16 †

p=0,09 †

p=0,13 †

0,68 0,39 0,7

1,19 0,57 1,02

7,15 2,68 4,2

0,75 0,45 0,81 p=0,13 *

p=0,12 * 1,23 4,69

p=0,13 * 0,24 0,35

p=0,16 * 6,29 14,03

p=0,19 † 0,9 0,98 1,53

p=0,16 † 1,14 1,14 1,73 p=0,14 * 4,2 6,22

p=0,18 †

p=0,04 * 11,83 14,3 p=0,15 † www.omgevingvlaanderen.be www.ovam.be

Determinanten

PFAS-gehaltes in serum (p-waarde/ categorieën met mediaan (µg/L)

Voor 1960 (n=6) 1960-1980 (n=3) 1981-2000 (n=6) 2001 en later (n=3) Materiaal van de ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Hout (n=7) Kunststof (n=5) Aluminium (n=6) Manuele ventilatie in de woonkamer, keuken of slaapkamer Gedeeltelijk (n=3) Overal (n=16) Rooster in ramen of muren van de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=14) Gedeeltelijk (n=4) Overal (n=1) Tegels in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=1) Ergens (n=14) Overal (n=4) Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=12) Ergens (n=6) Welfsels geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=9) Ergens geverfd, niet afwasbaar (n=2) Ergens geverfd, afwasbaar (n=4) Overal geverfd, afwasbaar (n=2) Gipsplaten geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer Nergens (n=10) Ergens, niet-afwasbaar (n=2)

PFHxS 0,72 0,74 0,53 0,32

PFOA

PFOS

PFDA

PFNA

L+B PFHxS 0,81 0,87 0,6 0,41

L+B PFOA

L+B PFOS

% deelnemers PFUnA

p=0,15 †

p=0,06 ~

1,26 1,5 0,99

42,9% 100% 33,3%

p=0,09*

p=0,1 *

p=0,17 ~

0,15 0,26

0,19 0,35

0% 62,5%

p=0,17 † 1,15 0,65 p=0,14 †

p=0,14 †

p=0,19 †

p=0,18 †

p=0,12 †

0,66 0,44

1 0,76

4,69 2,95

0,25 0,16

0,33 0,25

0,74 0,51

1,21 0,9

p=0,15 *

p=0,08 *

5,71 1,71

0,38 0,25

p=0,16 *

p=0,18 †

4,2 5,71 -

0,36 0,41 -

18,14 12,66 -

p=0,17 †

p=0,13 †

0,64 -

0,72 -

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 97 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Determinanten

PFAS-gehaltes in serum (p-waarde/ categorieën met mediaan (µg/L)

% deelnemers PFUnA

PFHxS PFOA PFOS PFDA PFNA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS Ergens, afwasbaar (n=6) 0,76 0,84 Overal, afwasbaar (n=1) Gordijnen in textiel in de woonkamer, keuken p=0,1 † p=0,03 † p=0,11 † p=0,05 † p=0,19 † of slaapkamer Nergens (n=4) 0,94 1,44 1,02 1,56 21,16 Ergens (n=10) 0,64 0,96 0,73 1,12 12,52 Overal (n=5) 0,43 0,88 0,47 1,08 10,91 Frequentie van gebruik: geurverspreiders p=0,14 ~ Nooit (n=3) 0% Af en toe (n=8) 62,5% Wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijks 62,5% heel jaar door (n=8) Frequentie van gebruik: insectenverdelgers p=0,14 ~ Nooit (n=3) 0% Af en toe (n=8) 62,5% Wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijks 62,5% heel jaar door (n=8) Frequentie van gebruik: schimmelwerende p=0,17 ~ producten Nooit (n=3) 0% Ooit (n=16) 62,5% Frequentie van gebruik: schoonmaakmiddelen p=0,17 ~ met bleekmiddelen of ammoniak Nooit (n=3) 0% Ooit (n=16) 62,5% Frequentie van gebruik: verf p=0,17 * p=0,17 * Nooit (n=5) 8,12 19,17 Af en toe (n=13) 3,22 11,84 Frequentie van gebruik: boenmiddel p=0,17 ~ Nooit (n=3) 0% Ooit (n=16) 62,5% Waar wordt dit product gebruikt? (product p=0,18 ~ behandeling schoenen) Nooit (n=3) 33,3% Buitenshuis (n=11) 72,7% Binnenshuis, met verluchting (n=2) Binnenshuis, zonder verluchting (n=3) 33,3% Frequentie van behandelen van lederwaren p=0,19 * Nooit (n=10) 2,95 //////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 98 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Determinanten

PFAS-gehaltes in serum (p-waarde/ categorieën met mediaan (µg/L) PFHxS

Af en toe (n=9) Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling lederwaren) Nooit (n=10) Buitenshuis (n=4) Binnenshuis, met verluchting (n=4) Binnenshuis, zonder verluchting (n=1) Frequentie van stofzuigen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Nooit of zelden (n=1) Wekelijks of om de 2 weken (n=7) Meerdere keren per week of dagelijks (n=11) Frequentie van nat poetsen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Nooit of zelden (n=1) Wekelijks of om de 2 weken (n=14) Meerdere keren per week of dagelijks (n=4)

PFOA

PFOS 6,3

p=0,02 †

p=0,12 †

1 1,7 0,72 -

2,95 9,55 3,8 -

PFDA

L+B PFOA

L+B PFOS

% deelnemers PFUnA

p=0,15 †

p=0,02 †

p=0,14 †

p=0,1 ~

0,3 0,48 0,25 -

1,19 1,94 0,93 -

12,51 24 8,5 -

40% 100% 25% -

PFNA

p=0,18 †

p=0,04 †

p=0,05 †

6,3 2,68

0,3 0,22

0,49 0,29

L+B PFHxS

p=0,03 †

p=0,07 †

p=0,01 †

p=0,08 †

p=0,02 †

p=0,03 †

p=0,07 †

p=0,03 †

0,68 0,34

1,12 0,72

5,19 1,27

0,25 0,08

0,35 0,2

0,74 0,43

1,31 0,91

13,62 5,73

Individuele resultaten en groepen kleiner dan 3 deelnemers (-) worden niet gerapporteerd

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 99 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

9.8.11 Besluit De resultaten van de statistische analyses om determinanten van PFAS-gehalten te identificeren in de verschillende matrices moeten met voorzichtigheid geïnterpreteerd worden. Gezien de beperkte omvang van de studiepopulatie (n=19) zijn de groepen deelnemers in de verschillende categorieën van de determinanten soms erg laag (vb. n=3) waardoor de overeenkomstige mediaanconcentraties sterk kunnen beïnvloed worden door bepaalde persoonlijke kenmerken die niet noodzakelijk te maken hebben met de determinant in kwestie. Het was ook niet altijd mogelijk om categorieën van determinanten samen te voegen omdat er een te groot verschil is in de aard of betekenis van de categorieën. De resultaten moeten dus vooral als hypothesegenererend geïnterpreteerd worden. Het grootste aantal indicaties voor mogelijke determinanten van PFAS-gehalten werden waargenomen voor huisstof, eieren en serum. Voor bodem van de kippenren, leidingwater, bladgewassen, wortelgewassen en knolgewassen konden geen potentiële determinanten geïdentificeerd worden, meestal omdat er weinig PFAScomponenten waren met meer dan 40% meetwaarden boven de LOQ. Voor PFAS in de bodem van de moestuin kon gebruik van compost geïdentificeerd worden als een mogelijke determinant voor PFOS en gebruik van een tuinslang als mogelijke determinant voor PFBA. Bij de groenten kon er enkel voor PFBA in peulgewassen een determinantanalyse worden uitgevoerd. Hierbij lijkt de grootte van de moestuin een mogelijke determinant te zijn voor PFBA in de peulgewassen. Bij gebruik van bestrijdingsmiddelen werd een lagere mediaan voor PFBA in peulgewassen waargenomen, wat tegengesteld is aan de verwachting. Bij PFAS in eieren observeerden we hogere mediane concentraties aan vooral lange keten PFAS (PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFOS) bij een hogere leeftijd van de kippen, wat in lijn ligt met het persistent karakter van de PFAS en bijgevolg een opstapeling bij toenemende leeftijd. Ook werden er hogere mediane gehalten aan deze lange keten PFAS in eieren waargenomen als er sauzen in de kippenren werden gegooid. Er zijn mogelijk ook aanwijzingen voor het in stand houden van lokale PFAS-contaminatie, bijvoorbeeld de observatie dat de mediaan voor PFOA in eieren hoger was bij zelfgekweekte kippen, de observatie dat de mediaan voor PFTrA in eieren hoger was als er maaisel in de kippenren werd gegooid, maar lager als er schillen van groenten of fruit niet afkomstig uit eigen tuin aan de kippen werd gevoederd. We willen nogmaals herhalen dat het gaat hier telkens gaat over kleine groepjes deelnemers. Er wordt algemeen aangenomen dat kippen die minder contact hebben met bodemdeeltjes ook minder PFAS opnemen via de bodem. Factoren die contact met bodem kunnen beperken zijn niet voederen op de bodem en een goede begroeiing van de kippenren, wat kan bekomen worden door een voldoende grote oppervlakte van de kippenren. Sommige van onze observaties zijn tegengesteld aan deze veronderstelling. Zo observeren we lagere mediane gehalten aan PFOS en PFOA in eieren van kippen die buiten op de bodem gevoederd worden, hogere mediane PFOA gehalten in eieren van kippen waar de kippenren voor meer dan ¾ begroeid is en hogere mediane gehalten aan FPOA, PFTrA, PFTeA en PFOS indien er gras aanwezig is in de kippenren. Vermoedelijk

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 100 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

spelen hier ook andere (onderliggende) factoren een rol en kan er meer duidelijkheid verkregen worden met meervoudige regressiemodellen op een grotere dataset. Het kan ook zijn dat de kippen bij een goed begroeide kippenren langere tijd in de scharrelruimte doorbrengen en zo meer bodem opnemen, of dat er meer bodemorganismen aanwezig zijn (regenwormen, insecten) die bijdragen aan hogere PFAS-opname bij de kippen. In onze resultaten observeren we een hoger percentage meetwaarden van PFDA in eieren boven de LOQ bij een kleinere scharrelruimte, wat wel in overeenstemming is met de verwachting. In onze resultaten zijn er ook een aantal aanwijzingen voor determinanten van PFAS in huisstof. Zo observeren we lagere mediane gehalten aan PFOS en L+B PFOS in huisstof van recentere woningen dan in huisstof van oudere woningen. Dit kan mogelijk een indicatie zijn voor aanwezigheid van PFAS in bouwmaterialen. Bouwmaterialen waarvoor in onze resultaten hogere mediane gehalten in huisstof werden waargenomen zijn kunststof ramen (hoger aandeel PFBS>LOQ), houten plafond (hoger aandeel PFBS >LOQ) en laminaat (L+B PFOS). Voor aanwezigheid van bezette welfsels, parket en tegels werden lagere mediane PFAS-gehalten in huisstof waargenomen. Dit kan ook te maken hebben met andere factoren, zoals poetsgedrag. In woningen waar meerdere keren per week of dagelijks werd gepoetst (stofzuigen of met nat) werden lagere mediane PFASgehalten in huisstof waargenomen. In onze resultaten observeren we ook dat in huisstof van deelnemers die producten gebruiken om leder te behandelen hogere mediane gehalten aan PFAS worden waargenomen. Ook in huisstof van woningen waar de bemonsterde ruimtes manueel verlucht werden, observeerden we hogere mediane gehalten aan PFAS. Voor PFAS in serum observeren we voor verschillende componenten hogere mediane gehalten bij meisjes dan bij jongens. Dit is tegengesteld aan de verwachting, gezien aangenomen wordt dat meisjes een deel van hun lichaamsbelasting aan PFAS uitscheiden via de menstruatie. In eerdere Vlaamse HBM-studies werd reeds aangetoond dat consumptie van eieren van eigen kippen kan bijdragen aan de PFAS-serumwaarden. In deze studie, waar alle deelnemers eieren van eigen kippen eten, observeren we dat ook het aandeel eieren van eigen kippen een mogelijk rol kan spelen. Bij deelnemers waarbij de eieren altijd afkomstig zijn van eigen kippen observeren we hogere PFAS-gehalten in serum dan bij deelnemer die ook eieren van de winkel eten. We observeren dan een hogere leeftijd van de kippen gecorreleerd is met hogere PFAS-gehalten in serum (L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFHxS, L+B PFHxS en PFOS). Dezelfde observatie deden we ook bij de PFAS-gehalten in eieren, maar daar waren het PFAS met langere ketens (PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFOS). Voor consumptie van groenten uit eigen tuin zijn er in deze beperkte studiepopulatie weinig tot geen aanwijzingen voor een mogelijke rol in de PFAS-gehalten die we waarnemen in serum. Wel observeren we hogere mediane concentraties aan PFNA, PFOS en L+B PFOS in serum bij deelnemers die een composthoop hebben en zien we ook bij de bodem van de moestuin een hogere mediane concentratie aan PFOS als er een composthoop aanwezig is. We kunnen ook voor de kenmerken van de woning een aantal mogelijke determinanten identificeren voor PFASgehalten in serum van de bewoners. Net zoals bij huisstof, vertonen de serumresultaten ook lagere mediane gehalten bij recentere woningen dan bij oudere woningen, zij het dan voor PFHxS en L+B PFHxS (bij huisstof was het PFOS en L+B PFOS). Net zoals bij huisstof, zijn er ook voor de serumresultaten een aantal bouwmaterialen

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 101 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

die mogelijk een determinant zijn voor de lichaamsbelasting aan PFAS, zijnde kunststof ramen (L+B PFOA, hoger % PFUnA >LOQ), welfsels met afwasbare verf (PFNA, PFOS, L+B PFOS), gipsplaten met afwasbare verf (PFHxS, L+B PFHxS). Net zoals voor huisstof observeren we bij deelnemers met parket lagere mediane gehalten aan PFOS in serum en bijkomend ook voor PFNA. Voor aanwezigheid van tegels worden voor PFAS in serum tegengestelde resultaten geobserveerd dan voor huisstof. Voor stofzuigen en poetsen met nat worden voor serum gelijkaardige resultaten waargenomen als voor huisstof, zijnde lagere mediane gehalten aan PFAS bij deelnemers waar meerdere keren per week of dagelijks gepoetst wordt. Ook gelijkaardig aan de resultaten in huisstof is dat bij deelnemers die producten gebruiken om leder te behandelen hogere mediane concentraties PFOS in serum worden waargenomen. Bevindingen i.v.m. de methodologie De studiepopulatie (n=19) is te klein om dit soort statistische analyses uit te voeren en hieruit conclusies te kunnen formuleren. Grotere studiepopulaties van minimaal 100 personen zijn aan te raden. Bij grotere studiepopulaties is het ook aan te raden om statistische technieken te gebruiken waarbij meerdere invloedsfactoren samen in rekening kunnen worden gebracht, zoals bijvoorbeeld meervoudige regressie-analyses. Dit heeft als meerwaarde dat het effect van één factor op de PFAS-gehalten kan onderzocht worden na het in rekening brengen van andere mogelijke (verstorende) factoren. Dit verhoogt de zekerheid dat de gevonden associatie geen toevallige bevinding is. Op basis van de resultaten in deze beperkte groep kan wel worden aanbevolen om de mogelijke bijdrage van huisstof tot de PFAS-lichaamsbelasting verder te onderzoeken en mogelijke gezamenlijke bronnen na te gaan. De correlatie-analyses toonden al een matige samenhang tussen de PFAS in huisstof en de PFAS in serum. Bij de determinantanalyses komen ook enkele factoren naar voren die zowel worden waargenomen als mogelijk invloedsfactor voor huisstof als voor serum (vb. ouderdom woning, kunststof ramen, producten om leder te behandelen, poetsen).

10 MODELLERING Met de blootstellingsanalyses trachten we een antwoord te formuleren op twee onderzoeksvragen:

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 102 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

•

Kunnen we op basis van de resultaten van de meetcampagne uit niet PFAS-vervuilde locaties (in gebieden die niet beïnvloedt door een rechtstreekse lokale bron) een beeld krijgen van de niet hot spot gerelateerde blootstelling aan PFOS en PFOA in Vlaanderen? Wat is de bijdrage van verschillende producten uit eigen kweek; of m.a.w. kunnen we op basis van locatiespecifieke analyses de bijdrage van verschillende blootstellingsroutes nauwkeuriger begroten en de onzekerheid voor deze routes in kaart brengen?

Voor beide onderzoeksvragen beperken we ons tot lineair PFOS en PFOA omdat voor deze congeneren de meest volledige dataset met significante meetgegevens beschikbaar is. Voor het simuleren van concentraties aan PFAS in bloedserum (aangeduid als interne blootstelling) zijn bovendien enkel farmacokinetische data beschikbaar voor PFOS en PFOA, en kunnen er bijgevolg geen PBPK (Physiologically-Based PharmacoKinetic) simulaties worden uitgevoerd voor alle andere PFAS uit de meetcampagnes.

10.1 BLOOTSTELLINGSSCENARIO’S Ons baserend op de huidige wetenschappelijke kennis ligt de focus op orale blootstelling. Omwille van een geringe vluchtigheid en een lage dermale absorptie wordt inname van PFOS en PFOA via inademing en via de huid niet in beschouwing genomen (Sunderland et al., 2019). Voor de orale blootstelling maken we onderscheid tussen een component van regionale (niet-lokale) oorsprong, nl. de blootstelling door het consumeren van commerciële voeding, en een component van lokale oorsprong, nl. de blootstelling in en om de woning en via zelf geteelde voeding. In concreto betekent dit voor deze laatste component dat enkel de inname van bodem, binnenhuisstof, drinkwater (uit particuliere waterputten) en lokaal geteelde groenten en eieren uit eigen kweek, indien beschikbaar, meenemen worden in de berekeningen (zie Figuur 3, conceptueel model). Blootstelling door productgebruik (niet-voeding gerelateerde consumentenproducten) en blootstelling via fruit worden niet beschouwd omdat hiervoor geen specifieke meetgegevens beschikbaar zijn uit de meetcampagne. Omdat uit eerdere meetcampagnes en de literatuur blijkt dat eieren een belangrijke bron van blootstelling aan PFOS en PFOA zijn (Kowalczyck et al., 2020), wordt voor beide onderzoeksvragen eveneens in meer detail ingegaan op deze innameroute.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 103 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 3: Conceptueel model voor het berekenen van de blootstelling aan PFOS en PFOA door ingestie van bodem en binnenhuisstof, drinken van lokaal putwater en consumptie van lokaal geteelde groenten en eieren, al dan niet rekening houdend met de blootstelling via commerciële voeding. Blootstelling door productgebruik (niet-voeding gerelateerde consumentenproducten) en blootstelling via fruit worden niet beschouwd. Inhalatoire en dermale blootstelling wordt eveneens niet in beschouwing genomen. ‘aardappel’, ‘sla’, ‘wortel’ en ‘boon’ in het conceptueel model worden gebruikt als ‘model-gewassen’ zodat we de blootstelling van andere gewassen behorende tot die groep ( bol-, knol-, bladgewassen en peulvruchten) eveneens in rekening kunnen brengen.

10.1.1 Scenario’s voor bepaling Vlaamse achtergrondblootstelling op niet vervuilde locaties (referentiewaarde) Voor het bepalen van de blootstelling van de Vlaamse bevolking aan PFOS en PFOA in niet vervuilde regio’s (onderzoeksvraag 1) worden drie verschillende blootstellingsscenario’s doorgerekend. Voor het eerste scenario houden we rekening met de regionale bijdrage van commerciële voeding. EFSA (2020) heeft recent een toelaatbare wekelijkse inname (TWI) gepubliceerd voor de som van 4 PFAS (PFOS, PFOS, PFHxS en PFNA – lineair en vertakt samen), hieruit blijkt dat enkel de blootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voedingsproducten volstaat om deze TWI (EFSA, 2020) te overschrijden. Om deze reden wordt in de twee overige scenario’s de blootstelling via commerciële voeding niet meer meegenomen zodat we de impact van

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 104 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

louter lokale bronnen in het referentiegebied (de niet-hot spot locaties uit de meetcampagne) beter kunnen inschatten. Voor deze lokale scenario’s beschouwen we een gemiddelde en een verhoogde blootstelling door respectievelijk gebruik te maken van het geometrisch gemiddelde (GM) en de 75ste percentielwaarde (P75) van de meetgegevens zoals berekend onder Hoofdstuk 7 (Statistiek). Er worden geen analyses uitgevoerd op basis van de P90 of P95 waarde zoals gebruikelijk bij risico-evaluaties omwille van privacy redenen. Omdat het aantal meetpunten gering is (n= 19) zouden P90 of P95-waarden eventueel identificatie van deelnemers mogelijk kunnen maken. Om de geïntegreerde blootstelling te simuleren, combineren we deze meetgegevens met de leeftijdsafhankelijke tijdbestedings-, blootstellings- en consumptiepatronen (gemeenzaam aangeduid als blootstellingsfactoren) die gebruikt worden voor het afleiden van bodemsaneringsnormen voor het bestemmingstype residentieel wonen met moestuin (TGD S-Risk; Cornelis et al., 201920). Impliciet nemen we daarbij aan dat de concentraties in het milieu constant zijn in de tijd, wat niet noodzakelijk waar is omdat de aanwezige PFAS concentraties in het milieu zich in de tijd hebben opgebouwd en we onrechtstreekse beïnvloeding van buiten het referentiegebied niet kunnen uitsluiten. Samenvattend werden volgende drie scenario’s doorgerekend: •

•

Scenario 1: GM x TGD + AW - Bepalen van de blootstelling van de Vlaamse bevolking aan lineair PFOS en lineair PFOA in een niet PFAS-vervuild referentiegebied gebaseerd op lokale bronnen voor bodem, binnenhuisstof en lokaal drinkwater21 en de consumptie van groenten en eieren (de geometrisch gemiddelde (GM) concentraties uit de statistische analyses gekoppeld aan de blootstellingsfactoren uit TGD S-Risk (zie verder)) waarbij tevens de blootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voeding (EFSA, 2012) in rekening wordt gebracht. Scenario 2: GM x TGD - AW - Bepalen van de blootstelling van de Vlaamse bevolking aan lineair PFOS en lineair PFOA in een niet PFAS-vervuild referentiegebied gebaseerd op lokale bronnen voor bodem, binnenhuisstof en drinkwater en de consumptie van groenten en eieren (de geometrisch gemiddelde concentraties uit de statistische analyses gekoppeld aan de blootstellingsfactoren uit TGD S-Risk) maar zonder de blootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voeding (EFSA, 2012) in rekening te brengen. Scenario 3: P75 x TGD - AW - Bepalen van de blootstelling van de Vlaamse bevolking aan lineair PFOS en lineair PFOA in een niet PFAS-vervuild referentiegebied gebaseerd op lokale bronnen voor bodem, binnenhuisstof en drinkwater en de consumptie van groenten en eieren (de 75ste percentielwaarde concentratie uit de statistische analyses gekoppeld aan de blootstellingsfactoren uit TGD S-Risk) maar zonder de achtergrondblootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voeding (EFSA, 2012) in rekening te brengen.

Deze scenario’s worden uitgewerkt voor zowel PFOS als PFOA en voor elk van deze scenario’s komen twee aspecten komen aan bod:

20 21

TGD S-Risk: https://s-risk.be/sites/srisk/files/downloads/20190515%20SRisk%20model%20equations%20-%20annex%20IV%20-%20FL.pdf Leidingwater wordt beschouwd als een niet-lokale blootstellingsroute. Lokaal drinkwater : gebruik van putwater als drinkwater

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 105 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

•

Simulatie van de externe orale blootstelling met Merlin-Expo volgens beschouwde scenario’s met toepassing van de blootstellingsfactoren uit S-Risk (Cornelis et al., 2019).

•

Simulatie van de concentraties PFAS in serum met de PBPK (interne) blootstellingsmodule in MerlinExpo met toepassing van de parameterwaarden uit Loccisano et al., 2011

Een belangrijke reden om beide aspecten afzonderlijk te behandelen is dat er twee onafhankelijk van elkaar opgestelde referentiekaders die de ernst van de blootstelling kunnen inschatten zijn ontwikkeld voor externe en interne blootstelling. Voor de externe blootstelling wordt gebruik gemaakt van de maximaal toelaatbare dagelijkse inname (TDI) voor PFOA en PFOA afgeleid door US-EPA (2016) en/of de maximaal toelaatbare wekelijkse inname (TWI) voor PFOS, PFOA, PFNA en PFHxS afgeleid door EFSA (2020). Voor de interne blootstelling wordt enerzijds gebruik gemaakt van de HBM I en II waarden van UBA (2016; 2020), en anderzijds van de interne serum referentiewaarde afgeleid door EFSA (2020). De TDI en TWI vertegenwoordigen concentraties waarvan wordt verondersteld dat ze bij levenslange chronische blootstelling niet leiden tot nadelige gezondheidskundige effecten. US-EPA hanteert een TDI van 20 ng/kg.d zowel voor PFOS als voor PFOA. EFSA legt haar TWI voor de som van de vier congeneren en op dag basis op 0,63 ng/kg.d. Vertaalt naar een maximale concentratie in bloedserum wordt dit 6,9 µg/l voor de som van PFOS, PFOA, PFNA en PFHxS (in dit rapport aangeduid als EFSAintern). De HBM I (UBA, 2016)22,HBM II (UBA, 2020)23 en EFSAintern (2020) waarden en de bijhorende interpretatie worden toegelicht in Tabel 44.

22 23

https://www.umweltbundesamt.de/sites/default/files/medien/355/dokumente/hbm_i_values_for_pfoa_and_pfos.pdf https://www.umweltbundesamt.de/sites/default/files/medien/4031/dokumente/hbm-ii_values_for_pfoa_and_pfos_0.pdf

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 106 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 44: HBM I (UBA, 2016) ,HBM II (UBA, 2020) en EFSAintern (2020) referentiewaarden voor het beoordelen van de interne blootstelling aan PFOS en PFOA

Bloedserum

PFOS

waarde µg/l 20 (10)$

PFOA

10 (5)$

onderbouwing UBA (2020) HBM II HBM II

advies Opvolging nodig en dringend acties nodig om de blootstelling te stoppen

UBA (2016) PFOS PFOA

5 2

PFOS

6,9

HBM I HBM I EFSA (2020) TWI

PFOA

6,9

TWI

Bronnen identificeren en blootstelling verminderen

Maximale serumconcentratie voor de som van PFOS, PFOA, PFNA en PFHxS. Onder deze waarde wordt volgens de huidige kennis geen gezondheidsschade verwacht Maximale serumconcentratie voor de som van PFOS, PFOA, PFNA en PFHxS. Onder deze waarde wordt volgens de huidige kennis geen gezondheidsschade verwacht

$: waarde tussen haakjes: waarde voor vrouwen vruchtbare leeftijd

10.1.2 Inschatten van locatiespecifieke bijdragen verschillende blootstellingsroutes Voor onderzoeksvraag 2 (locatie specifieke analyses) wordt op basis van de individuele gepaarde meetresultaten voor de verschillende locaties de bijdrage van verschillende orale blootstellingroutes in kaart gebracht. Dit gebeurt aan de hand van: • •

Puntschattingen - Simuleren van externe orale blootstelling en interne serumconcentraties aan de hand van de individuele meetgegevens in Merlin-Expo. Probabilistische blootstellingsanalyses aan de hand van Monte Carlo simulaties om de onzekerheid op de bijdrage van lokale blootstellingsroutes en in het bijzonder van eieren in de totale inname te analyseren.

Beide benaderingen worden toegepast voor 2 leeftijdscategorieën: 1 - < 3 jarigen worden geselecteerd als meest gevoelige doelgroep in blootstellingsanalyses en 15 - < 21 jarigen omdat hiervoor HBM meetresultaten beschikbaar zijn uit de meetcampagne Deterministische simulaties van zowel de externe orale en interne blootstelling werd uitgevoerd met MerlinExpo vs 4.0. Monte Carlo simulaties werden uitgevoerd met Crystal Ball (release 11.1.2.4.850, Oracle) in

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 107 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

aangepaste Excel rekenmodules gebaseerd op het S-Risk formularium die oorspronkelijk werden ontwikkeld voor het BF-Risk project (Cornelis et al., 2009; 2012).

10.2 SELECTIE VAN DE BLOOTSTELLINGSMODELLEN Voor het simuleren van de externe blootstelling aan PFOS en PFOA beschikt VITO over twee modellen: S-Risk en Merlin-Expo. Voor locatie specifieke bodemgerelateerde externe blootstelling via bodem/binnenhuisstof, consumptie van lokaal geteelde groenten en/of eieren en grondwater wordt in Vlaanderen het model S-Risk (https://s-risk.be/en) gebruikt voor het opstellen van bodemnormen en het uitvoeren van oriënterend en beschrijvend bodemonderzoek. Voor het zeer recent doorrekenen van het voorstel van bodemnormering voor PFOS en PFOA werden de nodige aanpassingen aan het model S-Risk doorgevoerd zodat het amfifiel karakter van deze gefluoreerde verbindingen in het milieu wordt gesimuleerd en de verspreiding/blootstelling nauwkeuriger wordt geschat (Van Holderbeke et al., 2020). Het formularium S-Risk bevat echter geen formules om externe blootstelling om te rekenen naar interne serumconcentraties. Daarom werd geopteerd om voor dit project Merlin-Expo (https://merlin-expo.eu/) te gebruiken in combinatie met de blootstellingsparameters die worden toegepast in S-Risk (en de huidige bodemnormering; zie Cornelis et al., 2019). Op die manier hanteren we voor deze berekeningen een vergelijkbaar referentiekader als voor de normering bij het beoordelen van de blootstelling aan PFOS en PFOA. Voor de probabilistische berekeningen tenslotte werden aanpassingen gemaakt aan rekenmodules in Excel die oorspronkelijk ontwikkeld werden voor het BF-Risk project en die eveneens zijn gebaseerd op het formularium S-Risk (Cornelis et al., 2009; 2012). Een meer gedetailleerde toelichting bij de gebruikte modellen is opgenomen in Bijlage 11.

10.3 DOORREKENEN EXTERNE BLOOTSTELLING 10.3.1 Invoergegevens Voor de eerste onderzoeksvraag, bepaling van de externe en interne blootstelling aan PFOS en PFOA in Vlaanderen, maken we gebruik van het geometrisch gemiddelde (GM) en de 75ste percentielwaarde (P75)24 voor de gebruikte concentraties in de bodem, binnenhuisstof en lokale levensmiddelen zoals afgeleid uit de beschrijvende statistiek (Tabel 45). Voor het simuleren van de blootstelling aan lineair PFOS en lineair PFOA in scenario’s 1 en 2 wordt gebruik gemaakt van het GM, voor scenario 3 van het P75. De aanwezigheid van metingen onder de bepalingsgrens (LOQ) kan een belangrijke invloed hebben op de uitkomst van de blootstelling. Net als voor de statistische analyses volgen we een middle bound benadering waarbij kwantificatielimieten worden gelijkgesteld aan LOQ/2. Voor de modellering leggen we bovendien in navolging van de methode toegepast in de beschrijvende statistiek (Hoofdstuk 7) een aantal extra condities op om de LOQ/2 te gebruiken, nl. dat meer dan 60% van de data boven LOQ moet zitten en dat er voor minstens 12 locaties 24

Voor deze studie maken we voor het worst case scenario gebruik van de P75 waarde omwille van privacy redenen. Indien we gebruik zouden maken van een P95-waarde, wat meestal wordt gedaan in risicoanalyses, wordt het identificeren van deelnemers triviaal vermits het om een kleine steekproef gaat (n=19)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 108 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

meetwaarden moeten zijn. Wanneer minder dan 60% van de data boven de LOQ zitten wordt de concentratie gelijkgesteld aan 0. Omdat niet voor alle matrices de som van lineaire en vertakte PFAS congeneren worden gerapporteerd, baseren we ons voor deze analyses steeds op de meetgegevens voor lineaire PFOS en PFOA congeneren. Het is momenteel niet duidelijk welke consequenties dit heeft op de uitkomst van de blootstellingsanalyses. Zo blijkt de verhouding lineaire en vertakte PFAS-componenten sterk te verschillen tussen milieucompartimenten en eveneens afhankelijk van het type bron. In een recente publicatie geeft Schulz et al. (2020) aan dat in tegenstelling tot planten en eieren, waar voornamelijk lineaire componenten worden teruggevonden, er in humaan serum mogelijk een aanrijking plaatsgrijpt van vertakte componenten. De meetgegevens voor binnenhuisstof worden gerapporteerd als ng/filter en worden verder omgerekend naar ng/g. Voor deze omrekening veronderstellen we dat 4 m2, het oppervlak dat in de meetcampagne werd bemonsterd met de stofzuiger, overeenstemt met 1 g stof (Harrad et al., 2008). Omwille van deze aanname is het niet onmogelijk dat de bijdrage van binnenhuisstof in de blootstellingsanalyses wordt onderschat of overschat. Om de bijdrage van de achtergrondblootstelling aan PFOS (of PFOA) via commerciële voeding in rekening te kunnen brengen in Merlin-Expo werd het gemiddelde berekend van de PFOS (of PFOA) Lower bound (LB)25 achtergrondwaarden bepaald door EFSA (2012)26 voor de verschillende commerciële levensmiddelen (groenten, fruit en vlees- en zuivelproducten). Deze gemiddelde achtergrondblootstelling werd vervolgens gekoppeld aan de leeftijdsafhankelijke totale inname van levensmiddelen uit S-Risk om zo de levenslange blootstelling via commerciële voeding te kunnen inschatten. De achtergrondblootstelling via commerciële voeding houdt geen rekening met het wisselend consumptiepatroon (het aandeel van verschillende levensmiddelen in het totale consumptiepakket) voor verschillende leeftijdscategorieën en dient daarom te worden beschouwd als indicatief voor de actuele blootstelling27. Voor de data van EFSA (2012) is het eveneens niet duidelijk of dit lineaire of de som van lineaire en vertakte data betreft, vermoedelijk is dit een mix van beide afhankelijk van de door de labo’s gebruikte analysemethoden waarbij dient te worden opgemerkt dat vertakte PFAS pas recent courant in het analysepakket worden opgenomen. Voor de tweede onderzoeksvraag, bepalen van locatie specifieke blootstelling met inbegrip van het karakteriseren van de variabiliteit, gebruiken we zowel individuele meetresultaten voor verschillende locaties en het hieruit berekende rekenkundig gemiddelde voor de verschillende milieumatrices uit de statistische analyses. We beperken ons tot die blootstellingsroutes waarvoor voldoende significante (>LOQ) meetwaarden voorhanden zijn. 25

Analyseresultaten onder de LOD of LOQ worden bij de lower bound benadering gelijkgesteld aan 0. Volgens EFSA geeft deze benadering een realistischere schatting van de PFOS en PFOA inname via voeding dan de upper bound benadering waarbij resultaten onder de LOD of LOQ gelijkgesteld worden aan de LOD of LOQ. 26 In tegenstelling met de berekening van de bodemnormen in S-Risk wordt de achtergrondblootstelling via commerciële voeding niet gecorrigeerd voor de bijdrage uit eigen kweek. 27 De gerapporteerde achtergrondwaarden gerapporteerd door EFSA vertonen sowieso een grote variabiliteit en verschillen tussen lidstaten zodat ze met de nodige omzichtigheid te worden geïnterpreteerd.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 109 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 45: Invoergegevens voor het bepalen van de externe blootstelling in Vlaanderen. Enkel data niet gerapporteerd als LOQ/2 waarvoor meer dan 60% van de data > LOQ werden gebruikt tijdens de blootstellingsmodellering.

Matrix Bodem(1) Binnenhuisstof Putwater Ei Aardappel Wortel Sla Boon Commerciële voeding

GM (min – max) lineair PFOS 0,53 (0,35-0,81) 0,93 (0,7-1,23) - (4) 1,073 (0,66-1,743) - (4) - (4) - (4) - (4) 1,09x10-4 lineair PFOA 0,25 (0,18-0,36) 1,24 (0,78-1,97) - (4) 0,416 (0,331-0,524) - (4) - (4) - (4) - (4) 1,44x10-5

P75 (min – max)

eenheid

0,74 (0,58-3,4) 1,04 (0,85-2,58) - (4) 2,180 (1,563-4,652) - (4) - (4) - (4) - (4)

µg/kg ds ng/g ds(2) ng/l ng/g vg(2) µg/kg vg µg/kg vg µg/kg vg µg/kg vg mg/kg vg

(3)

Bodem(1) 0,42 (0,28-0,63) µg/kg ds Binnenhuisstof 1,50 (1,07-7,83) ng/g ds Putwater - (4) ng/l Ei 0,522 (0,45-0,866) ng/g vg Aardappel - (4) µg/kg vg (4) Wortel µg/kg vg (4) Sla µg/kg vg Boon - (4) µg/kg vg (3) Commerciële voeding mg/kg vg (1) Voor de berekening van de humane blootstelling wordt gebruik gemaakt van de bodemmonsters uit de moestuin; (2) ds: droge stof; vg: versgewicht; (3) Niet van toepassing; (4) meer dan 60% van de data zijn < LOQ

Doordat we de middle bound (alle waarden < LOQ = LOQ/2) benadering hanteren met de bijkomende restrictie dat we voor gegevensbestanden met meer dan 60% van de analyses onder de LOQ waarden de blootstelling als verwaarloosbaar (= 0) beschouwen, worden voor het doorrekenen van alle scenario’s onder onderzoeksvraag 1 slechts drie lokale blootstellingsroutes in rekening gebracht, nl. bodem, huisstof en consumptie van eieren. Voor alle andere concentraties (drinkwater en groenten) zijn meer dan 60% van de data onder de LOQ, deze worden bijgevolg niet meegenomen in de blootstellingsbepaling. Ook voor de locatiespecifieke blootstellingsanalyses en het bepalen van de variabiliteit onder onderzoeksvraag 2 zijn dienden we ons om dezelfde reden eveneens te beperken tot deze drie blootstellingsroutes. Voor de huidige blootstellingsanalyses beperken we ons tot PFOS en PFOA. Voor de overige PFAS zijn meestal te weinig significante meetgegevens beschikbaar voor alle relevante blootstellingsroutes om de bijdrage in de externe blootstelling te bepalen. Doorrekenen van de interne blootstelling voor deze componenten is sowieso

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 110 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

onmogelijk omdat er geen farmaco-kinetische parameterwaarden voor het PBPK model voor deze congeneren beschikbaar zijn.

10.3.2 Blootstellingsparameters 10.3.2.1 Puntschattingen Voor de schatting van de inname van PFAS via de bodem, binnenhuisstof, drinkwater, groenten en eieren uit eigen tuin in Merlin-Expo baseren we ons op de innamegetallen voor de bestemmingstypes Landbouw en Wonen met moestuin uit het TGD-S-Risk (Cornelis et al., 2019) . Zowel deze innamegetallen als de fysiologische en farmacokinetische parameters toegepast in het PBPK model voor het doorrekenen van de interne blootstelling en die werden overgenomen uit Brochot and Quindroit, 2018 zijn opgenomen in Bijlage 11. Voor deze studie werden enkel volgende leeftijdscategorieën beschouwd: -

1 - < 3jaar 3 - < 6 jaar 15 - < 21 jaar

10.3.2.2 Monte Carlo simulaties Naast puntschattingen op basis van individuele meetgegevens worden eveneens kansschattingen uitgevoerd op basis van Monte Carlo simulaties met het programma Crystal Ball. De simulaties worden uitgevoerd in een rekenmodule oorspronkelijk ontwikkeld voor het BF-Risk project (Cornelis et al., 2009; 2012). Voor deze probabilistische simulaties wordt de onzekerheid op de blootstellingsparameters in rekening gebracht door gebruik te maken van kansverdelingen (PDF: probability density functions) op de invoerparameters. De gebruikte kansverdelingen zijn overgenomen uit BF-Risk (Cornelis et al., 2009) en worden toegelicht in Bijlage 11. Deze onzekerheidsanalyse wordt uitgevoerd voor de leeftijdsklassen 1 - < 3j , 3 -< 6 jaar28 als meest gevoelige leeftijdscategorieën en voor 15 - < 21 jarigen om in overeenstemming te zijn met de meetwaarden voor adolescenten uit de meetcampagne.

Deze leeftijdscategorieën werden niet onderzocht tijdens de biomonitoring.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 111 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

10.3.2.3 Toetsing De resultaten van de externe blootstellingsberekeningen kunnen worden geïnterpreteerd als Vlaamse referentiewaarden in niet vervuilde gebieden en worden vergeleken met zowel de TDI van US-EPA (2016), 20 ng/kg.d voor zowel PFOS als PFOA en EFSA (2020), omgerekend naar 0,63 ng/kg.d voor PFOS en PFOA afzonderlijk29. Voor de toetsing van de interne serumconcentraties maken we gebruik van enerzijds de HBM I en HBM II referentiewaarden (UBA, 2016; 2020) en anderzijds van de serum referentiewaarde van EFSA (2020) (Tabel 44). Merlin-expo is een blootstellingsmodel en berekent geen risico’s. Post-processing van de resultaten uit MerlinExpo en het berekenen van de Risico Index (RI) wordt daarom extra uitgevoerd in Excel.

10.4 DOORREKENEN EXTERNE BLOOTSTELLING Achtereenvolgens worden de resultaten besproken voor PFOS en PFOA.

10.4.1 Lineair PFOS 10.4.1.1 PFOS: Onderzoeksvraag 1: Bepaling Vlaamse lokale achtergrondblootstelling in niet PFAS-vervuilde gebieden Scenario 1: GM x TGD + AW - Gebruik van het geometrisch gemiddelde van de meetwaarden en in rekening brengen van blootstelling via commerciële voeding

In het eerste scenario wordt zowel lokale als niet lokale (via commerciële voeding) blootstelling in rekening gebracht. Doordat we de middle bound benadering hanteren met de bijkomende restrictie dat we voor gegevensbestanden met meer dan 60% van de concentraties onder de LOQ waarden de blootstelling als verwaarloosbaar (= 0) beschouwen, worden voor het doorrekenen van scenario 1 slechts drie locatiespecifieke blootstellingsroutes in rekening gebracht, nl. bodem, huisstof en consumptie van zelf gekweekte eieren. M.a.w. de blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin (aardappel, sla, wortel en boon) en via het drinken van putwater wordt niet meegerekend en wordt verwaarloosbaar geacht. De blootstelling via binnenhuisstof is gebaseerd op de aanname dat 4 m2 stofzuigerstof overeenstemt met 1 g stof. Omwille van het persistent karakter en de lange biologische halfwaardetijden voor PFOS (3 tot 27 jaar 30) beschouwen we levenslange blootstelling (80 jaar) zodat we een beeld krijgen hoe zich in de loop van de jaren een evenwicht instelt (Figuur 4).

De TWI van EFSA (2020) bedraagt 4,4 ng/kg.d voor de som van PFOS, PFOA, PFHxS en PFNA (EFSA-4). Omgerekend naar dagbasis geeft dit 0,63 ng/kg.d voor de som van de EFSA-4. Voor de modellering werd de volledige TWI toegewezen aan één stof, dus zowel PFOS als PFOA worden getoetst aan 0,63 ng/kg.d. 30 https://www.atsdr.cdc.gov/toxprofiles/tp200-c1.pdf

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 112 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De gemiddelde berekende levenslange dagelijkse blootstelling bedraagt 2,05 ng/kg.d, waarvan respectievelijk 62,33 %, 37,62 %, 0,04 % en ~0 (0,17x10-6) % afkomstig zijn van de inname van commerciële voeding, zelf gekweekte eieren, binnenhuisstof en bodem.

Figuur 4: Externe blootstelling (in functie van leeftijd) aan lineair PFOS (mg/kg.d) berekend op basis van het geometrisch gemiddelde van inname van binnenhuisstof, bodem en zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne in combinatie met de blootstellingsfactoren bepaald in het TGD S-Risk en met de commerciële voeding in rekening gebracht (Logaritmische schaal). Vergelijking met referentiewaarden van US-EPA (2016) en EFSA (2020).

Op basis van het GM van de metingen en rekening houdende met commerciële voeding berekenen we een levenslang gemiddelde Risico Index RI = 3,25 wanneer we een TDI van 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) hanteren. Voor het berekenen van de RI werd de volledige TDI toegekend aan PFOS en voor de gecombineerde blootstelling via commerciële voeding en lokale bronnen. Wanneer we rekening zouden houden met het feit dat deze TDI van toepassing is op de EFSA-4 en niet enkel op PFOS, zal de RI nog stijgen. Op basis van de TDI = 20 ng/kg.d afgeleid door US-EPA (2016) berekenen we een RI= 0,10 wanneer we levenslange blootstelling beschouwen. Gedifferentieerd naar leeftijd berekenen we de RI opgenomen in Tabel 46.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 113 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 46: Risico indexen (RI) voor de blootstelling aan lineair PFOS per leeftijdscategorie wanneer lokale (GM voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekt ei uit de meetcampagne) en commerciële voeding (LB EFSA, 2012) samen in rekening worden gebracht

Leeftijd (jaar) 1-3 3-6 6-10 10-15 15-21 21-31 31-41 41-51 51-61 >61

RI (EFSA,2020)

RI (US EPA, 2016) 10,69 8,58 5,59 3,52 2,53 2,48 2,48 2,50 2,48 2,54

0,34 0,27 0,18 0,11 0,08 0,08 0,08 0,08 0,08 0,08

Op basis van scenario 1, waarbij we naast lokale routes eveneens de blootstelling via commerciële voeding voor een Vlaams referentiegebied in rekening brengen, berekenen we een potentieel risico voor alle leeftijdsklassen op basis van de TWI afgeleid door EFSA (2020). Wanneer we ons baseren op de TDI van US EPA (2016) noteren we geen overschrijdingen. De blootstelling via commerciële voeding met een aandeel van ~62 % is doorslaggevend. Van de drie lokale blootstellingsroutes waarvoor meetgegevens beschikbaar zijn, is het consumeren van zelf gekweekte eieren dominant (~38 %).

Scenario 2: GM x TGD - AW - Gebruik van het geometrisch gemiddelde van de meetwaarden voor eieren, binnenhuisstof en bodem, geen rekening houdend met de blootstelling via commerciële voeding Voor scenario 2 wordt enkel lokale blootstelling in rekening gebracht (Figuur 5). Voor de simulaties baseren we ons op de GM van de meetgegevens (zie Hoofdstuk 7). De blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin (aardappel, sla, wortel en boon) en via het drinken van leidingwater wordt als verwaarloosbaar geacht (op basis van het criterium > 60% van de concentraties liggen onder de LOQ). Blijven over de ingestie via binnenhuisstof, bodem en het eten van zelf gekweekte eieren. De blootstelling via binnenhuisstof is gebaseerd op de aanname dat 4 m2 stofzuigerstof overeenstemt met 1 g stof.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 114 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 5: Externe levenslange blootstelling aan lineair PFOS (mg/kg.d) berekend op basis van het geometrisch gemiddelde van inname van binnenhuisstof, bodem en zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne in combinatie met de blootstellingsfactoren bepaald in het TGD S-Risk, zonder commerciële voeding in rekening te brengen (Logaritmische schaal). Vergelijking met referentiewaarden EFSA (2020).

De gemiddelde berekende levenslange blootstelling aan PFOS via lokale bronnen bedraagt 0,77 ng/kg.d, waarvan respectievelijk 99,86 %, 0,09 % en 0,04 % afkomstig zijn van de inname van zelf gekweekte eieren, binnenhuisstof en bodem. Op basis van deze gemiddelde levenslange blootstelling berekenen we een Risico Index RI = 1,22 wanneer we een TDI van 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) hanteren en we levenslange blootstelling uitmiddelen. Voor het berekenen van de RI werd de volledige TDI toegekend aan PFOS. Wanneer we rekening zouden houden met het feit dat deze TDI van toepassing is op de EFSA-4 en niet enkel op PFOS, zal de RI nog stijgen. Op basis van de TDI van 20 ng/kg.d afgeleid door US-EPA (2016) berekenen we een RI= 0,04 wanneer we levenslange blootstelling beschouwen. Vermits vrijwel de volledige blootstelling toe te schrijven is aan zelfgekweekte eieren en wanneer we aannemen dat 1 ei 50 g weegt, kunnen we de blootstelling berekend met het TGD S-Risk omrekenen naar het aantal eieren dat per dag kan genuttigd worden zonder dat dit een potentieel risico voor de gezondheid met zich meebrengt, hierbij wordt echter geen rekening gehouden dat mensen ook via andere zelf geteelde voeding en via

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 115 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

commerciële voeding blootgesteld worden. De resultaten gedifferentieerd naar leeftijd en zowel op basis van de gezondheidskundige grenswaarden van EFSA en US-EPA zijn samengevat in Tabel 47. Tabel 47: Risico indexen (RI) per leeftijdscategorie voor blootstelling aan lineair PFOS wanneer we de blootstelling van de lokale consumptie van eieren in rekening brengen met een concentratie in eieren gelijk aan het GM uit de statistische berekeningen. Hierbij werd enkel rekening gehouden met blootstelling via eieren en niet via andere voeding of de ingestie van bodem.

Leeftijd RI (jaar) (EFSA,2020) 1 ei/d 1-3 3-6 6-10 10-15 15-21 21-31 31-41 41-51 51-61 >61

10,15 5,01 3,18 2,07 1,36 1,16 1,19 1,18 1,13 1,19

RI (US EPA, 2016) 1 ei/d 0,32 0,16 0,10 0,07 0,04 0,04 0,04 0,04 0,04 0,04

2 3 4 5 ei/d ei/d ei/d ei/d 0,64 0,96 1,28 1,60 0,32 0,47 0,63 0,79 0,20 0,30 0,40 0,50 0,13 0,20 0,26 0,33 0,09 0,13 0,17 0,21 0,07 0,11 0,15 0,18 0,07 0,11 0,15 0,19 0,07 0,11 0,15 0,19 0,07 0,11 0,14 0,18 0,07 0,11 0,15 0,19

Wanneer we enkel lokale blootstelling in rekening brengen waarvoor we over significante meetgegevens beschikken, m.a.w. voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren, blijkt het aandeel van het consumeren van eieren dominant (~99,8%). Wanneer we de levenslange blootstelling op basis van de GM concentraties uit de meetcampagne uit het referentiegebied omrekenen naar een dagelijkse consumptie van een aantal eieren waarvoor geen potentieel risico voor de gezondheid optreedt, blijkt dat voor alle leeftijdscategorieën het consumeren van 1 ei/dag volstaat om de gezondheidskundige grenswaarde van EFSA (2020) te overschrijden. Op basis van de TDI afgeleid door US-EPA (2016) noteren we overschrijdingen voor de 1 - < 3 jarigen vanaf 4 eieren/dag. Voor 15 -<21 jarigen, de leeftijdscategorie die centraal staat in deze studie, berekenen we geen overschrijdingen op basis van de US-EPA referentiewaarde bij een maximum van 5 eieren per dag. Deze risicoindexen houden – zoals eerder vermeld – geen rekening met andere orale blootstelling dan deze via zelfgekweekte eieren.

Scenario 3: P75 x TGD - AW - Gebruik van de P75 concentratie van de meetwaarden, geen rekening houdend met de blootstelling via commerciële voeding

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 116 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Voor scenario 3 wordt enkel lokale blootstelling in rekening gebracht maar in tegenstelling tot scenario 2 baseren we ons op de P75 waarden van de meetgegevens (Figuur 6). De blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin (aardappel, sla, wortel en boon) en via het drinken van leidingwater wordt als verwaarloosbaar geacht (op basis van het criterium > 60% van de concentraties liggen onder de LOQ). Blijven over de ingestie via binnenhuisstof, bodem en het eten van eieren. De blootstelling via binnenhuisstof is gebaseerd op de aanname dat 4 m2 stofzuigerstof overeenstemt met 1 g binnenhuisstof.

Figuur 6: Externe levenslange blootstelling aan lineair PFOS (mg/kg.d) berekend op basis de P75 gemeten concentraties in bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne in combinatie met de blootstellingsfactoren bepaald in het TGD S-Risk, zonder commerciële voeding in rekening te brengen (Logaritmische schaal). Vergelijking met referentiewaarden van EFSA (2020).

De gemiddelde berekende levenslange blootstelling bedraagt 1,57 ng/kg.d, waarvan respectievelijk 99,9 %, 0,05 % en 0,03 % afkomstig zijn van de inname van zelf gekweekte eieren, binnenhuisstof en bodem. Op basis van deze gemiddelde levenslange blootstelling berekenen we een Risico Index van RI = 2,49 wanneer we een TDI van 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) hanteren en we levenslange blootstelling uitmiddelen. Op basis van de TDI van 20 ng/kg.d afgeleid door US-EPA (2016) berekenen we een RI= 0,08 wanneer we levenslange blootstelling beschouwen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 117 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Vermits vrijwel de volledige blootstelling toe te schrijven is aan zelfgekweekte eieren en wanneer we aannemen dat 1 ei 50 g weegt, kunnen we het blootstellingsregime dat gehanteerd wordt in het TGD S-Risk omrekenen naar het aantal eieren dat per dag kan genuttigd worden zonder dat dit een potentieel risico voor de gezondheid met zich meebrengt, hierbij wordt echter geen rekening gehouden dat mensen ook via andere zelf geteelde voeding en via commerciële voeding blootgesteld worden. De resultaten gedifferentieerd naar leeftijd en zowel op basis van de gezondheidskundige grenswaarden van EFSA en US-EPA zijn samengevat in Tabel 48. Tabel 48: Risico indexen (RI) per leeftijdscategorie voor de blootstelling aan lineair PFOS wanneer we de blootstelling van de lokale consumptie van eieren in rekening brengen met een concentratie in eieren gelijk aan het P75 uit de statistische berekeningen. Hierbij werd enkel rekening gehouden met blootstelling via eieren en niet via andere voeding of de ingestie van bodem.

Leeftijd (jaar) 1-3 3-6 6-10 10-15 15-21 21-31 31-41 41-51 51-61 >61

RI RI (US EPA, 2016) (EFSA,2020) 1 ei/d 1 ei/d 2 ei/d 3 ei/d 4 ei/d 5 ei/d 20,62 0,65 1,30 1,95 2,60 3,25 10,17 0,32 0,64 0,96 1,28 1,60 6,46 0,20 0,41 0,61 0,81 1,02 4,21 0,13 0,27 0,40 0,53 0,66 2,77 0,09 0,17 0,26 0,35 0,44 2,35 0,07 0,15 0,22 0,30 0,37 2,41 0,08 0,15 0,23 0,30 0,38 2,40 0,08 0,15 0,23 0,30 0,38 2,30 0,07 0,15 0,22 0,29 0,36 2,42 0,08 0,15 0,23 0,30 0,38

Wanneer we enkel lokale blootstelling in rekening brengen waarvoor we over significante meetgegevens beschikken, m.a.w. voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren, blijkt het aandeel via de consumptie van eieren dominant (~99,9%). Wanneer we de levenslange blootstelling op basis van de P75 concentratie uit de meetcampagne omrekenen naar een dagelijkse consumptie van een aantal eieren waarvoor geen potentieel risico voor de gezondheid optreedt, blijkt dat voor alle leeftijdscategorieën het consumeren van 1 ei/dag volstaat om de gezondheidskundige grenswaarde van EFSA (2020) te overschrijden. Op basis van de TDI afgeleid door US-EPA (2016) noteren we overschrijdingen voor de 1 -<3 jarigen vanaf 2 eieren/dag. Voor de 3-<6 jarigen en de 6-<10 jarigen vormt het eten van respectievelijk 4 en 5 eieren/d een potentieel risico voor de gezondheid. Voor 15 -<21 jarigen, de leeftijdscategorie die centraal staat in deze studie, berekenen we geen overschrijdingen op basis van de US-EPA referentiewaarde. Deze risico-indexen houden – zoals eerder vermeld – geen rekening met andere orale blootstelling dan deze via zelfgekweekte eieren.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 118 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

10.4.1.2 PFOS: Onderzoeksvraag 2: Relatieve bijdrage producten uit eigen kweek Puntschattingen voor de lokale blootstelling aan PFOS via bodem, binnenhuisstof en eieren Aanvankelijk was het de bedoeling om de bijdrage van alle lokale orale blootstellingsroutes te bepalen in en om de woning in een niet-PFAS vervuilde zone. Door het grote aantal concentraties lager dan de LOQ voor groenten kunnen we de bijdrage van het consumeren van groenten uit eigen moestuin niet begroten en worden uiteindelijk slechts 3 routes (ingestie van bodem, binnenhuisstof en consumptie van eieren) in meer detail bekeken. Hierbij dient bovendien te worden opgemerkt dat de gegevens voor binnenhuisstof onzeker zijn en mogelijk een onderschatting vormen van de reële blootstelling omdat we veronderstellen dat het bemonsteren van 4 m2 hard oppervlak met de stofzuiger overeenstemt met het collecteren van 1 g binnenhuisstof. Verder baseren we ons enkel op de resultaten van lineaire PFOS en lineaire PFOA verbindingen, en niet op de vertakte componenten. Ook wordt er geen rekening gehouden met de blootstelling via commerciële voeding. Al deze aspecten maken dat de resultaten van de modellering louter indicatief zijn voor wat we aan lokale blootstelling kunnen verwachten. De puntschattingen zijn gebaseerd op de individuele meetwaarden en worden uitgevoerd voor zowel 1 - < 3 jarigen (meest gevoelige groep) en 15 - < 21 jarigen, focus van deze meetcampagne. Voor deze simulaties wordt geen rekening gehouden met de blootstelling via commerciële voeding. Voor beide groepen berekenen we op basis van de drie beschouwde routes (oraal via binnenhuisstof, bodem en zelf gekweekte eieren) een totale leeftijdsgerelateerde blootstelling van respectievelijk 2,04 ng/kg.d en 0,88 ng/kg.d. Getoetst aan de TDI afgeleid door US-EPA (20 ng/kg.d) leidt dit niet tot een potentieel risico. In tegenstelling hiermee berekenen we op basis van de TWI afgeleid door EFSA (4,4 ng/kg.w voor de EFSA-4) telkens een RI >1. De relatieve bijdrage van de verschillende blootstellingsroutes varieert nauwelijks per leeftijdscategorie omdat de blootstelling via ei veruit dominant is (> 99,5 %) (Figuur 7). Door het dominant karakter van de blootstelling via ei heeft het geen zin Monte Carlo simulaties uit te voeren voor de gecombineerde blootstelling aan bodem, binnenhuisstof en eieren vermits de onzekerheid op de consumptie en de concentratie in eieren de volledige spreiding op de blootstelling bepalen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 119 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 7: Relatieve bijdrage van drie lokale blootstellingsroutes aan de totale blootstelling aan (lineair) PFOS voor 1 - < 3 jarigen (links) en 15 - < 21 jarigen (rechts).

Puntschattingen voor de blootstellingsroute via eieren Omdat de inname van PFOS via eieren gedocumenteerd wordt als één van de belangrijkste blootstellingsroutes (Kowalczyck et al., 2020), bekijken we deze route in meer detail. Er worden zowel puntschattingen als probabilistische berekeningen uitgevoerd. Voor de puntschattingen maken we gebruik van de individuele meetgegevens voor alle 19 afzonderlijk bemonsterde locaties uit de meetcampagne gecombineerd met de leeftijdsgerelateerde inname van eieren uit de TGD van S-Risk (Tabel 49). Om de spreiding te documenteren berekenen we naast de gemiddelde waarde eveneens de P75, en de minimaal en maximaal berekende blootstelling na de consumptie van 1 ei. De resultaten van de puntschattingen voor blootstelling via eieren uit eigen kippenren staan samengevat in Tabel 49. De hoogste gemiddelde blootstelling van 2,75 ng/kg.d wordt genoteerd voor 3 - < 6 jarigen gevolgd door 2,04 ng/kg.d voor 1 -< 3 jarigen. De EFSA (2020) gezondheidskundige grenswaarde wordt voor alle leeftijdsklassen overschreden. In tegenstelling hiermee vormt de consumptie van eieren nergens een potentieel risico wanneer we refereren aan de TDI van US-EPA.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 120 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 49: Puntschattingen voor de blootstelling aan lineair PFOS op basis van de leeftijdsafhankelijke consumptie van eieren uit S-Risk (ng/kg.d). De waarden aangeduid in rood overschrijden de TWI afgeleid door EFSA (2020).

leeftijd 1 -< 3 3 -< 6 6 -< 10 10 -< 15 15 -< 21 21 -< 31 41 -< 51

gemiddelde 2,04 2,75 1,87 1,13 0,88 1,00 1,06

P75 2,66 3,59 2,44 1,47 1,15 1,30 1,38

min 0,12 0,16 0,11 0,068 0,053 0,060 0,063

max 6,16 8,32 5,65 3,41 2,67 3,02 3,20

Probabilistische blootstellingsanalyses voor de blootstellingsroute via eieren Enkel de blootstelling via eieren wordt voor deze simulaties in rekening gebracht. Blootstelling via binnenhuisstof en bodem wordt niet beschouwd. Voor deze simulaties wordt zowel de spreiding op de meetwaarden voor eieren als de onzekerheid op de leeftijdsgerelateerde inname van eieren in rekening gebracht. De geschatte blootstelling is weergegeven in Figuur 8. De kansverdeling op de blootstelling aan lineair PFOS voor 1 - < 3 jarigen wordt gekenmerkt door een gemiddelde blootstelling van 2,02 ng/kg.d, een P5 van 0,45 ng/kg.d en een P95 van 5,17 ng/kg.d. De TDI van US-EPA (20 ng/kg.d) wordt voor deze leeftijdscategorie voor de aangenomen assumpties niet overschreden. Slechts 11,48 % van de 1 - < 3 jarigen wordt blootgesteld aan een dosis lager dan 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) als de gezondheidskundige grenswaarde.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 121 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 8: Kansverdeling van de blootstelling aan lineair PFOS (mg/kg.d) voor 1-<3 jarigen op basis van gemiddelde meetwaarden in eieren uit de meetcampagne met inbegrip van bijhorende statistische descriptoren (P5, mediaan, gemiddelde en P95). (Het percentage van waarnemingen > 6,3 x 10-7 mg/kg.d wordt in het rood aangeduid)

Voor de simulaties voor de 15 - < 21 jarigen wordt eveneens zowel de onzekerheid op de leeftijdsgerelateerde inname van zelfgekweekte eieren als de spreiding op de meetgegevens voor eieren in rekening gebracht. De resultaten zijn weergegeven in Figuur 9. De kansverdeling op de blootstelling aan PFOS voor 15 - < 21 jarigen wordt gekenmerkt door gemiddelde blootstelling van 0,87 ng/kg.d, een P5 van 0,19 ng/kg.d en een P95 van 2,25 ng/kg.d. De TDI van US-EPA (20 ng/kg.d) wordt voor deze leeftijdscategorie voor de aangenomen assumpties niet overschreden. Onder gegeven assumpties wordt ~52 % 15 - < 21 jarigen blootgesteld aan een orale PFOS dosis > dan de TDI van 0,63 ng/kg.d afgeleid door EFSA (2020).

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 122 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 9: Kansverdeling van de blootstelling aan lineair PFOS (mg/kg.d) voor 15-<21 jarigen op basis van gemiddelde meetwaarden in eieren uit de meetcampagne met inbegrip van bijhorende statistische descriptoren (P5, mediaan, gemiddelde en P95). (Het percentage van waarnemingen > 6,3 x 10-7 mg/kg.d wordt in het rood aangeduid)

10.4.2 Lineair PFOA 10.4.2.1 PFOA: Onderzoeksvraag 1: Bepaling Vlaamse lokale achtergrondblootstelling in niet PFASvervuilde gebieden Scenario 1: GM x TGD + AW- Gebruik van het geometrisch gemiddelde van de meetwaarden en in rekening brengen van blootstelling via commerciële voeding In het eerste scenario wordt zowel lokale als niet lokale (via commerciële voeding) blootstelling in rekening gebracht (Figuur 10). Doordat we de middle bound benadering hanteren met de bijkomende restrictie dat we voor gegevensbestanden met meer dan 60% van de concentraties onder de LOQ waarden de blootstelling als verwaarloosbaar (= 0) beschouwen, worden voor het doorrekenen van scenario 1 slechts drie locatiespecifieke blootstellingsroutes in rekening gebracht, nl. bodem, huisstof en consumptie van zelf gekweekte eieren. M.a.w.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 123 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

de blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin (aardappel, sla, wortel en boon) en via het drinken van leidingwater wordt niet meegerekend. De blootstelling via binnenhuisstof is gebaseerd op de aanname dat 4 m2 stofzuigerstof overeenstemt met 1 g binnenhuisstof. Omwille van het persistent karakter en de lange biologische halfwaardetijden voor PFOA (2,1 10,1 jaar31) beschouwen we levenslange blootstelling (80 jaar) zodat we een beeld krijgen hoe zich in de loop van de jaren een evenwicht instelt.

Figuur 10: Externe levenslange blootstelling aan lineair PFOA (mg/kg.d) berekend op basis van de geometrisch gemiddelde van inname van binnenhuisstof, bodem en zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne in combinatie met de blootstellingsfactoren bepaald in het TGD S-Risk en met commerciële voeding in rekening gebracht (Logaritmische schaal). Vergelijking met referentiewaarden van US-EPA (2016) en EFSA (2020).

https://www.atsdr.cdc.gov/toxprofiles/tp200-c1.pdf

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 124 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

De gemiddelde berekende levenslange blootstelling bedraagt 0,47 ng/kg.d, waarvan respectievelijk 36,0 %, 63,8 %, 0,2) % en ~0 (3,41x10-6) % afkomstig zijn van de inname van commerciële voeding, zelf gekweekte eieren, binnenhuisstof en bodem. Op basis van het GM van de metingen en rekening houdende met commerciële voeding berekenen we een levenslang gemiddelde Risico Index RI = 0,74 wanneer we een TDI van 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) hanteren. Op basis van de TDI = 20 ng/kg.d afgeleid door US-EPA (2016) berekenen we een RI= 0,02 wanneer we levenslange blootstelling beschouwen. Gedifferentieerd naar leeftijd berekenen we de RI opgenomen in Tabel 50. Tabel 50: Risico indexen (RI) per leeftijdscategorie voor de blootstelling aan lineair PFOA wanneer lokale (GM voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekt ei) en commerciële voeding (LB EFSA, 2012) samen in rekening worden gebracht

Leeftijd (jaar) 1-3 3-6 6-10 10-15 15-21 21-31 31-41 41-51 51-61 >61

RI (EFSA,2021)

RI (US EPA, 2016) 2,20 1,88 1,23 0,78 0,56 0,57 0,59 0,60 0,60 0,60

0,07 0,06 0,04 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02 0,02

Uit Tabel 50 blijkt dat op basis van een geschatte achtergrondblootstelling voor een Vlaams referentiegebied we een potentieel risico berekenen voor de drie jongste leeftijdsklassen op basis van de TWI afgeleid door EFSA (2020) (4,4 ng/kg.w voor de EFSA-4). Wanneer we ons baseren op de TDI van US EPA (2016) (20 ng/kg.d) noteren we geen overschrijdingen voor geen enkele leeftijdsklasse. De achtergrondblootstelling via commerciële voeding met een aandeel van ~36% is ondergeschikt aan de consumptie van eieren (~64 %). De overige twee lokale blootstellingsroutes (bodem en stof) zijn nagenoeg verwaarloosbaar.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 125 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

van leidingwater wordt als verwaarloosbaar geacht (op basis van het criterium > 60% van de concentraties liggen onder de LOQ). Blijven over de ingestie via binnenhuisstof, bodem en het eten van zelf gekweekte eieren. De blootstelling via binnenhuisstof is gebaseerd op de aanname dat 4 m2 stofzuigerstof overeenstemt met 1 g binnenhuisstof.

Figuur 11: Externe levenslange blootstelling aan lineair PFOA (mg/kg.d) berekend op basis van het geometrisch gemiddelde van inname van binnenhuisstof, bodem en zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne in combinatie met de blootstellingsfactoren bepaald in het TGD S-Risk, zonder commerciële voeding in rekening te brengen (Logaritmische schaal)

De gemiddelde berekende levenslange blootstelling bedraagt 0,3 ng/kg.d, waarvan respectievelijk 99,62 %, 0,32 % en 0,05 % afkomstig zijn van de inname van zelf gekweekte eieren, binnenhuisstof en bodem. Op basis van deze gemiddelde levenslange blootstelling berekenen we een Risico Index RI = 0,48 wanneer we een TDI van 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) hanteren en we levenslange blootstelling uitmiddelen. Op basis

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 126 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

van de TDI van 20 ng/kg.d afgeleid door US-EPA (2016) berekenen we een RI= 0,02 wanneer we levenslange blootstelling beschouwen. Vermits vrijwel de volledige blootstelling toe te schrijven is aan zelfgekweekte eieren en wanneer we aannemen dat 1 ei 50 g weegt, kunnen we de blootstelling gebaseerd op het TGD S-Risk omrekenen naar het aantal eieren dat per dag kan genuttigd worden zonder dat dit een potentieel risico voor de gezondheid met zich meebrengt, hierbij wordt echter geen rekening gehouden dat mensen ook via andere zelf geteelde voeding en via commerciële voeding blootgesteld worden. De resultaten gedifferentieerd naar leeftijd en zowel op basis van de gezondheidskundige grenswaarden van EFSA en US-EPA zijn samengevat in Tabel 51. Tabel 51: Risico indexen (RI) per leeftijdscategorie voor blootstelling aan lineair PFOA wanneer we de blootstelling van de lokale consumptie van eieren in rekening brengen met een concentratie in eieren gelijk aan het GM uit de statistische berekeningen. Hierbij werd enkel rekening gehouden met blootstelling via eieren en niet via andere voeding of de ingestie van bodem.

Leeftijd (jaar)

RI (EFSA,2020) 1 ei/d

1-3 3-6 6-10 10-15 15-21 21-31 31-41 41-51 51-61 >61

3,94 1,94 1,23 0,80 0,53 0,45 0,46 0,46 0,44 0,46

RI (US EPA, 2016) 1 2 3 4 5 ei/d ei/d ei/d ei/d ei/d 0,12 0,25 0,37 0,50 0,62 0,06 0,12 0,18 0,24 0,31 0,04 0,08 0,12 0,16 0,19 0,03 0,05 0,08 0,10 0,13 0,02 0,03 0,05 0,07 0,08 0,01 0,03 0,04 0,06 0,07 0,01 0,03 0,04 0,06 0,07 0,01 0,03 0,04 0,06 0,07 0,01 0,03 0,04 0,06 0,07 0,01 0,03 0,04 0,06 0,07

Wanneer we enkel lokale blootstelling in rekening brengen waarvoor we over significante meetgegevens beschikken, m.a.w. voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren, blijkt het aandeel van het consumeren van eieren dominant (~99,6%). Wanneer we de levenslange blootstelling op basis van de GM uit de meetcampagne uit het referentiegebied omrekenen naar een dagelijkse consumptie van een aantal eieren waarvoor geen potentieel risico voor de gezondheid optreedt, blijkt dat voor de leeftijdscategorieën <10 jaar het consumeren van 1 ei/dag volstaat om de gezondheidskundige grenswaarde van EFSA (2020) te overschrijden. Op basis van de TDI afgeleid door US-EPA (2016) noteren we overschrijdingen voor de 1 - < 3 jarigen vanaf 9 eieren/dag. Voor 15 - < 21 jarigen, de leeftijdscategorie die centraal staat in deze studie, berekenen we geen overschrijdingen noch op basis van de EFSA, noch op basis van de US-EPA referentiewaarde bij een maximum

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 127 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

van 10 eieren per dag. Deze risico-indexen houden – zoals eerder vermeld – geen rekening met andere orale blootstelling dan deze via zelfgekweekte eieren.

Scenario 3: P75 x TGD – AW - Gebruik van de P75 concentratie van de meetwaarden, geen rekening houdend met de blootstelling via commerciële voeding Voor scenario 3 wordt enkel lokale blootstelling in rekening gebracht maar in tegenstelling tot scenario 2 baseren we ons op de P75 waarden van de meetgegevens (Figuur 12). De blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin (aardappel, sla, wortel en boon) en via het drinken van leidingwater wordt als verwaarloosbaar geacht (op basis van het criterium > 60% van de concentraties liggen onder de LOQ waarden). Blijven over de ingestie via binnenhuisstof, bodem en het eten van eieren. De blootstelling via binnenhuisstof is gebaseerd op de aanname dat 4 m2 stofzuigerstof overeenstemt met 1 g binnenhuisstof.

Figuur 12: Externe levenslange blootstelling aan lineair PFOA (mg/kg.d) berekend op basis van de P75 gemeten concentraties in bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne in combinatie met de blootstellingsfactoren bepaald in het TGD S-Risk, zonder commerciële voeding in rekening te brengen (Logaritmische schaal)

De gemiddelde berekende levenslange blootstelling bedraagt 0,38 ng/kg.d, waarvan respectievelijk 99,62 %, 0,31 % en 0,07 % afkomstig zijn van de inname van zelf gekweekte eieren, binnenhuisstof en bodem. Op basis van deze gemiddelde levenslange blootstelling berekenen we een Risico Index van RI = 0,6 wanneer we een TDI

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 128 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

van 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) hanteren en we levenslange blootstelling uitmiddelen. Op basis van de TDI van 20 ng/kg.d afgeleid door US-EPA (2016) berekenen we een RI= 0,02 wanneer we levenslange blootstelling beschouwen. Vermits vrijwel de volledige blootstelling toe te schrijven is aan zelfgekweekte eieren en wanneer we aannemen dat 1 ei 50 g weegt, kunnen we het blootstellingsregime dat gehanteerd wordt in het TGD S-Risk omrekenen naar het aantal eieren dat per dag kan genuttigd worden zonder dat dit een potentieel risico voor de gezondheid met zich meebrengt, hierbij wordt echter geen rekening gehouden dat mensen ook via andere zelf geteelde voeding en via commerciële voeding blootgesteld worden. De resultaten gedifferentieerd naar leeftijd en zowel op basis van de gezondheidskundige grenswaarden van EFSA en US-EPA zijn samengevat in Tabel 52. Tabel 52: Risico indexen (RI) per leeftijdscategorie voor de blootstelling aan lineair PFOA wanneer we de blootstelling van de lokale consumptie van eieren in rekening brengen met een concentratie in eieren gelijk aan het P75 uit de statistische berekeningen. Hierbij werd enkel rekening gehouden met blootstelling via eieren en niet via andere voeding of de ingestie van bodem.

Leeftijd (jaar)

RI (EFSA,2020) 1 ei/d

1-3 3-6 6-10 10-15 15-21 21-31 31-41 41-51 51-61 >61

4,94 2,43 1,55 1,01 0,66 0,56 0,58 0,57 0,55 0,58

RI (US EPA, 2016) 1 2 3 4 5 ei/d ei/d ei/d ei/d ei/d 0,16 0,31 0,47 0,62 0,78 0,08 0,15 0,23 0,31 0,38 0,05 0,10 0,15 0,19 0,24 0,03 0,06 0,10 0,13 0,16 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,02 0,04 0,05 0,07 0,09 0,02 0,04 0,05 0,07 0,09 0,02 0,04 0,05 0,07 0,09 0,02 0,03 0,05 0,07 0,09 0,02 0,04 0,05 0,07 0,09

Wanneer we enkel lokale blootstelling in rekening brengen waarvoor we over significante meetgegevens beschikken, m.a.w. voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren, blijkt het aandeel via de consumptie van eieren dominant (~99,6%). Wanneer we de levenslange blootstelling op basis van de P75 uit de meetcampagne omrekenen naar een dagelijkse consumptie van een aantal eieren waarvoor geen potentieel risico voor de gezondheid optreedt, blijkt dat voor alle leeftijdscategorieën < 15 jaar het consumeren van 1 ei/dag volstaat om de gezondheidskundige grenswaarde van EFSA (2020) te overschrijden. Op basis van de TDI afgeleid door US-EPA (2016) noteren we overschrijdingen voor de 1 - < 3 jarigen vanaf 7 eieren/dag. Voor 15 < 21 jarigen, de leeftijdscategorie die centraal staat in deze studie, berekenen we geen overschrijdingen op basis van noch de EFSA noch de US-EPA referentiewaarde.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 129 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

10.4.2.2 PFOA: Onderzoeksvraag 2: Relatieve bijdrage producten uit eigen kweek Puntschattingen voor de blootstelling aan PFOA via bodem, binnenhuisstof en eieren Aanvankelijk was het de bedoeling om de bijdrage van alle lokale orale blootstellingsroutes te bepalen in en om de woning in een niet-PFAS vervuilde zone. Omdat alle concentraties in groeten lager zijn dan de LOQ voor groenten kunnen we de bijdrage van het consumeren van groenten uit eigen moestuin niet begroten en worden uiteindelijk slechts 3 routes (ingestie van bodem, binnenhuisstof en consumptie van eieren) in meer detail bekeken. Hierbij dient te worden opgemerkt dat de gegevens voor binnenhuisstof onzeker zijn en mogelijk een onderschatting vormen van de reële blootstelling omdat we veronderstellen dat het bemonsteren van 4 m2 hard oppervlak met de stofzuiger overeenstemt met het collecteren van 1 g binnenhuisstof. Verder baseren we ons enkel op de resultaten van lineaire PFOA en verbindingen, en niet op de vertakte componenten. Ook wordt er geen rekening gehouden met de blootstelling via commerciële voeding. De puntschattingen zijn gebaseerd op de individuele meetwaarden en worden uitgevoerd voor zowel 1 - < 3 jarigen (meest gevoelige groep) en 15 - < 21 jarigen, focus van deze meetcampagne. Voor beide groepen berekenen we op basis van de drie beschouwde routes (oraal via binnenhuisstof, bodem en zelf gekweekte eieren) een totale gemiddelde leeftijdsgerelateerde blootstelling van respectievelijk 0,58 ng/kg.d en 0,25 ng/kg.d. Getoetst aan zowel de TDI afgeleid door US-EPA (20 ng/kg.d) als de de TWI afgeleid door EFSA (4,4 ng/kg.w) leidt dit niet tot een potentieel risico. De relatieve bijdrage van de verschillende blootstellingsroutes varieert nauwelijks per leeftijdscategorie omdat de blootstelling via ei > 97,5% (Figuur 13). Door het dominant karakter van de blootstelling via ei heeft het geen zin Monte Carlo simulaties uit te voeren voor de gecombineerde blootstelling aan bodem, binnenhuisstof en eieren vermits de onzekerheid op de consumptie en de concentratie in eieren de volledige spreiding op de blootstelling bepalen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 130 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 13: Relatieve bijdrage van drie lokale blootstellingsroutes aan de totale blootstelling aan lineair PFOA voor 1 - <3 jarigen (links) en 15 - <21 jarigen (rechts).

Puntschattingen voor de blootstelling aan PFOA via eieren Omdat de inname van PFOA via eieren gedocumenteerd wordt als één van de belangrijkste blootstellingsroutes (Kowalczyck et al., 2020), bekijken we deze route in meer detail. Er worden zowel puntschattingen als probabilistische berekeningen uitgevoerd. Voor de puntschattingen maken we gebruik van de individuele meetgegevens voor alle 19 afzonderlijk bemonsterde locaties uit de meetcampagne gecombineerd met de leeftijdsgerelateerde inname van eieren uit de TGD van S-Risk. De Monte Carlo simulaties zijn gebaseerd op gemiddelde van de meetwaarden. De resultaten van de puntschattingen staan samengevat in Tabel 53, enkel de inname via eieren wordt hier in rekening gebracht. De hoogste gemiddelde blootstelling van 0,76 ng/kg.d wordt genoteerd voor 3 - < 6 jarigen gevolgd door 0,56 ng/kg.d voor 1 - < 3 jarigen. De EFSA (2020) gezondheidskundige grenswaarde wordt enkel voor de 3 - < 6 jarigen overschreden. Daarentegen vormt de consumptie van eieren nergens een potentieel risico wanneer we refereren aan de TDI van US-EPA.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 131 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 53: Puntschattingen voor de blootstelling aan lineair PFOA op basis van de leeftijdsafhankelijke consumptie van eieren uit S-Risk (ng/kg.d). Waarden aangeduid in rood overschrijden de TWI afgeleid door EFSA (2020)

leeftijd 1 -< 3 3 -< 6 6 -< 10 10 -< 15 15 -< 21 21 -< 31 41 -< 51

gemiddelde 0,56 0,76 0,52 0,32 0,25 0,28 0,29

P75 0,64 0,86 0,59 0,53 0,28 0,32 0,32

min 0,12 0,16 0,11 0,06 0,05 0,06 0,06

max 1,14 1,54 1,04 0,63 0,49 0,56 0,59

Probabilistische blootstellingsanalyses voor de blootstelling aan PFOA via eieren Voor deze simulaties wordt zowel de onzekerheid op de leeftijdsgerelateerde inname van eieren als de spreiding op de meetgegevens voor eieren in rekening gebracht. De resultaten van de kansverdeling van de blootstelling aan PFOA (mg/kg.d) voor 1-<3 jarigen op basis van gemiddelde meetwaarden in eieren uit de meetcampagne zijn weergegeven in Figuur 14. De kansverdeling op de blootstelling aan PFOA voor 1 - < 3 jarigen wordt gekenmerkt door een gemiddelde blootstelling van 0,57 ng/kg.d, een P5 van 0,25 ng/kg.d en een P95 van 1,06 ng/kg.d. De TDI van US-EPA wordt voor deze leeftijdscategorie voor de aangenomen assumpties niet overschreden. 32% van de 1 -< 3 jarigen krijgt een dosis groter dan de TWI vooropgesteld door EFSA (2020). Een sensitiviteitsanalyse leert dat, gegeven de aannames die worden toegekend aan de verschillende parameters, 95% van de variabiliteit in blootstelling wordt bepaald door de spreiding op de meetgegevens. De onzekerheid op de onzekerheid aangaande de inname van eieren draagt slechts bij voor 5 %.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 132 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 14: Kansverdeling van de blootstelling aan PFOA (mg/kg.d) voor 1-<3 jarigen op basis van gemiddelde meetwaarden in eieren uit de meetcampagne met inbegrip van bijhorende statistische descriptoren (P5, mediaan, gemiddelde en P95). (Het percentage van waarnemingen > 6,3 x 10-7 mg/kg.d corresponderend met de TWI afgeleid door EFSA wordt in het rood aangeduid)

Voor de simulaties van de 15 -< 21 jarigen wordt zowel de onzekerheid op de leeftijdsgerelateerde inname van zelf gekweekte eieren (als de spreiding op de meetgegevens voor zelf gekweekte eieren in rekening gebracht. De resultaten van de kansverdeling van de blootstelling aan PFOA (mg/kg.d) voor 15-<21 jarigen zijn weergegeven in Figuur 15. De kansverdeling op de blootstelling aan PFOS voor 15 - < 21 jarigen wordt gekenmerkt door een P5 van 0,11 ng/kg.d, een gemiddelde van 0,25 ng/kg.d en een P95 van 0,46 ng/kg.d. Dit betekent dat op basis van de gemeten concentraties in eieren en de aannames gemaakt voor de blootstelling er voor 15 - < 21 jarigen geen overschrijding is van noch de TWI van EFSA (2020), noch van de TDI van US-EPA (2016). Een sensitiviteitsanalyse leert dat ook voor deze leeftijdsklasse, gegeven de aannames die worden toegekend aan de verschillende parameters, 95% van de variabiliteit in blootstelling wordt bepaald door de spreiding op de meetgegevens. De onzekerheid op de onzekerheid aangaande de inname van eieren draagt slechts bij voor 5 %.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 133 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 15: Kansverdeling van de blootstelling aan lineair PFOS (mg/kg.d) voor 15-<21 jarigen op basis van gemiddelde meetwaarden in zelf gekweekte eieren uit de meetcampagne met inbegrip van bijhorende statistische descriptoren (P5, mediaan, gemiddelde en P95).

10.5 DOORREKENEN INTERNE BLOOTSTELLING 10.5.1 Invoergegevens externe blootstelling De parameterwaarden voor het doorrekenen van de interne blootstelling staan vermeld in Bijlage 11.

10.5.2 Resultaten blootstellingsanalyses

Lineair PFOS 10.5.2.1 PFOS: Onderzoeksvraag 1: Bepaling Vlaamse lokale interne achtergrondblootstelling in niet PFASvervuilde gebieden Scenario 1 en 2: GM x TGD ± AW - Gebruik van het geometrisch gemiddelde van de meetwaarden en al dan niet in rekening brengen van blootstelling via commerciële voeding

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 134 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Scenario’s 1 en 2 (berekeningen op basis van het GM van de analyseresultaten met of zonder rekening te houden met blootstelling via commerciële voeding) worden afzonderlijk doorgerekend maar worden omwille van de duidelijkheid samen besproken. De interne blootstelling (mg/l serum) wordt berekend op basis van gemeten concentraties in bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren. De blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin en het drinken van leidingwater wordt niet meegenomen omdat voor deze matrices geen significante (> LOQ) meetwaarden worden gerapporteerd. Onder scenario 1 worden simulaties uitgevoerd op basis van het GM zoals berekend in hoofdstuk 7 (Statistiek). Onder dit scenario houden we eveneens rekening met een geschatte blootstelling aan lineair PFOS (lower bound) via commerciële voeding gebaseerd op EFSA (2012). Voor scenario 2 wordt de blootstelling via commerciële voeding niet in rekening gebracht. De concentraties in het bloedserum moeten geïnterpreteerd worden als een dynamisch evenwicht tussen inname en uitscheidingprocessen die worden bepaald door de concentratie waaraan en de mate waarin het individu wordt blootgesteld aan PFOS. Fysiologische processen die het metabolisme van PFOS sturen zijn leeftijdsafhankelijk en worden eveneens verrekend in het PBPK model. De blootstellingsfactoren zijn eveneens leeftijdsafhankelijk en worden overgenomen uit het TGD S-Risk. Omwille van het persistent karakter van PFOS, gekarakteriseerd door lange halfwaardetijden in het lichaam, en om in de mate van het mogelijke rekening te houden met retrograde blootstelling beschouwen we levenslange blootstelling van 1,5 tot 80 jaar. De serumconcentraties berekend met Merlin-Expo vertonen een typisch patroon. De serumconcentraties nemen aanvankelijk stijl toe in de eerste levensjaren om een piekwaarde te bereiken bij ~6 jaar om daarna weer af te nemen en waarna zich, afhankelijk van het blootstellingsscenario, een evenwicht lijkt in te stellen. Voor deze studie vergelijken we telkens drie referentiepunten die de beginfase van de curve beschrijven: de blootstelling na 2 jaar (representatief voor 1 - <3 jarigen), 6 jaar (piekwaarde voor 3 - <6 jarigen) en 18 jaar (representatief voor 15 - <21 jarigen). De gesimuleerde serumconcentraties worden vergeleken met zowel de HBM I en HBM II waarden van UBA (2016; 2020) als de interne referentiewaarde afgeleid door EFSA (2020) (Tabel 44) om de ernst van de blootstelling te kunnen inschatten. De gesimuleerde serumconcentraties op basis van louter lokale blootstelling (GM voor de gemeten concentraties in bodem, binnenhuisstof en eieren van eigen kweek) wordt voorgesteld in Figuur 16. De vergelijking van de serumconcentraties lineair PFOS met en zonder commerciële voeding in rekening te brengen worden voorgesteld in Figuur 17. De concentraties PFOS in bloedserum voor de drie referentiepunten die de curve karakteriseren worden voorgesteld in Tabel 54. Overschrijding van HBM I (5 µg/l), EFSAintern (6,9 µg/l) of II (20 µg/l) wordt blauw, oranje, respectievelijk rood gemarkeerd.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 135 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 16: Gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOS (lineair) serumconcentraties (mg/l) na blootstelling aan lokale bronnen (bodem, binnenhuisstof en eieren). Vergelijking met HBM I waarde.

Tabel 54: Leeftijdsafhankelijke serumconcentraties lineair PFOS (µg/l) na blootstelling aan lokale (bodem, binnenhuisstof en zelf geteelde eieren) en commerciële voeding. De met een kleurcode gemarkeerde serumwaarden overschrijden HBM I (5 µg/l; blauw), EFSAintern (6,9 µg/l; oranje) en/of HBM II waarden (20 µg/l; rood)

zonder commerciële voeding

met commerciële voeding

2,6

9,0

5,5

16,0

18j

2,6

6,0

Wanneer de blootstelling via commerciële voeding mee in beschouwing wordt genomen is er voor de twee jongste referentiejaren (1 - < 3 en 3 - <6 jarigen) een overschrijding van EFSAintern is. Voor dit scenario wordt de HBM I waarde overschreden voor de 15 - < 21 jarigen. HBM II wordt nergens overschreden. Wanneer we de blootstelling via commerciële voeding niet meerekenen is er enkel voor de leeftijdscategorie 3 - < 6 jarigen een

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 136 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

tijdelijke overschrijding van HBM I of m.a.w. dienen bronnen te worden geïdentificeerd en de blootstelling te worden verminderd. Bij het interpreteren van deze resultaten moeten we rekening houden dat blootstelling via groenten niet in rekening werd gebracht (maar wellicht verwaarloosbaar is) en dat de blootstelling via stof mogelijk wordt onderschat.

Figuur 17: Vergelijking van gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOS (lineair) serumconcentraties (mg/l) na blootstelling aan enkel lokale bronnen (bodem, binnenhuisstof en eieren) en na blootstelling aan zowel lokale bronnen als commerciële voeding. Vergelijking met HBM I en EFSAintern waarde.

Scenario 3: P75 x TGD – AW - Gebruik van de P75 concentratie van de meetwaarden, geen rekening houdend met de blootstelling via commerciële voeding Onder scenario 3 worden simulaties uitgevoerd op basis van het P75 voor concentraties in bodem, stof en zelfgekweekte eieren, zoals berekend in hoofdstuk 7 (Statistiek). Onder dit scenario houden we geen rekening

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 137 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

met de blootstelling aan PFOS via commerciële voeding zoals gerapporteerd door EFSA (2012). De gesimuleerde serumconcentraties op basis van enkel lokale blootstelling (P75) wordt voorgesteld in Figuur 18. De vergelijking met de serumconcentraties voor lineair PFOS op basis van het GM (scenario 2) wordt voorgesteld in Figuur 19. De concentraties PFOS in bloedserum voor drie referentiepunten representatief voor 1 - < 3 jarigen, 3 - < 6 jarigen en 15 - <2 1 jarigen worden voorgesteld in Tabel 55. Overschrijding van HBM I, EFSAintern of II wordt telkens blauw, oranje, respectievelijk rood gemarkeerd.

Figuur 18: Gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOS (lineair) serumconcentraties (mg/l) op basis van de P75 van de meetwaarden voor bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren. Vergelijking met HBM I en EFSAintern waarde.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 138 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Tabel 55: Leeftijdsafhankelijke serumconcentraties PFOS (lineair) (µg/l) op basis van het GM en de P75 van de meetwaarden voor bodem, binnenhuisstof en eieren. De met een kleurcode gemarkeerde serumwaarden overschrijden HBM I (5 µg/l; blauw), EFSAintern (6,9 µg/l; oranje) en/of HBM II waarden (20 µg/l; rood).

P75

2,6

5,6

5,3

11,3

18j

2,6

5,1

De resultaten tonen dat wanneer de simulaties worden uitgevoerd met de P75-waarde voor bodem, binnenhuisstof en eieren er voor alle drie de referentiejaren een overschrijding van HBM I is. Op basis hiervan formuleert UBA de aanbeveling dat bronnen dienen te worden geïdentificeerd en de blootstelling dient te worden verminderd. De EFSAintern referentiewaarde wordt overschreden voor de 3 - < 6 jarigen. De HBM II waarde wordt voor geen van de leeftijden overschreden. Hierbij kan verder worden opgemerkt dat voor risicoanalyse vanuit het voorzorgsprincipe meestal wordt gebruik gemaakt van P90- of P95-waarden en niet van de P75-waarde. Omdat het aantal meetplaatsen in deze studie beperkt is (n=19) kunnen P90 en P95-waarden niet worden opgenomen omwille van GDPR-redenen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 139 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 19: Vergelijking van gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOS (lineair) serumconcentraties (mg/l) op basis van het GM (blauwe curve) en de P75 (oranje curve) van de meetwaarden voor bodem, binnenhuisstof en eieren. Vergelijking met HBM I en EFSA intern waarden.

10.5.2.2 PFOS: Onderzoeksvraag 2: Relatieve bijdrage producten uit eigen kweek Aanvankelijk was het de bedoeling om de bijdrage van zowel consumptie van gewassen (knolgewas, wortelgewas, bladgewas en peulvruchten) uit eigen moestuin als eieren uit eigen kippenren in de totale blootstelling te bepalen. Omdat er voor groenten zowel voor PFOS als PFOA enkel concentraties onder de detectielimiet (< LOQ) in de meetcampagne worden gerapporteerd, wordt deze blootstellingsroute als verwaarloosbaar beschouwd en wordt ze niet in rekening gebracht. Simulaties in Merlin-expo op basis van reëel gemeten concentraties PFOS in eieren uit de meetcampagne gecombineerd met het innamegetallen uit S-Risk werden gebruikt om in te schatten bij welke concentratie in eieren in een referentiegebied voor Vlaanderen de HBM I waarde wordt overschreden (Figuur 20). Andere blootstellingsroutes via bodem, stof, groenten of commerciële voeding werden niet meegenomen. De figuur toont een selectie van de beschikbare meetgegevens in eieren. De simulaties geven aan dat vanaf een concentratie van ~2 ng/g (lineair) PFOS in eieren een bloedserumwaarde gelijk of net boven (jonge kinderen) de

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 140 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

HBM I waarde wordt bereikt wanneer we levenslange blootstelling beschouwen. Bij deze concentratie wordt voor 3 - < 6 jarigen ook de EFSAintern waarde overschreden. Vanaf ~3 ng/g (lineair) PFOS in eieren wordt de EFSAintern referentiewaarde overschreden wanneer we de blootstelling levenslang beschouwen. Vanaf een concentratie van ~5 ng/g (lineair) PFOS in eieren wordt voor 3 - < 6 jarigen ook de HBM II waarde overschreden.

Figuur 20: Gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOS (lineair) serumconcentraties (mg/l) op basis van individuele meetresultaten voor eieren uit de meetcampagne. De concentraties (ng/g) in de eieren op basis waarvan de berekeningen werden gedaan staan vermeld naast de curves. Vergelijking met HBM I, EFSAintern en HBM II waarden. Er werden voor deze simulaties verder geen andere blootstellingsroutes meegenomen.

Lineair PFOA 10.5.2.3 PFOA: Onderzoeksvraag 1: Bepaling Vlaamse lokale achtergrondblootstelling in niet PFASvervuilde gebieden Scenario 1 en 2: GM x TGD ± AW Gebruik van het geometrisch gemiddelde van de meetwaarden en al dan niet in rekening brengen van blootstelling via commerciële voeding

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 141 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Scenario’s 1 en 2 (berekeningen op basis van het GM van de analyseresultaten met of zonder rekening te houden met de blootstelling via commerciële voeding worden afzonderlijk doorgerekend maar worden omwille van de duidelijkheid samen besproken. De interne blootstelling (mg/l serum) wordt berekend op basis van gemeten concentraties in bodem, binnenhuisstof en zelf gekweekte eieren. De blootstelling via het eten van groenten uit eigen moestuin en het drinken van leidingwater wordt niet meegenomen omdat voor deze matrices geen significante (> LOQ) meetwaarden worden gerapporteerd. Onder scenario 1 worden simulaties uitgevoerd op basis van het GM berekend in hoofdstuk 7. Onder dit scenario houden we eveneens rekening met de blootstelling aan lineair PFOA (lower bound) via commerciële voeding zoals gerapporteerd door EFSA (2012). Voor scenario 2 wordt de blootstelling via commerciële voeding niet in rekening gebracht. Omwille van het persistent karakter van PFAS, gekarakteriseerd door lange halfwaardetijden in het lichaam, en om in de mate van het mogelijke rekening te houden met retrograde blootstelling beschouwen we levenslange blootstelling van 1,5 tot 80 jaar. De serumconcentraties aan PFOA berekend met Merlin-Expo vertonen een typisch patroon. De serumconcentraties nemen aanvankelijk snel toe in de eerste levensjaren om een piekwaarde te bereiken bij ~6 jaar om daarna weer af te nemen en waarna zich, afhankelijk van het blootstellingsscenario, een evenwicht lijkt in te stellen. Voor deze studie vergelijken we telkens drie referentiepunten die de beginfase van de curve beschrijven: de blootstelling na 2 jaar (representatief voor 1 - < 3 jarigen), 6 jaar (piekwaarde voor 3 - < 6 jarigen) en 18 jaar (representatief voor 15 - < 21 jarigen). De gesimuleerde serumconcentraties worden vergeleken met de HBM I (2 µg/l), EFSAintern (6,9 µg/l) en HBM II (10 µg/l) waarden van UBA (2016; 2020) (Tabel 44) om de ernst van de blootstelling te kunnen inschatten. De gesimuleerde serumconcentraties op basis van louter lokale blootstelling (GM voor de gemeten concentraties in bodem, binnenhuisstof en eieren van eigen kweek) wordt voorgesteld in Figuur 21. De vergelijking van de serumconcentraties lineair PFOA met en zonder commerciële voeding in rekening te brengen worden voorgesteld in Figuur 22. De concentraties PFOA in bloedserum voor de drie referentiepunten die de curve karakteriseren worden voorgesteld in Tabel 56. Overschrijding van HBM I, EFSAintern of II wordt telkens blauw, oranje, respectievelijk rood gemarkeerd.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 142 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Figuur 21: Gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOA (lineair) serumconcentraties (mg//l) na blootstelling aan lokale bronnen (bodem, binnenhuisstof en eieren). Vergelijking met HBM I, EFSAintern en HBM II waarden.

Tabel 56: Leeftijdsafhankelijke serumconcentraties lineair PFOA (µg/l) na blootstelling aan lokale (bodem, binnenhuisstof en zelf geteelde eieren) en commerciële voeding. De met een kleurcode gemarkeerde serumwaarden overschrijden HBM I (2 µg/l; blauw), EFSAintern (6,9 µg/l; oranje) en/of HBM II waarden (10 µg/l; rood)

zonder commerciële voeding

met commerciële voeding

2,0

3,3

4,0

6,3

18j

3,0

4,0

De resultaten tonen dat wanneer we de blootstelling via commerciële voeding in beschouwing nemen er voor alle drie de referentiewaarden (1 - < 3 , 3 - < 6 en 15 - < 21 jarigen) een overschrijding van HBM I is. Op basis hiervan formuleert UBA de aanbeveling dat bronnen dienen te worden geïdentificeerd en de blootstelling dient

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 143 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

te worden verminderd. Wanneer we de blootstelling via commerciële voeding niet meerekenen is een significante daling van de levenslang beschouwde blootstelling maar noteren we nog steeds overschrijding van HBM I voor alle leeftijdscategorieën.

Figuur 22: Vergelijking van gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOA (lineair) serumconcentraties (mg//l) na blootstelling aan enkel lokale bronnen (bodem, binnenhuisstof en eieren, blauwe curve) en na blootstelling aan zowel lokale bronnen als commerciële voeding (oranje curve) . Vergelijking met HBM I, EFSAintern en II waarden.

Scenario 3: P75 x TGD - AW- Gebruik van de P75 concentratie van de meetwaarden, geen rekening houdend met de blootstelling via commerciële voeding Onder scenario 3 worden simulaties uitgevoerd op basis van het P75 voor concentraties in bodem, stof en zelfgekweekte eieren, zoals berekend in hoofdstuk 7 (Statistiek). Onder dit scenario houden we geen rekening met de blootstelling aan PFOA via commerciële voeding zoals gerapporteerd door EFSA (2012). De gesimuleerde serumconcentraties op basis van enkel lokale blootstelling (P75) wordt voorgesteld in Figuur 23. De vergelijking met de serumconcentraties voor lineair PFOA op basis van het GM (scenario 2) wordt voorgesteld in Figuur 24. De concentraties PFOA in bloedserum voor drie referentiepunten representatief voor 1 - < 3 jarigen, 3 - < 6

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 144 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

jarigen en 15 - < 21 jarigen worden voorgesteld in Tabel 57. Overschrijding van HBM I, EFSAintern of II wordt telkens blauw, oranje, respectievelijk rood gemarkeerd.

Figuur 23: Gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOA serumconcentraties (mg//l) op basis van de P75 van de meetwaarden voor bodem, binnenhuisstof en eieren. Vergelijking met HBM I en II waarden.

Tabel 57: Leeftijdsafhankelijke serumconcentraties PFOA (µg/l) op basis van het GM en de P75 van de meetwaarden voor bodem, binnenhuisstof en eieren. De met een kleurcode gemarkeerde serumwaarden overschrijden HBM I (2 µg/l; blauw), EFSAintern (6,9 µg/l; oranje) en/of HBM II waarden (10 µg/l; rood)

P75

2,0

3,3

4,1

6,7

18j

3,0

4,5

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 145 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

formuleert UBA de aanbeveling dat bronnen dienen te worden geïdentificeerd en de blootstelling dient te worden verminderd. Bovendien wordt voor de 3 - < 6 jarigen en volwassenen de EFSAintern waarde overschreden. De HBM II waarden wordt niet overschreden. Hierbij kan verder worden opgemerkt dat voor risicoanalyse vanuit het voorzorgsprincipe meestal wordt gebruik gemaakt van P90- of P95-waarden en niet van de P75. Omdat het aantal meetplaatsen in deze studie beperkt is (n=19) kunnen P90 en P95-waarden niet worden opgenomen omwille van GDPR-redenen.

Figuur 24: Vergelijking van gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOA (lineair) serumconcentraties (mg//l) op basis van het GM (blauwe curve) en de P75 (oranje curve) van de meetwaarden voor bodem, binnenhuisstof en eieren. Vergelijking met HBM I en EFSAintern waarden

10.5.2.4 PFOA: Onderzoeksvraag 2: Relatieve bijdrage producten uit eigen kweek Aanvankelijk was het de bedoeling om de bijdrage van zowel consumptie van gewassen (knolgewas, wortelgewas, bladgewas en peulvruchten) uit eigen moestuin als eieren uit eigen kippenren in de totale blootstelling te bepalen. Omdat er voor groenten zowel voor PFOS als PFOA enkel concentraties onder de detectielimiet (< LOQ) in de meetcampagne worden gerapporteerd, wordt deze blootstellingsroute als verwaarloosbaar beschouwd. Simulaties in Merlin-expo op basis van reëel gemeten concentraties PFOA in eieren uit de meetcampagne voor eieren in combinatie met de innamegetallen uit S-Risk werden gebruikt om in te schatten bij welke concentratie

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 146 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

in eieren in een referentiegebied voor Vlaanderen de HBM I waarde wordt overschreden (Figuur 25). Andere blootstellingsroutes via bodem, stof, groenten of commerciële voeding werden niet meegenomen. De figuur toont een beperkte selectie van de beschikbare meetgegevens. De simulaties geven aan dat vanaf een concentratie van ~0,5 ng/g (lineair) PFOA in eieren een bloedserumwaarde gelijk of net boven de HBM I waarde wordt bereikt. Bij een concentratie van ~1,0 ng/g (lineair) PFOA in eieren wordt voor 3 - < 6 jarigen de EFSAintern waarde bereikt.

Figuur 25: Gesimuleerde leeftijdsafhankelijke PFOA (lineair) serumconcentraties (mg/l) op basis van individuele meetresultaten voor eieren uit de meetcampagne. De concentraties (ng/g) in de eieren op basis waarvan de berekeningen werden gedaan staan vermeld naast de curves. Vergelijking met HBM I en EFSAintern waarden. Er werden voor deze simulaties verder geen andere blootstellingsroutes meegenomen.

10.6 CONCLUSIE BLOOTSTELLINGSANALYSES In dit onderzoek wordt voor de eerste maal gerapporteerd over de externe en interne blootstelling van de Vlaamse bevolking aan PFOS en PFOA op onverdachte locaties, d.i. locaties waarvan men op dit ogenblik

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 147 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

vermoed dat ze niet beïnvloed worden door een actieve bron van PFAS in de onmiddellijke omgeving. Aandacht ging in de eerste plaats naar de methodiekontwikkeling, nl. het ontwikkelen en testen van instrumenten om de externe en interne blootstelling aan PFAS, amfifiele componenten waarvoor op dit ogenblik weinig expertise bestaat, te simuleren. De resultaten dienen als een preliminaire inschatting te worden aanzien en met de nodige omzichtigheid te worden geïnterpreteerd. Zo moet rekening worden gehouden met onder andere volgende factoren die in belangrijke mate de resultaten van de risico-analyse kunnen beïnvloeden: - Het implementeren van de achtergrondblootstelling via commerciële voeding in Merlin-Expo noodzaakt een vereenvoudigde benadering. Zo werken we met een gemiddelde waarde voor alle levensmiddelen gerapporteerd door EFSA (2012) en houden we bij de afleiding geen rekening met een wisselend consumptiepatroon (het aandeel van verschillende levensmiddelen in het totale consumptiepakket) voor verschillende leeftijdscategorieën; - De PFAS-concentraties in de verschillende milieumatrices vertonen een hoge variabiliteit en een groot aantal gerapporteerde concentraties is beneden de detectielimiet; - Omdat niet voor alle milieumatrices meetgegevens voor zowel lineaire als vertakte PFAS beschikbaar zijn, nemen voor de blootstellingsanalyses enkel lineaire componenten in beschouwing; - Voor sommige blootstellingsroutes (groenten en drinkwater) zijn er geen significante gegevens en zijn er geen bijgevolg berekeningen uitgevoerd; - de toxicologische informatie en haar vertaling naar gezondheidskundige referentiewaarden waaraan de resultaten worden getoetst, werden voor externe en interne blootstelling onafhankelijk van elkaar afgeleid en zijn bijgevolg niet noodzakelijk op elkaar afgestemd32; - De blootstellingsfactoren uit S-Risk zijn afgeleid op basis van literatuurgegevens en vertonen een grote spreiding; gemiddelde leeftijdsgebonden consumptie- en tijdsbestedingspatronen kunnen niet één op één vertaald worden naar individuele blootstelling; - Er wordt geen rekening gehouden met mogelijke interactie tussen de verschillende PFAS congeneren; - De meetwaarden voor binnenhuisstof werden gerapporteerd in mg/filter. Om deze route toch mee te kunnen nemen in de blootstellingsanalyses werd aangenomen dat stofzuigerstof gecollecteerd op 4 m2 hard oppervlak correspondeert met 1 g binnenhuisstof. Deze aanname is erg onzeker

Met de blootstellingsanalyses hebben we getracht een antwoord te formuleren op twee onderzoeksvragen: • •

Kunnen we op basis van de resultaten van de meetcampagne uit niet PFAS-vervuilde locaties een beeld krijgen van de niet hot spot gerelateerde blootstelling aan PFOS en PFOA in Vlaanderen? Wat is de bijdrage van verschillende producten uit eigen kweek; of m.a.w. kunnen we op basis van locatiespecifieke analyses de bijdrage van verschillende blootstellingsroutes nauwkeuriger begroten en de onzekerheid voor deze routes in kaart brengen?

Dit geldt niet voor de TWI van EFSA (2020) waar de afleiding van zowel de externe als interne gezondheidskundige referentiewaarde werden afgeleid op basis van dezelfde data.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 148 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Om beide onderzoeksvragen te kunnen beantwoorden werden verschillende benaderingen uitgewerkt die de blootstelling aan PFOS en PFOA vanuit een verschillend perspectief belichten en bijdragen tot het globale beeld dat we kunnen vormen van de blootstelling aan PFOS en PFOA in Vlaanderen. De focus voor alle analyses lag op de orale blootstellingsroute omdat deze route algemeen wordt aangenomen als dominante route voor de blootstelling aan PFOS en PFOA.

10.6.1 Externe blootstelling In het kader van de eerste onderzoeksvraag werden in de eerste plaats externe bootstellingsberekeningen uitgevoerd via Merlin-Expo op basis waarvan een levenslange gemiddelde dagelijkse blootstelling werd berekend en waardoor we een beeld krijgen van hoe de blootstelling aan PFOS en PFOA, twee persistente stoffen met lange halfwaardetijden in het milieu, over de jaren evolueert wanneer we de gangbare blootstellingsscenario’s ontwikkeld voor Vlaanderen (beschikbaar in S-Risk) in rekening brengen. De resultaten van de externe blootstellingsbepalingen werden getoetst enerzijds aan de TDI van 20 ng/kg.d afgeleid door USEPA (2016) en anderzijds aan de TWI van 4,4 ng/kg.w (0,63 ng/kg.d) afgeleid door EFSA (2020). Samenvattend werden volgende drie scenario’s doorgerekend: •

•

Scenario 1: GM x TGD + AW – Scenario op basis van de geometrisch gemiddelde (GM) concentraties uit de statistische analyses gekoppeld aan de blootstellingsfactoren uit TGD S-Risk waarbij tevens de blootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voeding (EFSA, 2012) in rekening wordt gebracht. Scenario 2: GM x TGD - AW – Scenario op basis van de geometrisch gemiddelde concentraties uit de statistische analyses gekoppeld aan de blootstellingsfactoren uit TGD S-Risk maar zonder de blootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voeding (EFSA, 2012) in rekening te brengen. Scenario 3: P75 x TGD - AW – Scenario op basis van de 75ste percentielwaarde concentratie uit de statistische analyses gekoppeld aan de blootstellingsfactoren uit TGD S-Risk maar zonder de achtergrondblootstelling aan PFOS en PFOA via commerciële voeding (EFSA, 2012) in rekening te brengen.

Complementair aan deze analyses werden puntschattingen gemaakt voor adolescenten/jong volwassenen (15 < 21 j) die de doelgroep uitmaakten van deze studie en waarvoor serumwaarden aan PFOS en PFOA beschikbaar zijn. De blootstelling voor deze leeftijdscategorie werden vergeleken met die van 1 - < 3 jarigen, die omwille van gedrag en fysiologie als de meest gevoelige leeftijdscategorie wordt aanzien. Voor deze berekeningen werd gebruik gemaakt van rekenmodules in Excel die de orale blootstellingsroute in detail beschrijven op basis van het formularium van S-Risk, en die eerder werden toegepast voor BF-Risk project (Cornelis et al., 2009). De resultaten van de externe blootstellingsanalyses in Merlin-Expo staan samengevat in Tabel 58. Voor het scenario waar de bijdrage van commerciële voeding mee in rekening wordt gebracht zijn de resultaten in lijn met de schattingen van RIVM waaruit blijkt dat voor de mediane EFSA-4 sominname via voedsel en drinkwater

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 149 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

(P50) in het LB scenario de totale wekelijkse inname van de EFSA-4 per persoon via voedsel en drinkwater ca 1,5 tot 2x hoger ligt dan de door EFSA afgeleide TWI van 4,4 ng/kg lg/week33. Tabel 58: Samenvatting van de levenslang uitgemiddelde gesimuleerde externe blootstelling (ng/kg.d) uit de blootstellingsanalyses voor verschillende blootstellingsscenario’s (zie § 10.4)

Levenslang uitgemiddelde blootstelling (ng/kg.d) Scenario 1 (GM x TGD + commerciële voeding) Scenario 2 (GM x TGD) Scenario 2 (P75 x TGD)

PFOS

PFOA

2,05 (RI = 3,25)

0,47 (RI = 0,74)

0,77 (RI = 1,22) 1,57 (RI = 2,49)

0,30 (RI = 0,48) 0,38 (RI = 0,60)

GM, P75: respectievelijk het geometrisch gemiddelde en het 75ste percentiel uit de statistische analyses; TGD: Technical guidance Document S-Risk (Cornelis et al., 2019)

Uit de simulaties van de externe blootstelling blijkt telkenmale dat de blootstellingsroute via het consumeren van eieren veruit dominant is (>99%). Dit wordt bevestigd wanneer we de externe blootstelling doorrekenen op basis van de individuele meetgegevens uit de meetcampagne en de onzekerheid op de blootstelling extra in rekening brengen via Monte Carlo simulaties. Twee componenten dragen bij aan de onzekerheid van de geschatte blootstelling; de variabiliteit op de meetgegevens en de spreiding op de individuele blootstellingsfactoren. Als eerste inschatting van deze onzekerheid op de invoerparameters op de gesimuleerde externe blootstelling werden probabilistische simulaties uitgevoerd voor het lokaal scenario waarbij individuen potentieel worden blootgesteld aan PFOS en PFOA via bodem, binnenhuisstof en het eten van eieren. Voor de probabilistische simulaties werd net zoals voor de puntschattingen gebruik gemaakt van rekenmodules in Excel die de orale blootstellingsroute in detail beschrijven op basis van het formularium van S-Risk, en die eerder werden toegepast voor BF-Risk project (Cornelis et al., 2009). Individuele gepaarde meetgegevens uit de meetcampagne werden gebruikt als input. De resultaten van de puntschattingen voor blootstelling aan PFOS via eieren uit eigen kippenren staan samengevat in Tabel 49. De hoogste gemiddelde blootstelling van 2,75 ng/kg.d wordt genoteerd voor 3 - < 6 jarigen gevolgd door 2,04 ng/kg.d voor 1 -< 3 jarigen. De EFSA (2020) gezondheidskundige grenswaarde wordt voor alle leeftijdsklassen overschreden. In tegenstelling hiermee vormt de consumptie van eieren nergens een potentieel risico wanneer we refereren aan de TDI van US-EPA. Uit de resultaten van de Monte Carlo simulaties berekenen we een distributie op de blootstelling aan lineair PFOS voor 1 - < 3 jarigen gekenmerkt door een gemiddelde blootstelling van 2,02 ng/kg.d, een P5 van 0,45 ng/kg.d en een P95 van 5,17 ng/kg.d. De TDI van USEPA (20 ng/kg.d) wordt voor deze leeftijdscategorie voor de aangenomen assumpties niet overschreden. Slechts 11,48 % van de 1 - < 3 jarigen wordt blootgesteld aan een dosis lager dan 0,63 ng/kg.d vooropgesteld door EFSA (2020) als de gezondheidskundige grenswaarde. De kansverdeling op de blootstelling aan PFOS voor 15 - < 21 33

https://www.rivm.nl/sites/default/files/2021-06/Advies%20drw%204-PFAS%20DEF%20beveiligd.pdf

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 150 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

jarigen wordt gekenmerkt door gemiddelde blootstelling van 0,87 ng/kg.d, een P5 van 0,19 ng/kg.d en een P95 van 2,25 ng/kg.d. De TDI van US-EPA (20 ng/kg.d) wordt voor deze leeftijdscategorie voor de aangenomen assumpties niet overschreden. Onder gegeven assumpties wordt ~52 % 15 - < 21 jarigen blootgesteld aan een orale PFOS dosis groter dan de TDI van 0,63 ng/kg.d afgeleid door EFSA (2020). De resultaten van de puntschattingen voor blootstelling aan PFOA via eieren uit eigen kippenren staan samengevat in Tabel 53. De hoogste gemiddelde blootstelling van 0,76 ng/kg.d wordt genoteerd voor 3 - < 6 jarigen gevolgd door 0,56 ng/kg.d voor 1 - < 3 jarigen. De EFSA (2020) gezondheidskundige grenswaarde wordt enkel voor de 3 - < 6 jarigen overschreden. Daarentegen vormt de consumptie van eieren nergens een potentieel risico wanneer we refereren aan de TDI van US-EPA. Dit wordt bevestigd in de probabilistische simulaties waar we voor 1 - < 3 jarigen een kans verdeling op blootstelling berekenen die wordt gekenmerkt door een gemiddelde blootstelling van 0,57 ng/kg.d, een P5 van 0,25 ng/kg.d en een P95 van 1,06 ng/kg.d. De TDI van US-EPA wordt voor deze leeftijdscategorie voor de aangenomen assumpties niet overschreden. 32% van de 1 -< 3 jarigen krijgt een dosis groter dan de TWI vooropgesteld door EFSA (2020). De kansverdeling op de blootstelling aan PFOS voor 15 - < 21 jarigen wordt gekenmerkt door een P5 van 0,11 ng/kg.d, een gemiddelde van 0,25 ng/kg.d en een P95 van 0,46 ng/kg.d. Dit betekent dat op basis van de gemeten concentraties in eieren en de aannames gemaakt voor de blootstelling aan PFOA er voor 15 - < 21 jarigen geen overschrijding is van noch de TWI van EFSA (2020), noch van de TDI van US-EPA (2016).

10.6.2 Interne blootstelling Aansluitend bij de externe blootstellingsberekeningen in Merlin-Expo werden simulaties uitgevoerd om de interne blootstelling, d.i. de concentraties aan PFOS en PFOA in bloedserum, te bepalen. Hiervoor werd het PBPK model vervat in Merlin-Expo geparameteriseerd met de parameterwaarden van Loccisano et al. (2011), een PBPK model dat eveneens werd toegepast voor het afleiden van de EFSA (2020) TWI. Invoerparameters waren opnieuw de geometrische gemiddelden en de P75 waarden uit de beschrijvende statistiek (Hoofdstuk 7). Een afzonderlijk scenario werd uitgewerkt om de invloed van PFOS en PFOA aanwezig in commerciële voeding op de blootstelling te kunnen begroten. Om de impact van het consumeren van eieren uit eigen kippenren, een blootstellingsroute waarvoor zowel uit de literatuur als uit de externe blootstellingsbepalingen blijkt dat het een dominante blootstellingsroute vormt, werden eveneens simulaties uitgevoerd op basis van individueel gemeten concentraties in eieren uit de meetcampagne. De resultaten van de interne blootstellingsbepalingen werden enerzijds getoetst aan de HBM I en II waarden vooropgesteld door UBA (2016; 2020) en anderzijds aan de EFSA (2020) interne gezondheidskundige limietwaarde in serum. Voor deze studie werden leeftijdsafhankelijke serumconcentraties berekend (1,5 tot 80 jaar) en vergelijken we de blootstelling telkens voor drie referentiepunten die de beginfase van de curve beschrijven: de blootstelling na 2 jaar (representatief voor 1 - < 3 jarigen), 6 jaar (piekwaarde voor 3 - < 6 jarigen) en 18 jaar (representatief voor 15 - < 21 jarigen). De gesimuleerde serumconcentraties worden vergeleken met zowel de HBM I en HBM II waarden van UBA (2016; 2020) als de interne referentiewaarde afgeleid door EFSA (2020) (Tabel 44) om de

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 151 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

ernst van de blootstelling te kunnen inschatten. De resultaten van de analyses waar interne concentraties werden doorgerekend volgens de drie bovenstaande blootstellingsscenario’s staan samengevat in Tabel 59. Voor de vergelijking baseren we ons op het referentiepunt voor 3 - < 6 jarigen omdat we op die leeftijd de hoogste concentraties aan PFOS en PFOA in het serum berekenen. Tabel 59: Samenvatting van de gesimuleerde interne blootstelling (serumconcentraties in µg/l voor 3 - < 6 jarigen) uit de blootstellingsanalyses voor verschillende blootstellingsscenario’s (zie § 10.5). De met een kleurcode gemarkeerde serumwaarden overschrijden HBM I (PFOS: 5 µg/l; PFOA: 2 µg/l; blauw), EFSAintern (PFOS en PFOA: 6,9 µg/l; oranje) en/of HBM II waarden (PFOS: 20 µg/l; PFOA: 10 µg/l; rood)

serumconcentraties (µg/l) Scenario 1 (GM x TGD + commerciële voeding) Scenario 2 (GM x TGD) Scenario 2 (P75 x TGD)

PFOS 16,0

PFOA 6,3

5,5 11,3

4,0 4,1

GM, P75: respectievelijk het geometrisch gemiddelde en het 75ste percentiel uit de statistische analyses; TGD: Technical Guidance Document S-Risk (Cornelis et al., 2019).

Uit de interne blootstellingsmodellering blijkt dat zowel voor PFOS en PFOA voor 3 - < 6 jarigen onder alle drie de beschouwde scenario’s een overschrijding optreedt van de HBM I waarde. Voor PFOS wordt bovendien de EFSAintern referentiewaarde overschreden wanneer we rekening houden met commerciële voeding en wanneer we de berekeningen baseren op de P75 waarde uit de statistische analyses. Voor de 15 - < 21 jarigen berekenen we overschrijding van de HBM I waarde voor scenario 1 (commerciële voeding) en scenario 3 (P75). Voor PFOA wordt de HBM I waarde overschreden voor alle drie beschouwde scenario’s. Tenslotte werden op basis van individuele meetgegevens voor eieren serumconcentraties berekend en vergeleken met enerzijds de HBM I en II waarden vooropgesteld door UBA (2016; 2020) en anderzijds aan de EFSA (2020) interne gezondheidskundige limietwaarde om een eerste schatting te maken van veilige concentraties in eieren. Op basis van deze analyses wordt voor PFOS de HBM I, de EFSAintern en HBM II waarde overschreden bij respectievelijk ~ 2 ng/ g ei (HBM I), ~ 3 ng/g ei (EFSAintern) en ~ 5 ng/g ei (HBM II). Voor PFOA berekenen we overschrijding bij ~ 0,5 ng/ g ei (HBM I), ~ 1 ng/g ei (EFSAintern). Deze waarden moeten als louter indicatief worden beschouwd en kunnen niet onverkort als limietwaarde worden opgelegd. Samenvattend kunnen we stellen dat er uit de blootstellingsanalyses aanwijzingen zijn dat voor PFOS ook in niet-hot spot gebieden (gebieden waarvan men momenteel aanneemt dat ze niet worden beïnvloed door een actieve bron) een potentieel risico op gezondheidseffecten bestaat wanneer eieren uit eigen kweek in rekening worden gebracht. Beide referentiekaders die werden gebruikt, voor zowel externe als interne blootstelling, wijzen in dezelfde richting. Doordat we ons voor het worst case scenario (scenario 3) baseren op de P75 waarde, en niet op een P90 of P95 waarde zoals gebruikelijk in risico-evaluaties, onderschatten we mogelijk het potentiële risico. Hierbij moet bovendien worden opgemerkt dat we niet alle blootstellingsroutes in rekening konden brengen omwille van de vele detectielimietwaarden voor groenten en drinkwater. De blootstelling via

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 152 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

binnenhuisstof wordt mogelijk onder- of overschat doordat we aannemen dat stofzuigerstof gecollecteerd op 4 m2 hard oppervlak correspondeert met 1 g binnenhuisstof. Omdat algemeen wordt aangenomen dat binnenhuisstof potentieel een belangrijke bron van blootstelling kan zijn, heeft dit mogelijk een belangrijk effect op de uiteindelijke risicoschatting. Ook voor PFOA wijzen de resultaten van zowel externe als interne blootstellinganalyses op de dominante bijdrage van zelfgekweekte eieren aan de totale blootstelling van lokale oorsprong in het referentiegebied. Ook voor PFOA vormen de resultaten enerzijds een mogelijke onderschatting van de werkelijke blootstelling omdat we gebruik maken van de P75 waarde in het worst case scenario. Anderzijds, omdat we niet alle blootstellingroutes in beschouwing kunnen nemen door de vele meetwaarden beneden de detectielimiet en omdat we de blootstelling aan binnenhuisstof niet accuraat kunnen inschatten, moeten we de resultaten met de nodige omzichtigheid beschouwen. Bevindingen i.v.m. de methodologie Op basis van deze oefening kunnen enkele aandachtpunten geïdentificeerd worden om de inzetbaarheid van deze instrumenten te vergroten: - De achtergrondblootstelling via commerciële voeding blijkt een significante bijdrage te leveren aan de PFAS-blootstelling. Meer recente en accurate gegevens voor de Vlaamse situatie zouden toelaten dit onderdeel verder te verfijnen. - Meetgegevens waarbij de meerderheid van de observaties onder de LOQ is, kunnen niet in de berekeningen worden meegenomen. Verdere optimalisatie van de meettechnieken met lagere LOQ is aangewezen. - De berekeningen zijn beperkt tot die compartimenten met voldoende meetgegevens boven de LOQ. Hierdoor konden sommige compartimenten niet worden doorgerekend (o.a. groenten, drinkwater). Nieuwe gegevens over PFAS in deze compartimenten met meer gevoelige meettechnieken zijn nodig om een inschatting te kunnen maken van de bijdrage van deze compartimenten tot de blootstelling.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 153 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

11 CONCLUSIES De huidige studie werd uitgevoerd bij 19 adolescente deelnemers (17-18 jaar) die eerder al in het 4de VHBP werden gerekruteerd. De samenstelling van de onderzoeksgroep is bijgevolg niet representatief voor de totale bevolking omwille van het kleine aantal deelnemers en vermits andere bevolkingsgroepen niet vertegenwoordigd zijn. Bijgevolg moet er voorzichtig worden omgesprongen met het maken van conclusies. Deze studie op een beperkte studiepopulatie heeft vooral de bedoeling om een aanpak en een methodologie uit te testen voor toekomstige studies. De resultaten moeten dus vooral als hypothese-genererend geïnterpreteerd worden.

11.1 PFAS-GEHALTES IN DE DIVERSE MATRICES In deze studie werden PFAS-gehaltes in diverse matrices gemeten in de bodem van de moestuin en kippenren, compost, irrigatiewater voor de moestuin, drinkwater voor de kippen, leidingwater, huisstof, groenten (blad-, peul-, wortelen knolgewassen), eieren en het serum van de deelnemers. Niet alle PFAS-componenten werden in alle matrices gemeten, wat vergelijken van profielen moeilijk maakt. Vertakte vormen van PFOS, PFOA en PFHxS werden niet bepaald in de bodemstalen. De bodemstalen werden namelijk gemeten voordat de PFAS-crisis in Zwijndrecht is uitgebroken, die aanleiding gaf tot de start van het meten van vertakte vormen van PFAS.

11.1.1 PFAS in de bodem Gehalten PFOS kon bij alle bodemstalen van de moestuin (100%) gekwantificeerd worden, PFOA werd bij 93% van de bodemstalen gekwantificeerd. PFBA werd bij 40% van de bodemstalen waargenomen en PFDA en PFNA bij 27% van de stalen. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in de bodem van de moestuin. PFOS kon bij alle bodemstalen van de kippenren (100%) gekwantificeerd worden en PFOA bij 84% van de bodemstalen. PFBA en PFDA werden bij 37% van de bodemstalen waargenomen en PFNA bij 26% van de stalen. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in de bodem van de kippenren. We kunnen concluderen dat de verdeling van de waargenomen PFAS-componenten in de bodem van de moestuin en de kippenren gelijkaardig is op deze 19 locaties. Vergelijking met toetsingswaarden De tijdelijk vastgelegde toetsingswaarde voor PFOS (3,8 µg/kg droge stof) en PFOA (4,3 µg/kg droge stof) in bodem van woonzone met moestuin en kippenren wordt in geen enkel staal van de moestuin of kippenren overschreden.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 154 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Alle bodemstalen van moestuin en kippenren, met uitzondering van 1 moestuin, lagen ook onder de streefwaarden voor PFOS (1,5 µg/kg droge stof) en PFOA (1 µg/kg droge stof), zijnde de achtergrondconcentratie in niet-vervuilde bodem. De 19 locaties in deze studie kunnen dan ook als achtergrondlocaties beschouwd worden. De 19 locaties behoren ook niet tot één van de momenteel afgebakende no-regret zones.

11.1.2 PFAS in compost PFOS en L+B PFOS konden bij alle compoststalen (100%) gekwantificeerd worden en PFOA en L+B PFOA werden in 83% van de compoststalen gekwantificeerd. PFDA werd in 50% van de stalen gekwantificeerd en PFNA, PFUnA en 6:2 diPAP in slechts enkele de stalen. De overige PFAS-componenten werden in 1 staal of niet waargenomen in compost.

11.1.3 PFAS in water 6:2 FTS kon bij 87% van de irrigatiewaterstalen waarmee de moestuin begoten wordt, worden gekwantificeerd. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in het irrigatiewater voor de moestuin. 6:2 FTS kon bij 74% van de drinkwaterstalen van de kippen worden gekwantificeerd. De overige PFAScomponenten werden niet waargenomen in het drinkwater van de kippenren. 6:2 FTS werd bij 80% van de regenwaterstalen boven de LOQ waargenomen, PFHpA en PFOA werden in één staal boven de LOQ waargenomen. 6:2 FTS kon bij 84% van de leidingwaterstalen voor humane consumptie worden gekwantificeerd. De overige PFAS-componenten werden niet waargenomen in het leidingwater. We kunnen stellen dat de PFAS-gehaltes in het irrigatiewater van de moestuin, het drinkwater voor de kippen en het leidingwater voor humane consumptie vergelijkbaar zijn op deze 19 locaties. De resultaten voor 6:2 FTS in deze studie zijn veel hoger dan de meetresultaten gerapporteerd door VMM in drinkwater (2021) en in oppervlaktewater en grondwater bestemd voor productie van drinkwater (2022). Het is nog niet duidelijk wat daar de reden voor is. Dit zou verder moeten onderzocht worden. Vergelijking met toetsingswaarden Momenteel zijn er voor drinkwater drie toetsingswaarden in gebruik: een Europese limietwaarde voor de som van 20 PFAS van 0,1 µg/l (of 100 ng/l), een Europese limietwaarde voor de som van alle PFAS van 0,5 µg/l (of 500 ng/l) en een afgeleide toetsingswaarde van de EFSA TWI voor de som van PFOS, PFOA, PFHxS en PFNA van 4 ng/l. De LOQ voor PFAS in water is vrij hoog en bedraagt 20 ng/l per component, de vooropgestelde LOQ van 10 ng/l voor drinkwater werd hier niet behaald. De LOQ is al hoger dan de afgeleide EFSA-toetsingswaarde waardoor we hiermee niet kunnen vergelijken. Voor vergelijking met de Europese limietwaarden is het resultaat

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 155 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

afhankelijk van hoe wordt omgegaan met meetwaarden onder de LOQ. Bij een medium bound benadering, waarbij waarden onder de LOQ op de helft van de LOQ gezet worden, overschrijden alle leidingwaterstalen de Europese limietwaarde voor de som van 20 PFAS en 6 leidingwaterstalen de Europese limietwaarde voor de som van alle PFAS. Het is momenteel onduidelijk hoe realistisch de medium bound benadering is. Er is dus nood aan een lagere LOQ voor PFAS in water om een duidelijkere inschatting te kunnen maken.

11.1.4 PFAS in groenten De detectie van de PFAS-componenten is verschillend tussen de vier types van groenten. Bij bladgewassen (sla) werd PFBA gekwantificeerd in 43% van de stalen en de overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen. Bij peulgewassen (tuinbonen) werd PFBA gekwantificeerd in 67% van de stalen en 6:2 FTS in 60% van de stalen en de overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen. Bij wortelgewassen (wortelen) en knolgewassen (aardappelen) werden alle PFAS-componenten weinig of niet waargenomen. We kunnen stellen dat de onderzochte PFAS-componenten in beperkte mate aanwezig zijn in deze bemonsterde groenten op 19 achtergrondlocaties zonder aanwijsbare PFAS-bron en maar een kleine bijdrage leveren aan de humane PFAS-blootstelling, uitgezonderd voor PFBA in bladgewassen en PFOA en 6:2 FTS in peulgewassen.

11.1.5 PFAS in eieren PFOA, PFDoA en PFOS kon bij 95% van de eieren gekwantificeerd worden, PFTrA en PFTeA werden bij 84% van de eieren gekwantificeerd. PFDA werd bij 53%, PFBA bij 32% en PFNA bij 26% van de eieren waargenomen. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in eieren van deze 19 achtergrondlocaties.

11.1.6 PFAS in huisstof PFOS, L+B PFOS, 6:2 FTS en 6:2 diPAP konden bij alle huisstofstalen (100%) gekwantificeerd worden en PFOA en L+B PFOA in 95% van de huisstofstalen. PFNA en PFDA werden in 84% van de huisstofstalen waargenomen en PFDoA in 63% van de in het huisstofstalen. PFBS werd bij 53% van de huisstofstalen waargenomen, 6:2/8:2 diPAP bij 47%, PFHxA bij 37% en PFTeA 8:2 FTS bij 32%. De overige PFAS-componenten werden weinig of niet waargenomen in het huisstof.

11.1.7 PFAS in serum PFAS-gehaltes in het serum geven een integraal beeld van de blootstelling van de bestudeerde onderzoeksgroep. Alle onderzochte deelnemers vertonen 100% kwantificeerbare PFOA, L+B PFOA, PFHxS, L+B PFHxS, PFOS en L+B PFOS niveaus in hun serum. Bovendien konden in bijna alle serumstalen PFNA (95%) en PFDA (89%) waargenomen worden. PFUnA kon bij 53% van de stalen gekwantificeerd worden. De overige PFAS-

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 156 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

componenten werden weinig of niet waargenomen. De deelnemers worden het meest blootgesteld aan lineair en vertakt PFOS, lineair en vertakt PFHxS, lineair en vertakt PFOA, PFNA en PFDA. Vergelijking met eerdere meetwaarden in de 4de VHBP-cyclus (2016-2021) De meetwaarden in het serum voor de PFAS-componenten van de 19 deelnemers van de huidige studie werden vergeleken met de meetwaarden in het serum van dezelfde 19 deelnemers uit de 4de VHBP-cyclus (2016-2021), uitgevoerd door hetzelfde laboratorium. Op groepsniveau zijn er voor PFOS, PFOA, PFDA en PFNA geen significant verschillen tussen de gehalten in het serum van deelnemers van de huidige studie (PFAS@home) en in serum van dezelfde deelnemers tijdens het de 4de VHBP-cyclus. Dit suggereert dat voor deze PFAScomponenten de lichaamsbelasting tussen beide studies gelijkaardig is gebleven. Voor PFHxS wordt er wel een verschil waargenomen met p=0,09, met in de huidige studie een iets hogere mediaan en spreiding t.o.v. FLEHS 4.

11.1.8 Algemeen besluit We concluderen dat op deze 19 locaties in achtergrondgebied zonder gekende PFAS-bronnen: • de dominante PFAS over de verschillende matrices PFOA, PFOS, PFNA, PFDA, PFBA en 6:2 FTS zijn. • PFBA matig is waargenomen in de bodem, groenten en eieren. • 6:2 FTS veel is waargenomen in water en matig is waargenomen in de groenten en niet is waargenomen in eieren. • PFDoA, PFTrA en PFTeA veel zijn waargenomen in eieren, maar niet in de bodem van de kippenren of in de waterstalen (wel in compoststalen). Gezien het beperkte aantal deelnemers, kunnen deze resultaten niet veralgemeend worden. Ze kunnen wel een indicatie geven over wat er te verwachten is op achtergrondlocaties zonder gekende PFAS-bron.

11.2 BIJDRAGE VAN DE DIVERSE MILIEUCOMPARTIMENTEN In deze studie werd een methodologie uitgetest om de bijdrage van de milieucompartimenten tot de gehalten in serum in te schatten op twee manieren: enerzijds met statistische technieken en anderzijds met rekenmodellen. Deze studie legt een basis voor verder onderzoek, onder meer in de regio rond 3M en in de volgende studies van het Vlaams Humaan Biomonitoringprogramma, waarin deze methodologie bevestigd, verdiept en verfijnd kan worden. De bijdrage van de PFAS-gehalten in de milieucompartimenten tot de gehalten in serum werd ingeschat aan de hand van correlatietesten. Deze testen konden enkel worden uitgevoerd voor de PFAS met minstens 40% meetwaarden boven de kwantificatielimiet. In verschillende milieucompartimenten is het aantal PFAS dat aan deze voorwaarde voldoet erg beperkt, zeker in leidingwater en in de onderzochte groenten.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 157 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Correlaties van matige sterkte met PFAS in serum werden geobserveerd voor huisstof (l+b PFOA, PFOS en l+b PFOS), eieren (PFDoA en PFOS) en bodem van de moestuin (PFBA). Aangezien de PFAS-gehaltes in het huisstof en eieren de belangrijkste bijdrage leveren aan de humane blootstelling, werd bijkomend onderzocht welke milieucompartimenten op hun beurt bijdragen aan de PFASgehaltes in huisstof en eieren. Op basis van de correlatietesten kunnen volgende observaties gemaakt worden: - Er is een matige correlatie tussen PFOS in de bodem van de moestuin en l+b PFOS in het huisstof. Dit wijst op mogelijk aanwezigheid van bodemdeeltjes in het huisstof of op een gezamenlijke bron (vb. gebruik van sprays, verbouwingen of een andere ongekende bron). - Er is een matige correlatie tussen PFOS in de bodem van de kippenren en PFOS in de eieren. Dit kan wijzen op een transfer van PFOS in de bodem naar de kippeneieren. Voor de tweede benaderingsmethode werd het rekenmodel Merlin Expo gebruikt om doorrekeningen te kunnen uitvoeren voor PFOS en PFOA. De blootstellingsmodellering met dit computerrekenmodel wijst uit dat de consumptie van eieren van eigen kippen een belangrijke factor is voor blootstelling aan PFOS en PFOA, vergeleken met de andere hier onderzochte milieucompartimenten. De bijdrage van eieren van eigen kippen aan de blootstelling op basis van de gemiddelde PFOS en PFOA-gehalten in de eieren bedroeg 38% voor PFOS en 64% voor PFOA. De blootstellingsroute via huisstof kon echter niet optimaal worden berekend omdat de eenheden van de gerapporteerde gegevens (uitgedrukt per filter) niet geschikt waren voor de rekenmodules en er via aannames een omrekening werd gedaan. Mogelijk wordt de bijdrage van huisstof tot de blootstelling aan PFOS en PFOA hierdoor onderschat. In groenten en water lagen alle meetwaarden voor PFOS en PFOA onder de LOQ waardoor deze niet in rekening konden gebracht worden. Volgens de modellen is ook commerciële voeding een belangrijke bron van PFAS, met een berekende bijdrage tot de blootstelling van 62% voor PFOS en 36% voor PFOA.

11.3 MOGELIJKE DETERMINANTEN VAN VARIATIE IN PFAS-GEHALTEN Kunnen er factoren geïdentificeerd worden die geassocieerd zijn met de waargenomen variatie in PFASconcentraties? Determinanten zijn factoren die een deel van de waargenomen spreiding in de concentraties kunnen verklaren. Ze geven geen informatie over mogelijke oorzakelijke verbanden. De resultaten van de statistische analyses om determinanten van PFAS-gehalten te identificeren in de verschillende matrices moeten met voorzichtigheid geïnterpreteerd worden. Gezien de beperkte omvang van de studiepopulatie (n=19) zijn de groepen deelnemers in de verschillende categorieën van de determinanten soms erg laag (vb. n=3) waardoor de overeenkomstige mediaanconcentraties sterk kunnen beïnvloed worden door bepaalde persoonlijke kenmerken die niet noodzakelijk te maken hebben met de determinant in kwestie. Het was ook niet altijd mogelijk om categorieën van determinanten samen te voegen omdat er een te groot verschil is in de aard of betekenis van de categorieën. De resultaten moeten dus vooral als hypothese-genererend geïnterpreteerd worden.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 158 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Het grootste aantal indicaties voor mogelijke determinanten van PFAS-gehalten werden waargenomen voor huisstof, eieren en serum. Voor bodem van de kippenren, leidingwater, bladgewassen, wortelgewassen en knolgewassen konden geen potentiële determinanten geïdentificeerd worden, meestal omdat er weinig PFAScomponenten waren met meer dan 40% meetwaarden boven de LOQ. Voor PFAS in de bodem van de moestuin kon gebruik van compost geïdentificeerd worden als een mogelijke determinant voor PFOS en gebruik van een tuinslang als mogelijke determinant voor PFBA. Bij de groenten kon er enkel voor PFBA in peulgewassen een determinantanalyse worden uitgevoerd. Hierbij lijkt de grootte van de moestuin een mogelijke determinant te zijn voor PFBA in de peulgewassen. Bij gebruik van bestrijdingsmiddelen werd een lagere mediaan voor PFBA in peulgewassen waargenomen, wat tegengesteld is aan de verwachting. Verder onderzoek is nodig om de mogelijke betekenis van deze waarnemingen te achterhalen. Bij PFAS in eieren observeerden we hogere mediane concentraties aan vooral lange keten PFAS (PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFOS) bij een hogere leeftijd van de kippen, wat in lijn ligt met het persistent karakter van PFAScomponenten en bijgevolg een opstapeling bij toenemende leeftijd. Ook werden er hogere mediane gehalten aan deze lange keten PFAS in eieren waargenomen als er sauzen in de kippenren werden gegooid. Er zijn mogelijk ook aanwijzingen voor het in stand houden van lokale PFAS-contaminatie, bijvoorbeeld de observatie dat de mediaan voor PFOA in eieren hoger was bij zelfgekweekte kippen, de observatie dat de mediaan voor PFTrA in eieren hoger was als er maaisel in de kippenren werd gegooid, maar lager als er schillen van groenten of fruit niet afkomstig uit eigen tuin aan de kippen werd gevoederd. We willen nogmaals herhalen dat het hier telkens gaat over kleine groepjes deelnemers waardoor deze observaties met de nodig voorzichtigheid moeten geïnterpreteerd worden. Er wordt algemeen aangenomen dat kippen die minder contact hebben met bodemdeeltjes ook minder PFAS opnemen via de bodem. Factoren die contact met bodem kunnen beperken, zijn onder meer het niet voederen op de bodem en een goede begroeiing van de kippenren, wat kan bekomen worden door een voldoende grote oppervlakte van de kippenren. Sommige van onze observaties zijn tegengesteld aan deze veronderstelling. Zo observeren we lagere mediane gehalten aan PFOS en PFOA in eieren van kippen die buiten op de bodem gevoederd worden, hogere mediane PFOA gehalten in eieren van kippen waar de kippenren voor meer dan ¾ begroeid is en hogere mediane gehalten aan PFOA, PFTrA, PFTeA en PFOS indien er gras aanwezig is in de kippenren. Vermoedelijk spelen hier ook andere (onderliggende) factoren een rol en kan er meer duidelijkheid verkregen worden met meervoudige regressiemodellen op een grotere dataset. Het kan ook zijn dat de kippen bij een goed begroeide kippenren langere tijd in de scharrelruimte doorbrengen en zo meer bodem opnemen, of dat er meer bodemorganismen aanwezig zijn (regenwormen, insecten) die bijdragen aan hogere PFASopname bij de kippen. In onze resultaten observeren we een hoger percentage meetwaarden van PFDA in eieren boven de LOQ bij een kleinere scharrelruimte, wat wel in overeenstemming is met de verwachting. In onze resultaten zijn er ook een aantal aanwijzingen voor determinanten van PFAS in huisstof. Zo observeren we lagere mediane gehalten aan PFOS en L+B PFOS in huisstof van recentere woningen dan in huisstof van oudere woningen. Dit kan mogelijk een indicatie zijn voor aanwezigheid van PFAS in bouwmaterialen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 159 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Bouwmaterialen waarvoor in onze resultaten hogere mediane gehalten in huisstof werden waargenomen zijn kunststof ramen (hoger aandeel PFBS>LOQ), houten plafond (hoger aandeel PFBS >LOQ) en laminaat (L+B PFOS). Voor aanwezigheid van bezette welfsels, parket en tegels werden lagere mediane PFAS-gehalten in huisstof waargenomen. Dit kan ook te maken hebben met andere factoren, zoals poetsgedrag. In woningen waar meerdere keren per week of dagelijks werd gepoetst (stofzuigen of met nat) werden lagere mediane PFASgehalten in huisstof waargenomen. In onze resultaten observeren we ook dat in huisstof van deelnemers die producten gebruiken om leder te behandelen hogere mediane gehalten aan PFAS worden waargenomen. Ook in huisstof van woningen waar alle bemonsterde ruimtes manueel verlucht werden (openen van ramen of deuren), observeerden we hogere mediane gehalten aan PFAS dan in huisstof van woningen waar slechts een deel van de bemonsterde ruimtes manueel verlucht werd. Voor PFAS in serum observeren we voor verschillende componenten hogere mediane gehalten bij meisjes dan bij jongens. Dit is tegengesteld aan de verwachting, gezien aangenomen wordt dat meisjes een deel van hun lichaamsbelasting aan PFAS uitscheiden via de menstruatie. In de huidige studie hebben we echter een kleine studiepopulatie en wordt er ook geen rekening gehouden met andere mogelijke invloedfactoren zoals gebruik van cosmetica of contact met PFAS-bevattende producten via hobby’s. We hebben ook geen informatie of de meisjes in deze studie al menstrueerden. In eerdere Vlaamse HBM-studies werd reeds aangetoond dat consumptie van eieren van eigen kippen kan bijdragen aan de PFAS-serumwaarden. In deze studie, waar alle deelnemers eieren van eigen kippen eten, observeren we dat ook het aandeel eieren van eigen kippen een mogelijk rol kan spelen. Bij deelnemers waarbij de eieren altijd afkomstig zijn van eigen kippen observeren we hogere PFAS-gehalten in serum dan bij deelnemer die ook eieren van de winkel eten. We observeren dat een hogere leeftijd van de kippen gecorreleerd is met hogere PFAS-gehalten in serum (L+B PFOA, PFNA, PFDA, PFHxS, L+B PFHxS en PFOS). Dezelfde observatie deden we ook bij de PFAS-gehalten in eieren, maar daar waren het PFAS met langere ketens (PFDoA, PFTrA, PFTeA en PFOS). Voor consumptie van groenten uit eigen tuin zijn er in deze beperkte studiepopulatie weinig tot geen aanwijzingen voor een mogelijke rol in de PFAS-gehalten die we waarnemen in serum. Wel observeren we hogere mediane concentraties aan PFNA, PFOS en L+B PFOS in serum bij deelnemers die een composthoop hebben en zien we ook bij de bodem van de moestuin een hogere mediane concentratie aan PFOS als er een composthoop aanwezig is. We kunnen ook voor de kenmerken van de woning een aantal mogelijke determinanten identificeren voor PFAS-gehalten in serum van de bewoners. Net zoals bij huisstof, vertonen de serumresultaten ook lagere mediane gehalten bij recentere woningen dan bij oudere woningen, zij het dan voor PFHxS en L+B PFHxS (bij huisstof was het PFOS en L+B PFOS). Net zoals bij huisstof, zijn er ook voor de serumresultaten een aantal bouwmaterialen die mogelijk een determinant zijn voor de lichaamsbelasting aan PFAS, zijnde kunststof ramen (L+B PFOA, hoger % PFUnA >LOQ), welfsels met afwasbare verf (PFNA, PFOS, L+B PFOS), gipsplaten met afwasbare verf (PFHxS, L+B PFHxS). Net zoals voor huisstof observeren we bij deelnemers met parket lagere mediane gehalten aan PFOS in serum en bijkomend ook voor PFNA. Voor aanwezigheid van tegels worden voor PFAS in serum tegengestelde resultaten geobserveerd dan voor huisstof. Voor stofzuigen en poetsen met nat worden voor serum gelijkaardige resultaten waargenomen als voor huisstof, zijnde lagere mediane gehalten aan

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 160 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

PFAS bij deelnemers waar meerdere keren per week of dagelijks gepoetst wordt. Ook gelijkaardig aan de resultaten in huisstof is dat bij deelnemers die producten gebruiken om leder te behandelen hogere mediane concentraties PFOS in serum worden waargenomen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 161 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

12 BELEIDSADVIES Deze studie werd opgezet als een “proof of concept” of een pilootproject om een complexe studieopzet met metingen in meerdere compartimenten bij dezelfde deelnemers uit te testen en met als doel i) een zicht te krijgen op de PFAS-gehalten in deze compartimenten verspreid in Vlaanderen, ii) hypotheses te formuleren voor de bijdrage van deze compartimenten tot de PFAS-blootstelling en iii) hypotheses te formuleren voor mogelijke factoren die een invloed kunnen hebben op de waargenomen PFAS-gehalten. In dit hoofdstuk beschrijven we de leerlessen en de aanbevelingen op basis van deze studie. Aanbevelingen/leerlessen in verband met de studieopzet: - Het blijkt niet zo gemakkelijk om mensen te overtuigen tot deelname aan dergelijke studies. In eerste instantie werden uit de groep van 600 deelnemers aan de 4de cyclus van het Vlaamse humanebiomonitoringprogramma 125 deelnemers die een moestuin en kippen bezaten uitgenodigd tot deelname. Nadien werden ook de overige 485 deelnemers gecontacteerd met de vraag of ze ondertussen kippen en/of een moestuin hadden. Van de 600 deelnemers die gecontacteerd werden, zijn er slechts 19 bereid gevonden om aan deze studie deel te nemen. o Eventueel kan overwogen worden om een korte deelnemersbevraging te organiseren om te achterhalen wat de voornaamste knelpunten of struikelblokken zijn voor de jongeren en hun ouders. o De koppeling van al deze verschillende compartimenten aan dezelfde deelnemers legt sterke beperkingen op aan de bevolkingsgroep die in aanmerking komt voor deelname. Het moeten mensen zijn die én een tuin hebben, én kippen, én compost, én huisstof willen collecteren, én ook binnen een sterk afgebakende leeftijdsgroep voor de bloedafname. Meer flexibiliteit in selectiecriteria kan bijdragen aan een grotere bevolkingsgroep die in aanmerking komt en aan een hogere respons door een mogelijke lagere belasting voor de deelnemers. Dit kan mogelijk bekomen worden door te focussen op een beperkt aantal zeer gerichte onderzoeksvragen of beleidsvragen. - De vragenlijsten werden ter beschikking gesteld op papier en zo door de deelnemers ingevuld. Hierdoor waren sommige antwoorden niet in het geschikte formaat aanwezig om op te nemen in de databank en waren er verschillende manuele aanpassingen nodig (vb. tekst omzetten in getallen, eenheden converteren, bijgeschreven verduidelijkingen door de deelnemers interpreteren). o Verschillende van deze situaties kunnen worden opgevangen door gebruik te maken van elektronische vragenlijsten waarbij een controle is ingebouwd op de input van de antwoordvelden. - De metingen van PFAS in compost en in de waterstalen zijn tijdens de looptijd van het project toegevoegd omdat er bijkomend budget beschikbaar kwam. Hiervoor moest een addendum bij het ethisch dossier worden ingediend en moet ook aan de deelnemers opnieuw toestemming gevraagd

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 162 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

worden. Op dat moment was het veldwerk al aan de gang. De laattijdige toevoeging van deze matrices kan hebben bijgedragen aan het weinig voorhanden zijn van compost (bij sommige deelnemers reeds opgebruikt in de tuin) en aan de verwarring bij de waterstalen (zie verder). o Aanpassingen aan het studieprotocol tijdens de looptijd van het veldwerk kunnen beter zoveel mogelijk vermeden worden. Dit houdt ook in dat er voldoende tijd moet voorzien worden om een doordacht studiedesign te kunnen opstellen en eventueel ook af te toetsen. De bemonstering van het huisstof met de stofzuigermethode bleek sterke beperkingen in te houden, hoewel de methode reeds in verschillende wetenschappelijke publicaties werd gehanteerd. De stofstalen bevatten teveel onbruikbaar materiaal (zoals kruimels, haren, stukjes papier of plastiek) en de bruikbare fractie was onvoldoende om een betrouwbaar weegresultaat te bekomen. Hierdoor werden de meetresultaten uitgedrukt per filter, wat onbruikbaar was voor de modellen. o Eventueel kan nagegaan worden of een alternatieve methode met passieve bemonstering van neervallend stof tot betere resultaten kan leiden. Momenteel lopen er twee PFAS-studies in Vlaanderen (één in de regio Willebroek en één in de omgeving van 3M in Zwijndrecht) waar alternatieve methodes van huisstofbemonstering worden uitgetest. De verschillen in het aantal PFAS-componenten die gemeten werden in de verschillende soorten matrix zorgen voor ontbrekende gegevens nodig bij de interpretatie van de resultaten. o Het is aangewezen om eenzelfde set van PFAS te meten in de verschillende matrices die deel uitmaken van de studie of hier in elk geval weloverwogen keuzes in te maken in functie van een maximale interpretatie van de resultaten.

Aanbevelingen/leerlessen in verband met de meetmethode: - Een lagere LOQ voor PFAS in water en in groenten dan wat er mogelijk was in deze studie zou bijdragen tot een meer gedetailleerde interpretatie van de resultaten voor water. - De meetresultaten voor 6:2FTS in water waren in deze studie erg hoog vergeleken met meetresultaten van VMM. Het is niet duidelijk of dit artefacten zijn in de meting of wel degelijk hoge meetwaarden zijn. Mogelijke verdere pistes: o Dezelfde water stalen laten meten door meerdere laboratoria om contaminatie tijdens de procedure uit te sluiten. o De stalen in deze studie zijn genomen aan afnamepunten bij de deelnemer thuis, de stalen in het onderzoek van VMM zijn genomen op drinkwaterproductielocaties en -reservoirs. Om een mogelijke aanrijking via de leidingen te onderzoeken, zouden waterstalen kunnen verzameld worden van bij het verdeelcentrum tot aan de kraan in de woningen van verschillende consumenten. - Het meten van vertakte PFAS-vormen in andere media dan serum, meer bepaald in bodem en in eieren, kan bijdragen tot een beter begrip van de humane blootstellingswegen aan deze vertakte vormen. Kennis over bronnen, blootstellingsroutes, eigenschappen en gezondheidseffecten van vertakte PFAScomponenten is nog erg beperkt. Verder onderzoek is nodig om de betekenis voor en de impact op de Vlaamse bevolking te kunnen begrijpen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 163 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Een verdere optimalisatie van de meetmethode voor nieuwere PFAS-componenten, zoals 6:2 FTS en andere precursoren en vervangcomponenten is aangewezen om tot een verdere en meer gedetailleerde interpretatie van de resultaten van deze componenten te komen.

Aanbevelingen/leerlessen voor de interpretatie van de resultaten - Een beperkte studiepopulatie van 19 deelnemers maakt het moeilijk om echte besluiten te kunnen formuleren, zeker in functie van mogelijke factoren die een invloed kunnen hebben op de waargenomen PFAS-gehalten. Hiervoor zijn grotere groepen (> 100 deelnemers) aangewezen om met aangepaste statistische technieken, zoals meervoudige regressiemodellen, tot meer gefundeerde resultaten te komen. - Hoewel de PFAS-gehalten in de bodem van de tuinen tot de achtergrondwaarden behoren, lijken de eieren van de eigen kippen toch een belangrijke component in de blootstelling aan PFAS. Een bevinding die eerder ook al werd aangetoond in de studies van het Steunpunt Milieu en Gezondheid. o Verdere sensibilisatie over een gevarieerde oorsprong van de geconsumeerde voeding door de deelnemers lijkt zinvol. o Verder onderzoek naar factoren die de PFAS-gehalten in eieren uit PFAS-onverdachte gebieden kunnen verklaren, is aangewezen. Een interessante bevinding in deze studie is ook de relatief hoge gehalten aan langere keten PFAS in de eieren. Een aantal resultaten waren in deze studie tegengesteld aan de verwachting (zoals hogere mediane PFAS waarden bij meer begroeiing of bij gras in de kippenren), waardoor verder onderzoek hiernaar in een grotere studiepopulatie ook aangewezen lijkt. o Er is ook nood aan voldoende recente informatie over PFAS in commerciële eieren in Vlaanderen om na te gaan in welke mate de blootstelling kan beperkt worden via consumptie van eieren uit de winkel. - De resultaten in deze beperkte studie wijzen niet direct op een significante bijdrage tot blootstelling aan PFAS via groenten uit eigen tuin op achtergrondlocaties. Voor PFAS lijkt de focus bij eigen geteelde voeding dan vermoedelijk meer relevant bij dierlijke producten zoals eieren. - De correlaties tussen PFAS in huisstof en PFAS in serum doen vermoeden dat huisstof toch ook een bijdrage kan leveren aan de humane blootstelling aan PFAS. o De lagere waargenomen mediane PFAS gehalten in zowel huisstof als in serum bij deelnemers die vaker poetsen bieden een eenvoudig handelingsperspectief voor deelnemers om hun blootstelling te verminderen. o Voor vele mogelijke invloedfactoren (zoals het gebruik van specifieke producten of verluchten) is het nog onduidelijk welke rol ze spelen bij de aanwezigheid van PFAS in huisstof omdat de groepen deelnemers in de verschillende antwoordopties te klein waren. Verder onderzoek bij een grotere studiepopulatie is ook hier aangewezen.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 164 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 165 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

13 REFERENTIES ATSDR, 2018. Toxicological profile for Perfluoroalkyls (Draft for Public Comment). Agency for Toxic Substances and Disease Registry, Atlanta, GA, USA Brochot C. Quindroit P., 2018. Modelling the Fate of Chemicals in Humans Using a Lifetime Physiologically Based Pharmacokinetic (PBPK) Model in MERLIN-Expo. In: P. Ciffroy et al. (eds.), Modelling the Fate of Chemicals in the Environment and the Human Body, The Handbook of Environmental Chemistry 57, Springer International Publishing AG Ciffroy P., Alfonso B., Altenpohl A., Banjac Z., Bierkens J., Brochot C., Critto A., De Wilde T., Fait G., Fierens T., Garratt J., Giubilato E., Grange E., Johansson E., Radomyski A., Reschwann K., Suciu N., Van Holderbeke M. , Verdonck F., Vlajic A., 2016. Modelling the Exposure to chemicals for Risk assessment: a comprehensive Library of multimedia and PBPK models for Integration, Prediction, uNcertainty and Sensitivity analysis – The MERLINExpo tool. J. Tot. Env. 568: 770-784. Coertjens D., Morrens B., Colles A., 2018. Het Faseplan – Van humane biomonitoring naar beleidsactie. Stapsgewijze beleidsdoorwerking van de resultaten van de 3de Vlaamse human-biomonitoringscampagne (2012-2015) – deel Algemeen Vlaanderen. Rapport fase 2 – Interpretatie en beleidsvertaling HBM-resultaten hormoonverstorende stoffen. Colles A., Bruckers L., Den Hond E., Govarts E., Morrens B., Schettgen T., Buekers J., Coertjens D., Nawrot T., Loots I., Nelen V., De Henauw S., Schoeters G., Baeyens W., Van Larebeke N., 2020. Perfluorinated substances in the Flemish population (Belgium): levels and determinants of variabilityin exposure. Chemosphere 242: 125250. Cornelis C., D’Hollander W., Roosens L., Covaci A., Smolders R., Van Den Heuvel R., Govarts E., Van Campenhout K., Reynders H., Bervoets L., 2012. First assessment of population exposure to perfluorinated compounds in Flanders, Belgium. Chemosphere 86: 308–314 C. Cornelis, R. Smolders, R. Van Den Heuvel, E. Govarts, P. De Voogt, W. D’Hollander, L. Roosens, A. Covaci, L. Bervoets (2009) Gebromeerde brandvertragers en perfluorverbindingen in Vlaanderen: onderzoek naar verspreiding, humane opname, gehaltes in humane weefsels en/of lichaamsvochten, en gezondheidseffecten als basis voor de selectie van geschikte milieu- en gezondheidsindicatoren. Deelstudie III: Blootstelling van de Vlaamse bevolking via milieu en voeding: risico-evaluatie. Studie uitgevoerd in opdracht van LNE/OL200500058/6003/M&G

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 166 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Cornelis C., Standaert A., Willems H.(2019) S-Risk - Technical guidance document. Study accomplished under the authority of OVAM, 2013/MRG/R/76 – revision. D’Hollander W, Roosens L., Covaci A., Cornelis C., Reynders H., Van Campenhout K., de Voogt P., Bervoets L. 2010. Brominated flame retardants and perfluorinated compounds in indoor dust from homes and offices in Flanders, Belgium. Chemosphere 81: 478–487. D’Hollander W., Van den Acker M., Bols P., Lemiere F., Maes B., Bervoets L. 2012. PERFOOD Perfluoralkylchemicaliën in de voedselketen: een beleidsondersteunende risico-analyse. RF6181. de la Torre A., Navarro I., Sanz P., de los Ángeles Mártinez M., 2019. Occurrence and human exposure assessment of perfluorinated substances in house dust from three European countries. Science of the Total Environment 685: 308-314. EFSA CONTAM Panel (EFSA Panel on Contaminants in the Food Chain), Schrenk D, Bignami M, Bodin L, Chipman JK, del Mazo J, Grasl-Kraupp B, Hogstrand C, Hoogenboom LR, Leblanc J-C, Nebbia CS, Nielsen E, Ntzani E, Petersen A, Sand S, Vleminckx C, Wallace H, Barregård L, Cravedi J-P, Haldorsson TI, Haug LS, Johansson N, Knutsen HK, Rose M, Roudot A-C, van Loveren H, Vollmer G, Mackay K, Riolo F and Schwerdtle T, 2020. Scientific opinion on the risk for human health related to the presence of perfluoroalkyl substances in food. EFSA Journal, 460 pp. Ericson I, Gomez M, Nadal M, et al (2007) Perfluorinated chemicals in blood of residents in Catalonia (Spain) in relation to age and gender: a pilot study. Environ Int 33(5):616–623 Expertisecentrum PFAS, 2018. Poly- en PerFluor Alkyl Stoffen (PFAS). Kennisdocument over stofeigenschappen, gebruik, toxicologie, onderzoek en sanering van PFAS in grond en grondwater Ghisi R., Vamerali T., Manzetti S., 2018. Accumulation of perfluorinated alkyl substances (PFAS) in agricultural plants: A review. Environmental Research 169: 326-341. Groffen T., Lopez-Antia A., D’Hollander W., Prinsen E., Eens M., Bervoets L, 2017. Perfluoroalkylated acids in the eggs of great tits (Parus major) near a fluorochemical plant in Flanders, Belgium. Environmental Pollution 228: 140-148. Groffen T, Lasters R, Lemière F, Willems T, Eens M, Bervoets L, Prinsen E, 2019. Development and validation of an extraction method for the analysis of perfluoroalkyl substances (PFASs) in environmental and biotic matrices. Journal of Chromatography B 1116: 30 – 37.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 167 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Halldorsson T.I., Rytter D., Haug L.S., Bech B.H., Danielsen I., Becher G., Henriksen T.B., Olsen, S.F., 2012. Prenatal exposure to perfluorooctanoate and risk of overweight at 20 years of age: a prospective cohort study. Environ Health Perspect. 120(5): 668-673. Harrad, S., Ibarra, C., Abdallah, M.A.E., Boon, R., Neels, H., Covaci, A., 2008. Concentrations of brominated flame retardants in dust from United Kingdom cars, homes and offices: causes of variability and implications for human exposure. Environ. Int. 34, 1170–1175. Health Canada, 2018. Consultation Document on Proposed Amendments to the Prohibition of Certain Toxic Substances Regulations, 2012 for PFOS, PFOA, LC-PFCAs, HBCD, PBDEs, DP and DBDPE Herzke D., Huber S., Bervoets L., D’Hollander W., Hajslova J., Pulkrabova J., Brambilla G., De Filippis S.P., Klenow S., Heinemeyer G., de Voogt P. 2013. Perfluorinated alkylated substances in vegetables collected in four European countries; occurrence and human exposure estimations. Environ Sci Pollut Res 20:7930–7939. ITRC, 2017. History and Use of Per- and Polyfluoroalkyl Substances (PFAS). Interstate Technology and Regulatory Council, Washington DC, USA Jensen, T.K., Andersen L.B., Kyhl, H.B., Nielsen, F., Christesen H.T., Grandjean P., 2015. Association between perfluorinated compound exposure and miscarriage in Danish pregnant women. PLoS One 10(4): e0123496. Joensen U.N., Veyrand B., Antignac J.-P., Skakkebaek N.E., Andersson A.-M., Le Bizec B., Jorgensen N., 2013. PFOS (perfluorooctanesulfonate) in serum is negatively associated with testosterone levels, but not with semen quality, in healthy men. Human Reproduction, 28(3): 599-608. Kowalczyk, J., Göckener, B., Eichhorn, M., Kotthoff, M., Bücking, M., Schafft, H., Lahrssen-Wiederholt, M. & Numata, J. (2020) Transfer of Per- and Polyfluoroalkyl Substances (PFAS) from Feed into the Eggs of Laying Hens. Part 2: Toxicokinetic Results Including the Role of Precursors. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 68, 12539-12548 Lasters R. Groffen T., Lopez-Antia A., Bervoets L., Eens M., 2019. Variation in PFAA concentrations and egg parameters throughout the egg-laying sequence in a free-living songbird (the great tit, Parus major): Implications for biomonitoring studies. Environmental Pollution 246: 237-248. Loccisano, A.E., Campbell, J.L., Andersen, M.E., Clewell H.J., 2011. Evaluation and prediction of pharmacokinetics of PFOA and PFOS in the monkey and human using a PBPK model. Regulatory Toxicology and Pharmacology 59: 157–175 OECD, 2013. OECD/UNEP Global PFC Group, Synthesis paper on per- and polyfluorinated chemicals (PFCs). Environment, Health and Safety, Environment Directorate, OECD

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 168 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

OECD, 2018. TOWARD A NEW COMPREHENSIVE GLOBAL DATABASE OF PERAND POLYFLUOROALKYL SUBSTANCES (PFASs): SUMMARY REPORT ON UPDATING THE OECD 2007 LIST OF PERAND POLYFLUOROALKYL SUBSTANCES (PFASs). OECD Environment, Health and Safety Publications Series on Risk Management No. 39 OVAM (2017) Richtlijnen voor onderzoek van moestuin of kippenren. Rapport d.d. december 2017. OVAM, 2018. Onderzoek naar aanwezigheid van PFAS in grondwater, bodem en waterbodem ter hoogte van risicoactiviteiten in Vlaanderen. Rapport d.d. juli 2018. Perez F, Nadal M, Navarro-Ortega A, et al (2013) Accumulation of perfluoroalkyl substances in human tissues. Environ Int 59:354–362 Schoeters, G., Govarts, E., Bruckers, L., Den Hond, E., Nelen, V., De Henauw, S., Sioen, I., Nawrot, T.S., Plusquin, M., Vriens, A., Covaci, A., Loots, I., Morrens, B., Coertjens, D., Van Larebeke, N., De Craemer, S., Croes, K., Lambrechts, N., Colles, A., Baeyens, W., 2017. Three cycles of human biomonitoring in Flanders - Time trends observed in the Flemish Environment and Health Study. Int J Hyg Environ Health 220, 36-45 Steunpunt Milieu en Gezondheid, 2020. Vlaams humane-biomonitoringsprogramma 2016-2020. Referentiewaarden bij jongeren. Versie 2 – mei 2020. Sunderland, E.M., Hu, X.C., Dassuncao, C. et al. A review of the pathways of human exposure to poly- and perfluoroalkyl substances (PFASs) and present understanding of health effects. J Expo Sci Environ Epidemiol 29, 131–147 (2019). https://doi.org/10.1038/s41370-018-0094-1 Timmermann C.A.G., Rossing L.I., Grontved A., Ried-Larsen M., Dalgard C., Andersen L.B., Grandjean P., Nielsen F., Svendsen K.D., Scheike T., Jensen T.K., 2014. Adiposity and glycemic control in children exposed to perfluorinated compounds. The Journal of Clinical Endocrinology & Metabolism 99(4): E608-E614 Van Holderbeke M., Bierkens J. en Geerts L., 2020. Voorstel voor bodemsaneringsnormen voor perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) en perfluoroctaanzuur (PFOA)’ VITO-studie 2019/Unit/R/2055. Van Overmeire I., Pussemier L., Waegeneers N., Hanot V., Windal I., Boxus L., Covaci A., Eppe G., Scippo M.L., Sioen I., Bilau M., Gellynck X., De Steur H., Tangni E.K., Goeyens L. 2009. Assessment of the chemical contamination in home-produced eggs in Belgium: General overview of the CONTEGG study. Science of the Total Environment 407: 4403 – 4410. Vaughn B., Winquist A., Steenland K., 2013. Perfluorooctanoic acid (PFOA) exposures and incident cancers among adults living near a chemical plant. Environ Health Perspect. 121(11-12): 1313-1318.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 169 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

Windal I., Hanot V., Marchi J., Huysmans G., Van Overmeire I., Waegeneers N., Goeyens L., 2009. PCB and organochlorine pesticides in home-produced eggs in Belgium. Science of the Total Environment 407: 4430 – 4437 Windal I., Vandevijvere S., Maleki M., Goscinny S., Vinkx C., Focant J.F., Eppe G., Hanot V. & Van Loco J. 2010. Dietary intake of PCDD/Fs and dioxin-like PCBs of the Belgian population, Chemosphere 79: 334-340. Zafeiraki E., Costopoulou D., Vassiliadou I., Leondiadis L., Dassenakis E., Hoogenboom R., van Leeuwen S. 2016. Perfluoroalkylated substances (PFASs) in home and commercially produced chicken eggs from the Netherlands and Greece. Chemosphere 144: 2106-2112.

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 170 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

14 BIJLAGES Bijlage 1: Vragenlijsten Bijlage 2: Zaaiplan deelnemers Bijlage 3: Staalnameprotocol leidingwater Bijlage 4: Overzicht LOQ PFAS-metingen Bijlage 5: Bijlage 6: Beschrijvende statistiek studiepopulatie Bijlage 7: Beschrijvende statistiek PFAS Bijlage 8: Correlaties tussen PFAS in serum en in milieucompartimenten Bijlage 9: Correlaties tussen PFAS in de milieucompartimenten

Bijlage 10: Resultaten determinantanalyse Bijlage 11: Toelichting bij de blootstellingsmodellen en de gebruikte blootstellingsfactoren

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 171 van 171

Eindrapport PFAS in en rond de woning

1.07.2022

GELIEVE VOLGENDE GEGEVENS VAN DE JONGERE IN BLOKLETTERS IN TE VULLEN: Naam en voornaam: ………………………………………….………………………………………….…………………………………… Adres: ………………………………………………………………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………………………………………………………………… Telefoonnummer: ……………………………………………………………………………………………………………………………… E-mail: ………………………………………………………………………………………………………………………………………………… 1. Welk aandeel van je tijd breng je door op dit adres? o Dit is mijn enige adres, ik woon hier voltijds o Ik woon hier de helft van de tijd (en de helft van de tijd op een ander adres) o Ik woon hier minder dan de helft van de tijd (en meestal op een ander adres) 2. Hoeveel eieren van eigen kippen eet je gemiddeld per week? …………………………………………….………… 3. Welke groenten uit eigen tuin eet je? …………………………………………………………………………………………………………………………………………….……………… Onderstaande vragen mag je met de hulp van het gezin invullen 4. Telen jullie groenten in eigen tuin? o Nee, wij telen geen groenten in eigen tuin o Ja, wij telen groenten in plantenbakken maar niet in volle grond o Ja, wij telen groenten in volle grond - Hoe groot is jullie moestuin? ……………………………….. m² 5. Welke groenten telen jullie gewoonlijk? …………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… 6. Zijn jullie bereid om voor dit onderzoek volgende groenten te telen? - Sla O ja O nee, omdat…………………………………………………………… - Wortelen O ja O nee, omdat…………………………………………………………… - Boontjes O ja O nee, omdat…………………………………………………………… - Aardappelen O ja O nee, omdat…………………………………………………………… - Spinazie O ja O nee, omdat…………………………………………………………… 7. Hebben jullie eigen kippen? o Nee, we hebben geen eigen kippen o Ja, we hebben eigen kippen - Aantal kippen: …………………………………………………………………………………………………………… - Hoeveel eieren hebben jullie gemiddeld per week: ……………………………………….……………

PERFLUORS IN EN ROND DE WONING ////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////

VRAGENLIJST LEEFOMGEVING Beste deelnemer, beste ouders, We zijn zeer blij met jullie deelname aan dit onderzoek! Met jullie bijdrage komen we een stap dichter in het ontrafelen van de blootstelling aan perfluors in Vlaanderen. We vragen van jullie nog bijkomende informatie over de moestuin, de kippenren, gebruik van bestrijdingsmiddelen, de inrichting van de woning, voedingsgewoonten en persoonlijke kenmerken. Deze informatie kan ons helpen beter te begrijpen waarom er bij sommige deelnemers hogere of lagere concentraties worden waargenomen dan bij andere deelnemers. De vragenlijst wordt best ingevuld door de deelnemende jongere, samen met één van de ouders. Alle antwoorden worden anoniem verwerkt. Je naam of adres zal in geen enkel rapport of publicatie vermeld worden. Voor bijkomende informatie kan u contact opnemen met één van onze verpleegkundigen: ▪ 0800/20102 (gratis) ▪ pih.gezondheidmilieu@provincieantwerpen.be

HARTELIJK DANK VOOR JULLIE MEDEWERKING!

INHOUD A. B. C. D. E. F.

Eerst enkele startvragen .......................................................................................................... 3 Vragen over de kippen en de kippenren .................................................................................. 3 Vragen over de moestuin ......................................................................................................... 5 Vragen over gebruik van bestrijdingsmiddelen ....................................................................... 6 Vragen over de woning ............................................................................................................ 7 Vragen over gebruik van producten ...................................................................................... 10

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 2 van 12

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

2020-2022

A. EERST ENKELE STARTVRAGEN Deelnemercode: ……………………………………….

Voornaam jongere: ………………………………………………….

1. Datum van vandaag:………………/…………./…………… (dag/maand/jaar) 2. Geboortedatum van de jongere: ………….../………………/…………………… (dag/maand/jaar) 3. Geslacht van de jongere die deelneemt aan de studie: o o

Jongen Meisje

4. Wie vult deze vragenlijst in, samen met de jongere? o o o o

Moeder Vader Moeder en vader Andere persoon nl.: ……………………………………………………………………………………………………………………

B. VRAGEN OVER DE KIPPEN EN DE KIPPENREN Waarom deze vragen? We zien in onze studies dat eten van eieren van eigen kippen kan bijdragen aan de blootstelling aan perfluors. We weten echter nog niet hoe de perfluors in de eieren terechtkomen. De antwoorden op onderstaande vragen kunnen ons helpen te achterhalen welke factoren een rol kunnen spelen bij het voorkomen van perfluors in particuliere kippeneieren. 1. Hoeveel kippen hebben jullie momenteel?

…..…. kippen

2. Hoeveel jaar hebben jullie deze kippen gemiddeld?

……… jaar

3. Hoe oud zijn de kippen ongeveer?

……… jaar

4. Vanwaar zijn deze kippen afkomstig? o o o o

Zelf gekweekt Gekocht bij een kweker Oude batterijkippen Andere: ………………………………………………………………………………………………

5. Hoeveel maanden in een jaar leggen jullie kippen eieren?

………………….. maanden/jaar

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// 2020-2022

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

pagina 3 van 12

6. Hoeveel eieren leggen de kippen gemiddeld (alle kippen samen)?

…..…. eieren/dag

7. Hebben de kippen toegang tot de composthoop? o o

Ja Nee

8. Kunnen jullie hieronder aanvullen welke voeding jullie kippen krijgen? 8.1. Gebruiken jullie aangekochte voeding (bv. legmeel, legkorrel, graan, etc.)? o

Indien JA, hoeveel kg per week? Nee

………… kg/week

8.2. Welke andere voeding krijgen de kippen? Ja

Neen

gras in de ren



grasmaaisel



onkruiden



eigengeteelde maïs, graan, …



brood



groenten/fruit afval uit eigen tuin



schillen groenten/fruit niet uit eigen tuin



andere volledige groenten/fruit niet uit eigen tuin



etensresten/tafelresten



vlees



frituurvet



panvet



sauzen



afval van vis, schaaldieren



eierschalen



andere (welke)……………………………………



hoeveelheid (vb: 1x/dag, 1x/week)

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 4 van 12

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

2020-2022

9. Waar worden de kippen gevoederd? o o o

Binnen Buiten op een verharding (vb: beton) Buiten op de bodem

10. Wat gebruiken jullie als drinkwater voor de kippen? o o o o

Water uit de regenton of regenput Water uit de grondwaterput Leidingwater (stadswater) Andere: ……………………………………………………………………………………………………………………

11. Wat is de oppervlakte van de scharrelruimte (buitenruimte)?

……… m²

12. Hoeveel oppervlakte van deze scharrelruimte is begroeid? o o o o

Minder dan een vierde Tussen een vierde en de helft Tussen de helft en drie vierde Meer dan drie vierde

13. Hoe oud is het kippenhok ongeveer? o o o o

Minder dan 5 jaar Tussen 5 en 10 jaar Tussen 10 en 20 jaar Ouder dan 20 jaar

C. VRAGEN OVER DE MOESTUIN Waarom deze vragen? We zien in onze studies dat eten van groenten uit eigen tuin kan bijdragen aan de blootstelling aan perfluors. We weten echter nog niet hoe de perfluors in de groenten en in de moestuin terechtkomen. De antwoorden op onderstaande vragen kunnen ons helpen te achterhalen welke factoren een rol kunnen spelen bij het voorkomen van perfluors in groenten uit de eigen moestuin. 1. Hebben jullie een composthoop in de tuin? o o o

Nee, nooit gehad Nee, maar vroeger wel Ja, we hebben een composthoop

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// 2020-2022

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

pagina 5 van 12

2. Indien jullie nu of vroeger een composthoop hadden, gebruikt(e)n jullie de compost in de moestuin? o o o

Nee, nooit Soms Ja, altijd

3. Hebben jullie een grondwaterput? o o o

Ja Ooit gehad, maar nu niet meer Nooit gehad

3.1. Indien JA, hoe diep is deze? o o o o o

Minder dan 10 meter diep 10-30 meter diep 31-100 meter diep Meer dan 100 meter diep Ik weet het niet

4. Welk water gebruiken jullie om de moestuin te begieten? o o o o

5. Wat gebruiken jullie om de moestuin te begieten? o o o

Tuinslang Gieter in kunststof Andere: ……………………………………………………………………………………………………………………

D. VRAGEN OVER GEBRUIK VAN BESTRIJDINGSMIDDELEN Waarom deze vragen? Sommige bestrijdingsmiddelen kunnen perfluors bevatten. Door het gebruiken van deze bestrijdingsmiddelen kunnen perfluors terechtkomen in het leefmilieu (bodem, water) en in onze voeding (zoals groenten, eieren). Met de antwoorden op onderstaande vragen proberen we te achterhalen of het gebruik van bestrijdingsmiddelen die beschikbaar zijn voor particulieren kunnen bijdragen aan de blootstelling aan perfluors. 1. Gebruik(t)en jullie insectenverdelgers voor het behandelen van de kippen of het kippenhok? o o

Ja Nee

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 6 van 12

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

2020-2022

1.1. Indien JA, schrijf hieronder de naam van de producten neer: ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… 2. Gebruik(t)en jullie bestrijdingsmiddelen (vb. tegen onkruid, tegen insecten) in de moestuin? o o

Ja Nee

2.1. Indien JA, schrijf hieronder de naam van de producten neer: ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… ………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………… …………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………

E. VRAGEN OVER DE WONING Waarom deze vragen? Perfluors hebben de eigenschap om water- en vuilafstotend te zijn. Daardoor worden ze gebruikt in heel wat consumentenproducten waarvan sommigen ook in onze woningen voorkomen. Denken we daarbij aan tapijt, gordijnen, sofa, kleding, kookgerei met anti-aanbaklaag, schoonmaakmiddelen, verven, enz. De antwoorden op onderstaande vragen kunnen ons helpen om de meetgehalten in huisstof beter te begrijpen. 1. Wat is het bouwjaar van de woning? o o o o o o

Voor 1960 1960 – 1980 1981 – 2000 2001 – 2006 Na 2006 Ik weet het niet

2. Wordt er gerookt in de woning? o o o o o o

Nee, nooit Vroeger wel maar nu niet meer Ja, af en toe (minder dan wekelijks) Ja, één keer per week Ja, meerdere keren per week Ja, dagelijks

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// 2020-2022

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

pagina 7 van 12

3. Werden er de voorbije 12 maanden verbouwings- of verfraaiingswerken uitgevoerd in jullie woning? Denk hierbij aan schilderen, vloeren, isoleren, gebruik van dichtingsproducten zoals silicone of mastiek, … o Ja, namelijk……………………………………………………………………………………………………………… o Nee o Ik weet het niet 4. Werden er de voorbije 12 maanden nieuwe gordijnen, tapijten, meubels met textiel, matrassen of behangpapier aangebracht? o Ja o Nee o Ik weet het niet 5. Uit welk materiaal bestaat de waterleiding in jullie woning? o o o o o

Lood Koper Kunststof Andere: …………………………………………………………………………………………………………………. Ik weet het niet

6. Hebben jullie ventilatieroosters in de muren, ramen en/of deuren?

o o o o

Nee Ja, maar deze worden soms dichtgezet/afgeplakt Ja, deze staan altijd open Ik weet het niet

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 8 van 12

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

2020-2022

7. Hebben jullie in de woning een mechanisch ventilatiesysteem (type B, C of D)? Luchttoevoer

Luchtafvoer

o o o o

Systeem B Mechanisch aanvoeren van buitenlucht naar binnen (ventilatoren op meerdere plaatsen in de woning) Natuurlijke wijze (roosters in ramen, deuren of muren)

Systeem C Natuurlijke wijze (roosters in ramen, deuren of muren)

Systeem D Mechanisch aanvoeren van buitenlucht naar binnen

Mechanisch afvoeren van binnenlucht naar buiten

Nee Ja, maar dit wordt soms uitgezet Ja, dit staat altijd aan Ik weet het niet

8. Hoe vaak hebben jullie tijdens de voorbije maand de woning verlucht door het openen van ramen en/of buitendeuren? o Nooit o Minder dan dagelijks o Dagelijks kortstondig verluchten o Dagelijks langdurig open (vb. halve of ganse dag ramen/deuren open of op kiepstand) o Ramen openen is niet mogelijk

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// 2020-2022

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

pagina 9 van 12

F. VRAGEN OVER GEBRUIK VAN PRODUCTEN Waarom deze vragen? Perfluors hebben unieke eigenschappen waardoor ze zowel waterafstotend als vetafstotend zijn. Hierdoor worden ze gebruikt in verschillende onderhoudsproducten en huishoudproducten die gebruikt kunnen worden op meubels, kledij, schoenen, gordijnen of tapijten.

(bijna) dagelijks in bepaalde seizoenen

(bijna) wekelijks het hele jaar door

(bijna) dagelijks het hele jaar door

□

Anti-vlooienmiddel voor huisdieren

□ □ □

□ □ □ □ □ □

Schimmelwerende producten Schoonmaakmiddelen met bleekmiddelen (javel) of ammoniak Spuitbussen of sprays voor behandeling van tapijten, kleding of schoenen Verf Vernis of lak Boenmiddel Bijtsmiddel Dichtingsproducten (voegkitten zoals mastiek)

af en toe

Geurverspreiders (luchtverfrissers, spuitbussen, geurkaarsen, wierookstokjes, elektronische sigaret) Insectenverdelgers (tegen vliegende en kruipende insecten: spray, strips, blokjes, korrels of elektrische toestellen met vulling)

nooit

(bijna) wekelijks in bepaalde seizoenen

1. Hoe vaak worden volgende producten binnenshuis gebruikt?

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 10 van 12

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

2020-2022

2. Er bestaan verschillende producten om bijvoorbeeld schoenen, kledij of tapijten water- en/of vetafstotend te maken. Duidt aan welke producten jullie gebruiken en vul de details over het gebruik in.

Behandelen van schoenen

Behandelen van textiel

Behandelen van lederwaren

Behandelen van tapijt

Behandelen van gordijnen

Behandelen van zetels

Behandelen van parket

Behandelen van linoleum

Hoe vaak wordt Waar gebruiken jullie dit product? dit product gebruikt? o Nooit o Buitenshuis o Af en toe o Binnenshuis, met verluchting o Maandelijks o Binnenshuis, zonder o Wekelijks verluchting o Dagelijks o Nooit o Buitenshuis o Af en toe o Binnenshuis, met verluchting o Maandelijks o Binnenshuis, zonder o Wekelijks verluchting o Dagelijks o Nooit o Buitenshuis o Af en toe o Binnenshuis, met verluchting o Maandelijks o Binnenshuis, zonder o Wekelijks verluchting o Dagelijks o Nooit o Buitenshuis o Af en toe o Binnenshuis, met verluchting o Maandelijks o Binnenshuis, zonder o Wekelijks verluchting o Dagelijks o Nooit o Buitenshuis o Af en toe o Binnenshuis, met verluchting o Maandelijks o Binnenshuis, zonder o Wekelijks verluchting o Dagelijks o Nooit o Buitenshuis o Af en toe o Binnenshuis, met verluchting o Maandelijks o Binnenshuis, zonder o Wekelijks verluchting o Dagelijks o Nooit o Binnenshuis, met verluchting o Af en toe o Binnenshuis, zonder o Maandelijks verluchting o Wekelijks o Dagelijks o Nooit o Binnenshuis, met verluchting o Af en toe o Binnenshuis, zonder o Maandelijks verluchting o Wekelijks o Dagelijks

Type product: o o o

Spray Crème Schuim

o o o

Spray Crème Schuim

o o o

Spray Crème Schuim

o o o

Spray Crème Schuim

o o o

Spray Crème Schuim

o o o

Spray Crème Schuim

o o o o

Spray Crème Schuim Andere

o o o

Spray Crème Schuim

Merk

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// 2020-2022

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

pagina 11 van 12

Heb je nog opmerkingen of suggesties over deze vragenlijst? ……….……………………………………………………………………………………………………….………………………………………………………… …………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………

HARTELIJK DANK VOOR JE ANTWOORDEN!

//////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////// pagina 12 van 12

Vragenlijst Perfluors in en rond de woning - leefomgeving

2020-2022

Perfluors in en rond de woning //////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////

CONSUMPTIE VOEDING EIGEN TEELT Deelnemercode: …………………………………

Voornaam jongere: ……………………………………………

1. Datum van vandaag :………………/…………./…………… (dag/maand/jaar) Waarom deze vragen? We willen in deze studie nagaan in welke mate de concentraties aan perfluors die we terugvinden in de bodem van de moestuin, in eigen geteelde groenten en in eieren van eigen kippen kunnen bijdragen aan de blootstelling die we meten in het bloed van de deelnemers. Daarom verzamelen we ook informatie over de mate waarin voeding van eigen teelt wordt geconsumeerd door de deelnemer. 2. Hoe vaak waren de eieren die je at tijdens de voorbije 3 maanden afkomstig van jullie eigen kippen? o Geen o minder dan een vierde o tussen een vierde en de helft o tussen de helft en drie vierde o meer dan drie vierde o enkel eieren van eigen kippen 3. Hoeveel eieren van eigen kippen eet je gemiddeld per week (bereidingen zoals cake en mayonaise inbegrepen)? ………… eieren/week Zie achterzijde voor de vragen over consumptie van groenten uit eigen tuin.

4. Hoe vaak at je tijdens de voorbije 3 maanden groenten uit eigen tuin?

Groenten (totaal) uit eigen tuin Aardappelen uit eigen tuin Sla uit eigen tuin Spinazie uit eigen tuin Bloemkool uit eigen tuin Rode kool uit eigen tuin Witte kool uit eigen tuin Savooikool uit eigen tuin Spruitjes uit eigen tuin Tomaten uit eigen tuin Courgetten uit eigen tuin Komkommer uit eigen tuin Prei uit eigen tuin Selder uit eigen tuin Uien uit eigen tuin Peterselie uit eigen tuin Prinsessenbonen uit eigen tuin Snijbonen uit eigen tuin Wortelen uit eigen tuin Andijvie uit eigen tuin Andere groenten uit eigen kweek, welke? ……………………………….

nooit

1-3 keer per maand

1-3 keer per week

4-6 keer per week

1 keer per dag

2 of meer keren per dag

□

Perfluors in en rond de woning //////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////

VRAGENLIJST STAALNAMEBLAD HUISSTOF Deelnemercode: ……………………………………….

Voornaam jongere: …………………………………………………

1. Datum van vandaag :………………/…………./…………… (dag/maand/jaar) Waarom deze vragen? Perfluors hebben de eigenschap om water- en vuilafstotend te zijn. Daardoor worden ze gebruikt in heel wat consumentenproducten waarvan sommigen ook in onze woningen voorkomen. Denken we daarbij aan tapijt, gordijnen, sofa, kleding, kookgerei met anti-aanbaklaag, schoonmaakmiddelen, verven, enz. De antwoorden op onderstaande vragen kunnen ons helpen om de meetgehalten in huisstof beter te begrijpen.

Woonkamer

Keuken

Slaapkamer

Aantal buitenmuren Aantal ramen Ramen

o o o

hout kunststof (PVC) aluminium

o o o

hout kunststof (PVC) aluminium

o o o

hout kunststof (PVC) aluminium

Hoe oud zijn de ramen? Hoe vaak wordt deze ruimte gewoonlijk gestofzuigd? Hoe vaak wordt deze ruimte gewoonlijk met nat gepoetst?

Ventilatie Woonkamer Manueel (openen o ramen/buitendeuren) o Roosters in ramen of o muren o Mechanische ventilatie o o

Nee Ja Nee Ja Nee Ja

Keuken o o o o o o

Nee Ja Nee Ja Nee Ja

Slaapkamer o o o o o o

Nee Ja Nee Ja Nee Ja

Kamer inrichting Muren Woonkamer Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Keuken Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Slaapkamer Nee Ja, afwasbaar Ja, niet afwasbaar

Geschilderde muren o o o Hoe lang geleden werd er geschilderd?

Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Nee Ja, afwasbaar Ja, niet afwasbaar

Geschilderde plaaster o o o Hoe lang geleden werd er geschilderd?

Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Nee Ja, afwasbaar Ja, niet afwasbaar

Behangen muren o o o Hoe lang geleden werd er behangen?

Houtpanelen tegen de o muur o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

Hoe lang geleden geplaatst? Vezelplaten (vb. OSB) o tegen de muur o Hoe lang geleden geplaatst? Andere: ……………………………………….

Vloer Woonkamer Nee Ja Nee Ja, kamerbreed Ja, niet kamerbreed

o o o o o

Keuken Nee Ja Nee Ja, kamerbreed Ja, niet kamerbreed

o o o o o

Slaapkamer Nee Ja Nee Ja, kamerbreed Ja, niet kamerbreed

Vinylbedekking o o Hoe lang geleden geplaatst?

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

Kurk o o Hoe lang geleden geplaatst?

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

Hout (parket) o o Hoe lang geleden geplaatst?

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

Laminaat o o Hoe lang geleden geplaatst?

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Keuken Nee Ja

o o

Slaapkamer Nee Ja

Tegels o o Tapijt o o o Hoe oud is het tapijt?

Andere: ………………………………………. Plafond Welfsels bezet o o Hoe lang geleden bezet? Welfsels geschilderd o o o Hoe lang geleden geschilderd? Gipsplaat bezet o o Hoe lang geleden bezet?

Woonkamer Nee Ja

Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Nee Ja

o o

Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Nee Ja

o o

Nee Ja, afwasbaar Ja, niet afwasbaar

Nee Ja

Gipsplaat geschilderd o o o Hoe lang geleden geschilderd?

Woonkamer Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Keuken Nee o Ja, afwasbaar o Ja, niet afwasbaar o

Slaapkamer Nee Ja, afwasbaar Ja, niet afwasbaar

Hout o o Hoe lang geleden geplaatst? Kunststof o o Hoe lang geleden geplaatst? Andere: ………………………………………. Gordijnen in textiel o o Hoe oud zijn de gordijnen?

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o

Nee Ja

o o o o

Massief hout Vezelplaat Kunststof Andere:

o o o o

Massief hout Vezelplaat Kunststof Andere:

o o o o

Massief hout Vezelplaat Kunststof Andere:

Zetels met textiel Hoe oud zijn de zetels? Zetels met leder Hoe oud zijn de zetels? Stoelen met textiel Hoe oud zijn de stoelen? Stoelen met leder Hoe oud zijn de stoelen? Meubilair

Hoe oud is het meubilair?

Antwerpen, 2 april 2021

Beste deelnemer, beste ouders, Eerst en vooral willen we jullie bedanken om mee te werken aan deze studie. Hieronder vinden jullie informatie en richtlijnen voor het telen van de door ons geselecteerde groenten. Vermoedelijk zullen jullie dit reeds kennen en kunnen toepassen. Toch zijn er enkele specifieke aandachtspunten voor het goede verloop van deze studie. Om het verband tussen perfluorgehalten in de bodem en in de groenten te bestuderen, dienen namelijk zoveel mogelijk externe factoren, die een invloed kunnen hebben, te worden vermeden. •

•

Het is voor deze studie belangrijk dat er onmiddellijk ter plekke in vollegrond wordt gezaaid en dus niet in potjes wordt voorgezaaid. De door ons geselecteerde groenten kunnen meteen in vollegrond gezaaid/geplant worden. Ze hebben er immers geen probleem mee dat het af en toe wat kouder is. In het kader van deze studie wordt uitdrukkelijk gevraagd om geen kunstmatige meststoffen of bestrijdingsmiddelen toe te passen tijdens het telen van de groenten.

Bij deze brief vinden jullie ook bijkomende informatie: • •

een overzicht van de groenten en informatie over het zaaien/planten in rijen, de standplaats, alsook over de verzorging tot aan het oogstmoment. Een stappenplan voor het zaaien en verzorgen van elke groentesoort.

Elke groente heeft een eigen zaaimoment, groeiperiode en andere verzorgingseisen. Het in rijen zaaien heeft enkele voordelen: het gewas komt gelijkmatiger op, het onkruid wieden gaat gemakkelijker, er kan gemakkelijk gedund worden tijdens de groei en het vergemakkelijkt het oogsten. Na het zaaien moet worden ingeharkt. Dat moet zo voorzichtig mogelijk gebeuren. U kunt best met de hand enige verkruimelde grond over de rijtjes strooien en dit met de hark alleen wat aandrukken. Om te ontkiemen heeft het zaadje vocht nodig, maar ook na ontkieming loopt het kleine tere plantje nog een groot risico uit te drogen. Geef in die periode dagelijks water (als het niet of onvoldoende regent). Geef bij voorkeur ’s avonds water: de verdamping is dan minder sterk dan overdag. In de tweede tabel wordt per groente extra informatie over het zaaien/planten opgelijst. Opgelet, sommige zaailingen zie je vaak niet verschijnen omdat de slakken er meteen mee aan de haal gaan. Wanneer je last hebt van slakken, tracht ze dan te lokken met ecologische slakkenkorrels of paneermeel/broodkruim onder een groot blad (bv. rabarberplant of andere plant waar ze verlekkerd op zijn). ’s Avonds kan je dan op jacht gaan en de slakken die zich onder het blad verzameld hebben vangen. De groenten voor het experiment zullen door onze veldwerker geoogst worden. De resterende groenten kunnen jullie gebruiken voor eigen consumptie. Houd jullie moestuin goed in de gaten, geef water bij droog weer en wied of schoffel regelmatig. Dit alles voor een rijkelijke oogst! Veel succes en tuinplezier! Heb je nog vragen? Bel het nummer 014 33 67 84 of mail naar kaatje.touchant@vito.be

PERFLUORS IN EN ROND DE WONING ////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////

Tips voor zaaien en telen van de groenten Tabel 1 – Overzicht zaaien oogsttijdstippen geselecteerde groenten en zaaien verzorgingstips Zaaitijdstip vollegrond Zomerwortel

Begin april

ZaaiDiepte ↕ max. 1 cm

Afstand tussen rijen in de rij ↔ Tussen rijen: 25 cm In een rij: 5 cm

Standplaats

Verzorging

Halfschaduw

Aardappel (vroege soort)

Half april

Tuinbonen Half april

Krulsla

1-15 mei

zware Tussen rijen: grond: 5 cm 60 cm Lichtere grond: 10 cm 5 cm

0,5-1 cm

veel zon

In een rij: 40 cm Tussen rijen: 60 cm

Zonnige plek

In een rij: 12 cm

Tussen rijen: 30 cm

In een rij: 30 cm

Halfschaduw

Grond vochtig houden tot er loof is, daarna enkel gieten bij droogte of als het loof slap hangt Uitdunnen als de plantjes ± 3 cm hoog zijn, zodat er 5 cm tussen de plantjes is Bedek eventueel met een fijnmazig net tegen ongedierte (wortelvlieg). Om de 2 weken gieten, of sneller als er droogte is Water geven aan het einde van de dag (niet in volle zon) 1ste keer aanaarden als het loof 10 cm hoog is 2de keer aanaarden als het loof 20 cm hoog is Als er bloemen zijn, extra water geven bij droogte Bodem mag niet te nat zijn Regelmatig in de ochtend een beetje water geven aan de voet van de planten Aanaarden van de planten vanaf er 4 blaadjes zijn, om te voorkomen dat ze omvallen. Grond goed vochtig houden Uitdunnen als de plantjes ± 5 cm hoog zijn, zodat er 30 cm tussen de plantjes is

Tijd tot ontkiemen

Tijd tot oogst

Oogsten

15-20 dagen 3 maanden

juli

met kiem planten

± 10 weken

juli

7-14 dagen

± 9 weken

juli

10-15 dagen ± 8 weken

juli

Tabel 2 – Stappenplan groenten Stappenplan wortel - 1 dag op voorhand: • maak de grond los en onkruidvrij, giet goed nat • Trek een rij van 0,5 tot 1 cm diep • Indien meerdere rijen voorzien worden, laat 25 cm tussen de rijen - Strooi de zaadjes gelijkmatig in de voorziene rij - Bedek voorzichtig met een fijn laagje aarde tot de aangegeven diepte - Druk voorzichtig aan met de hark of met een plankje - Begiet heel voorzichtig of benevel - Voor wie wortels de eerste keer zaait, wortelzaad kiemt heel traag. - Als de plantjes 3 cm hoog zijn, dun uit door plantjes weg te halen, tot er 5 cm tussen de plantjes is Tip om aantasting door wortelvlieg te vermijden: - Zaai de zaadjes al 5 cm uit elkaar zodat er weinig moet uitgedund worden. Bij het uitdunnen komt een geur vrij die de wortelvlieg aantrekt - Gebruik geen stalmest Stappenplan aardappel - Leg de aardappels op een goed verlichte plaats om te kiemen - Vanaf er een kiem is van 1 cm, kunnen ze geplant worden - Zorg dat de grond goed los is - Maak greppels van 5 cm diep in zware grond of 10 cm diep in lichtere grond - Zorg voor 60 cm tussen de greppels - Plant het pootgoed in de greppel met de kiemen omhoog 40 cm uit elkaar - Maak de greppels terug dicht met de uitgeschepte grond - Geef bij het aanplanten goed wat water, begiet nadien om de 2 weken (elke week indien droge periode) - Aard de eerste keer aan als het loof ongeveer 10 cm groot is (neem de aarde tussen de rijen om aan te aarden en bedek de stam tot 5 cm onder de eerste blaadjes) - Aard de tweede keer aan als het loof 20 cm hoog is - Als er bloemen aan de planten komen, geef dan extra water bij droog weer - Oogsten kan al na 10 à 11 weken. Het blad is dan nog groen en de aardappelen zullen dan nog erg klein zijn, maar wel lekker!

Stappenplan bonen - 1 dag op voorhand: • maak de grond los en onkruidvrij, maak wat vochtig • Trek een rij van 5 cm diep • Indien meerdere rijen voorzien worden, laat 60 cm tussen de rijen - Zaai bij droog weer - Leg de bonen in de rij op 12 cm van elkaar - Als er minstens 4 blaadjes zijn, aard ze wat aan om te voorkomen dat ze omvallen of ondersteun ze - Houd de bodem vrij van onkruid - Geef regelmatig water, liefst in de ochtend - Geef water aan de voet van de planten - Zorg dat ze niet te nat staan om schimmelvorming te voorkomen Tip: vroeg zaaien beschermt tegen de zwarte bonenluis Stappenplan krulsla - 1 dag op voorhand: • maak de grond los en onkruid-vrij • Trek een rij van 0,5 tot 1 cm diep • Indien meerdere rijen voorzien worden, laat 30 cm tussen de rijen - Strooi de zaadjes gelijkmatig in de voorziene rij - Bedek voorzichtig met een fijn laagje aarde tot de aangegeven diepte - Begiet heel voorzichtig of benevel - Vochtig en onkruidvrij houden - Als de plantjes ± 5 cm hoog zijn, dun uit door plantjes weg te halen, zodat er 30 cm tussen de slaplantjes is - Uitgedunde plantjes kunnen op een andere plaats geplant worden

Beste deelnemer, beste ouder,

Om de verschillende blootstellingswegen aan perfluorcomponenten (PFAS) zo goed mogelijk in kaart te proberen brengen, vraagt onze opdrachtgever om ook monsters te nemen van het leidingwater bij alle deelnemers van deze studie . We beseffen dat we al een grote beschikbaarheid van jullie gevraagd hebben, waarvoor zeer veel dank! Daarom hebben we een methode gezocht waarbij we jullie zo weinig mogelijk storen. Met het eenvoudige stappenplan bij deze brief kunnen jullie de monsters leidingwater zelf verzamelen op een moment dat jullie het meest schikt. Op woensdag 29 september komt een collega van VITO de door jullie verzamelde monsters ophalen. Een tijdstip zal telefonisch met jullie worden afgesproken. Onze collega hoeft niet binnen te komen, de genomen monsters kunnen aan de deur overhandigd worden. Indien jullie die dag niet thuis zijn, neem dan gerust contact op met onze medewerker (zie verder voor de contactgegevens) om een andere oplossing te bespreken. En dan volgt natuurlijk de beloning! Als deze monsters van het leidingwater opgehaald zijn, sluiten we de bemonsteringsperiode af. Indien jullie alle vragenlijsten en toestemmingsformulieren reeds hebben doorgegeven, mogen jullie vanaf dan ook de beloofde beloning van 20 euro verwachten. Heb je nog bijkomende vragen? Stel ze gerust aan onze medewerker via email (johan.vos@vito.be) of telefonisch (014/33.67.77.). We zijn jullie heel erg dankbaar voor alle medewerking!

Verantwoordelijke onderzoeker Ann Colles VITO Boeretang 200 2400 Mol

Verantwoordelijke arts Dr. Vera Nelen PIH Kronenburgstraat 45 2000 Antwerpen

PERFLUORS IN EN ROND DE WONING //////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////////

STAPPENPLAN MONSTERNAME LEIDINGWATER Voer de monstername uit op dinsdagavond 28/9 of woensdagochtend 29/9 en vermeld de datum en uur van de bemonstering: Deelnemer nummer: _______________________ Voornaam deelnemer: _______________________ Datum: _____________________ Uur: _______________________ Benodigdheden: -

De plastiek zak met de flesjes die bij deze brief zit Een emmer van 10 liter Een kraan in de woning die is aangesloten op het leidingwater

Stappenplan Om tot goede meetresultaten te komen die vergelijkbaar zijn tussen de deelnemers is het belangrijk dat jullie deze stappen zo goed mogelijk volgen: -

Stap 1: Haal beide flesjes uit de plastiek zak Stap 2: Plaats een emmer van 10 liter onder een kraan die is aangesloten op het leidingwater, bv. in de keuken Stap 3: Zet de kraan open met een zachte waterstraal zodat de emmer in ongeveer 10 minuten gevuld is. Indien de emmer sneller vol is, is dat niet zo erg, laat het water wel 10 minuten stromen Waarom? Het is belangrijk dat het water dat in de waterleidingen stil stond eerst wegloopt voordat de flesjes gevuld worden. Daarom vragen we om eerst de kraan 10 minuten te laten lopen. Door er een emmer onder te plaatsen, kunnen jullie dat water opvangen en nog zelf gebruiken. Zo gaat er geen water verloren. Stap 4: Als de 10 minuten om zijn, vul beide flesjes onder de lopende kraan (draai de kraan pas dicht als beide flesjes gevuld zijn) Stap 5: Plaats beide flesjes terug in de bijgevoegde plastiek zak Stap 6: Plaats de plastiek zak met de flesjes in de ijskast/koelkast (ongeveer 4°C) Stap 7: Geef de plastiek zak met de flesjes aan de VITO-collega wanneer deze zich bij je aanmeldt Proficiat! Dat heb je goed gedaan! Dankjewel voor deze bijdrage aan het onderzoek!

PFAS

Perfluorbutaanzuur (PFBA) Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA) Perfluordecaanzuur (PFDA) Perfluorundecaanzuur (PFUnA) Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA) Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) 8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA) NA: LOQ niet gegeven

LOQ bodem moestuin LOQ bodem kippenren LOQ compost LOQ water moestuin LOQ water kippen µg/kg ds µg/kg ds µg/kg ds ng/l ng/l

[0,15,1] 0,1 0,1 [0,1,0,15] 0,1

0,15 0,1 0,1 0,1 0,1

[0,1,0,15] [0,1,0,15] [0,1,0,15] [0,1,0,15] [0,1,0,15] [0,1,0,15]

0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1

[0,1,0,15] [0,1,0,15] [0,1,0,15]

0,1 0,1 0,1

[0,1,0,15] NA

0,1 NA

[0,1,0,15]

0,1

[0,1,0,15] [0,1,0,5] [0,1,0,15]

0,1 0,1 0,1

1 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 2 2 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 NA NA 0,15 0,15 0,15 0,15 0,5 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15 0,15

[0,15,1] [0,1,0,15]

0,15 0,1

5 0,15 5 1 0,15 0,15 0,15 0,15

LOQ leidingwater ng/l

LOQ bladgroenten µg/kg vers gewicht

LOQ peulgewassen µg/kg vers gewicht

[0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099]

[0,095,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,093,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099]

[0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1]

[0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,086,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099]

[0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099]

[0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099]

[0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1]

[0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099]

0,1 0,1 0,1

[0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,77,0,99] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099] [0,077,0,099]

[0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,82,0,99] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099] [0,082,0,099]

[0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,88,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1] [0,088,0,1]

[0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,85,0,99] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099] [0,085,0,099]

NA NA 0,1 5 0,1 0,1 0,1 0,1

20 20 20 20 20

20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20

20 20

20 20 20 20 20 20 20 20

20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20 20

20 20

20 20 20 20 20 20 20 20 20 20

LOQ knolgewassen LOQ wortelen µg/kg vers gewicht µg/kg vers gewicht

LOQ LOQ huisstof eieren ng/filter ng/g vers gewicht 0,158 0,6 0,376 0,4 0,186 0,6 0,782 0,7 0,193 0,5 0,5 0,191 0,4 0,274 0,4 0,231 0,3 0,524 0,5 0,515 0,3 0,61 0,2 0,2 0,4 1,98 0,1 0,276 0,1 3,39 0,1 0,1 1,94 0,1 0,2 NA NA 0,1 1,11 0,1 0,1 1,85 0,1 0,919 NA 1,35 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1

2,19 0,099 0,35 0,396 0,41 0,908 0,95 0,388

LOQ serum µg/l

0,1 0,1 0,1 0,1 NA NA 0,1 0,1 0,1 0,1

0,1 NA NA 0,1 NA NA

BIJLAGE 5: KWALITEITSCONTROLE CHEMISCHE ANALYSES ANALYSE IN COMPOST Methode De compostmonsters worden voor analyse gedroogd volgens CMA/2/IV/1 (https://reflabos.vito.be/2021/CMA_2_IV_1.pdf). Aan het gedroogde monster wordt er een gekende hoeveelheid water toegevoegd. Vervolgens worden gekende hoeveelheden isotoopgemerkte perfluorverbindingen toegevoegd. Het monster wordt dan geëxtraheerd met acetonitrile. Na schudden en vortexen wordt een mengsel van zouten toegevoegd. Van het supernatans wordt een fractie afgenomen en hieraan worden de QuEChERS toegevoegd. Het mengsel wordt geschud en gecentrifugeerd. Van het supernatans wordt een hoeveelheid ingedampt. Het residu wordt opgenomen in een gekend volume mobiele fase en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met massaspectrometrische detectie. Streefwaarden voor de LOQ zijn 0,2 µg/Kg droge stof in compost. Momenteel heeft VITO GOAL een ISO17025 accreditatie voor de metingen in water, bodem en serum. Echter voor compost heeft VITO geen accreditatie, de metingen worden dan ook uitgevoerd volgens de nodige kwaliteitseisen zoals gespecifieerd voor die van water.

Kwaliteitscontrole De compost monsters werden in 1 batch geanalyseerd. Elke batch bevatte de nodige kwaliteitseisen: -

Controle lineariteit Controle op gevoeligheid Procedure blanco (zelfde opwerking als het monster) Terugvinding van de interne standaarden Controlemonster (additie van een reeël monster-> juistheid) Onafhankelijke controlestandaard Criteria voor identificatie: retentietijd en ionenratio’s Controle meetbereik Duplo analyse van een reeël monster (herhaalbaarheid)

Procedureblanco Bij elke meetreeks wordt er minimaal 1 procedure blanco meegenomen. De procedureblanco doorloopt de volledige staalopwerking. Het geregistreerde chromatogram dient vrij te zijn van interferenende pieken groter dan 10% van de pieken geregistreerd voor het monster met uitzondering van monsterwaarden kleiner dan 5 maal de gehanteerde rapporteergrens, waarvoor de interferende pieken niet groter mogen zijn dan de helft van de gehanteerde rapporteergrens. Er werden geen pieken gevonden in de procedurblanco’s die hoger waren dan de vooropgestelde kwaliteitseis. Terugvinding van de interne standaarden De terugvidingseisen van de interne standaarden zijn afhankelijk van de parameter. Indien de terugvinding hoger is dan 30% mogen de resultaten gerapporteerd worden. Bij lagere terugvindingen mogen de resultaten gerapporteerd worden mits een opmerking op het analyse-verslag (behalve als het resultaat kleiner is dan de rapportagegrens). De gemiddelde terugvinding van de interne standaarden wordt weergegeven in Tabel 1. Tabel 1: gemiddelde terugvinding van de interne standaarden in de monsters Interne standaard gemiddelde recovery van de 19 monsters 13C-PFBA 33% 13C-PFPeA 32% 13C-PFHxA 31% 13C-PFOA 32% 13C-PFNA 33% 13C-PFDA 32% 13C-PUdA 33% 13C-PFDoA 34% 13C-PFTeDA 33% 13C-PFHxDA 37% 13C-PFHxS 34% 13C-PFOS 36% 13C-6:2FTS 29% 13C-FOSA 34% 13C-MeFOSA 60% 13C-MeFOSAA 31% 13C-6:2 diPAP 33% 13C-8:2 diPAP 219% 13C-HFPO-DA 25%

Criteria >30% OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK NOK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 1 blijkt dat al de terugvindingen van de interne standaarden hoger zijn dan 30% met uizondering van 13C-6:2FTS (29%), een opmerking werd toegevoegd aan het analyseverslag. Controlemonster Bij elke analysereeks wordt 1 controlemonster meegenomen. Als controlemonster werd gebruik gemaakt van een reeël compost monster. Dit reeële monster werd gedopeerd met de componenten die in de stalen gerapporteerd worden. De terugvindingen van de componenten dienen tussen 70% en 130% te liggen. De resultaten van deze analysereeks worden hieronder weergegeven in Tabel 2. 2

Tabel 2: Terugvindingen van een gedopeerd stof monster component PFBA PFPeA PFHxA PFHpA PFOA PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFTrDA PFTeDA PFHxDA PFODA PFBS PFPeS PFHxS PFHpS PFOS PFNS PFDS PFDoS 4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS 10:2 FTS FOSA MeFOSA EtFOSA MeFOSAA EtFOSAA 6:2 diPAP 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP HFPO-DA ADONA PFECHS 9Cl-PF3ONS 11Cl-PF3OUdS

recovery 96% 94% 96% 96% 91% 93% 105% 111% 104% 111% 103% 101% 138% 95% 94% 97% 94% 89% 88% 93% 89% 96% 90% 96% 113% 97% 88% 124% 92% 114% 96% 548% 98% 95% 92% 97% 87% 87%

Criteria 70% - 130% OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK NOK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK NOK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 13 blijkt dat voor het merendeel van alle componenten de terugvindingen ok zijn, echter voor PFODA en 6:2/8:2 diPAP is er een afwijking groot. De afwijking van PFODA wordt aanvaard terwijl de afwijking bij 6:2/8:2 diPAP te groot is om aanvaard te worden. De reden voor deze afwijking is dat deze component geen corresponderende IS heeft en de correctie daardoor niet optimaal is gebeurd. Vermits deze component niet voorkomt in de monsters (zou een overschatting zijn) geeft 3

dit voor de analyseresultaten (rapportage) geen problemen en zijn we zeker dat al de resultaten onder de rapporteergrens van 0.1 µg/kg ds compost liggen. Onafhankelijke controlestandaard De juistheid van de kalibratieoplossing wordt bij elke analysereeks gecontroleerd. Hiervoor wordt na kalibratie een controlestandaard gemeten die onafhankelijk is van de kalibratieooplossing. De gemeten concentraties mogen niet meer dan 20% afwijken van de reële concentraties. Uit de resultaten blijkt dat dit voor alle componenten in orde is met uitzondering van 6:2/8:2-diPAP. Criteria voor identificatie: retentietijd en ionenratio’s Voor een positieve identificatie van een onderzochte component in een monster, dient zijn retentietijd van het kwantificeringsion binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Voor een LC-meting bedraagt de afwijking van de relatieve retentietijd van een component in geval van isotoopdilutie (dus de isotoopgemerkte variant van de component wordt als interne standaard gebruikt) maximum 2.5% t.o.v. de retentietijd in de kalibratiestandaard. Als de interne standaard een andere isotoopgemerkte verbinding betreft dan de natieve component die gemeten dient te worden mag de afwijking van de relatieve retentietijd maximum 5% bedragen. Uit de resultaten blijkt dat al de retentietijden voldeden aan de opgelegde criteria. Voor een positieve identificatie dienen de ionenratio’s van een onderzochte component in een staal binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Uit de resultaten blijkt dat de ionenratio’s voldoen aan de opgelegde criteria. Er werden geen afwijkingen vastgesteld. Controle meetbereik De resultaten van het monster dienen afgetoetst te worden aan het meetbereik dat werd vastgelegd tijdens de validatie. De monsters dienen in dit meetbereik te vallen anders dient een hermeting te gebeuren (verdunning). Uit de resultaten bleek dat er geen enkel monster buiten het meetbereik viel. Analyse in reeël monster in duplo (herhaalbaarheid) Elke analysereeks wordt een reeël monster in duplo opgewerkt en geanalyseerd. De variatiecoëfficiënt wordt bepaald op deze duplo meting. Idealiter ligt deze <10%. In Tabel 3 worden de resultaten weergegeven (enkel de resultaten worden weergeven van de componenten die effectief in het monster zitten). Tabel 3: variecoëfficiënt bepaald op de duplo-analyse van een reeël monster component PFBA PFPeA PFHxA PFHpA PFOA PFNA PFDA PFUdA

CV 0% 2% 6% 1% 6% 2% 14% 24%

Criteria <10% OK OK OK OK OK OK NOK NOK

Uit Tabel 3 blijkt dat alle componenten voldoen en een CV hebben die kleiner is dan 10%, echter voor PFDA en PFUdA is de variatie tussen de duplo groter, dit is te wijten aan het lage gehalte (buurt van de rapporteergrens). Er werd voldaan aan de opgelegde kwaliteitseisen.

ANALYSE IN WATER Methode De bepaling van de perfluorverbindingen in water wordt uitgevoerd aan de hand van LC-MS-MS volgens de WAC_IV_A_025 procedure1. Aan waterstalen worden gekende hoeveelheden isotoopgemerkte perfluorverbindingen toegevoegd. De waterstalen worden vervolgens geëxtraheerd met vaste fase extractie (solid phase extraction, SPE). De vaste fase wordt geëlueerd met methanol en het methanolextract wordt ingedampt. Het residu wordt opgenomen in een gekend volume mobiele fase en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met massaspectrometrische detectie. Het gehalte van de verschillende PFAS wordt berekend aan de hand van de interne standaard methode. Streefwaarden voor de LOQ zijn 10 ng/L voor drink-, gronden oppervlaktewater en 20 ng/L voor afvalwater.

Kwaliteitscontrole De metingen werden uitgevoerd onder ISO17025 accreditatie volgens procedure MIM-OR-018. De watermonsters werden in 1 batch geanalyseerd. Elke batch bevatte de nodige kwaliteitseisen volgens ISO17025. -

https://esites.vito.be/sites/reflabos/2020/Online%20documenten/WAC_IV_A_025.pdf-

interferenende pieken groter dan 10% van de pieken geregistreerd voor het monster met uitzondering van monsterwaarden kleiner dan 5 maal de gehanteerde rapporteergrens, waarvoor de interferende pieken niet groter mogen zijn dan de helft van de gehanteerde rapporteergrens. De pieken waargenomen in de procedureblanco lagen allemaal 5x lager dan de rapporteergrens van 20 ng/L in water. De procedureblanco voldeed aan de opgelegde kwaliteitseisen. Terugvinding van de interne standaarden De terugvindingseisen van de interne standaarden zijn afhankelijk van de parameter. Indien de terugvinding hoger is dan 30% en lager dan 200% mogen de resultaten gerapporteerd worden. Bij lagere terugvindingen mogen de resultaten gerapporteerd worden mits een opmerking op het analyse-verslag (behalve als het resultaat kleiner is dan de rapportagegrens). De gemiddelde terugvinding van de interne standaarden wordt weergegeven in Tabel 4. Tabel 4: gemiddelde terugvinding van de interne standaarden in de monsters Interne standaard

gemiddelde recovery van de 19 monsters

13C-PFBA 13C-PFPeA 13C-PFHxA 13C-PFOA 13C-PFNA 13C-PFDA 13C-PUdA 13C-PFDoA 13C-PFTeDA 13C-PFHxDA 13C-PFHxS 13C-PFOS 13C-6:2FTS 13C-FOSA 13C-MeFOSA 13C-MeFOSAA 13C-6:2 diPAP 13C-8:2 diPAP 13C-HFPO-DA

67% 74% 73% 85% 84% 80% 55% 40% 24% 25% 80% 85% 88% 54% 2% 67% 46% 42% 80%

Criteria >30% en <200% OK OK OK OK OK OK OK OK NOK NOK OK OK OK OK NOK OK OK OK OK

Uit Tabel 12 blijkt dat bijna al de terugvindingen van de interne standaarden hoger zijn dan 30% en lager dan 200%. Echter voor 13C-PFTeDA, 13C-PFHxDA en 13C-MeFOSA zijn de terugvindingen te laag. Op het analyse-verslag werd een opmerking toegevoegd. Controlemonster Bij elke analysereeks wordt 1 controlemonster meegenomen. Als controlemonster werd gebruik gemaakt van een reeël oppervlakte water. Dit reeële monster werd gedopeerd met de componenten die in de stalen gerapporteerd worden. De terugvinding van alle componenten dient tussen 70% en 130% te liggen. Van een minimum aantal componenten (tabel 2) wordt de gemeten concentratie of de terugvinding bijgehouden op een controlekaart met statistische grenzen. De gekozen componenten dienen representatief te zijn voor de gemeten componenten. 6

De resultaten van deze analysereeks worden hieronder weergegeven in Tabel 5. Tabel 5: Terugvindingen van een gedopeerd stof monster component PFPeA PFHxA PFHpA PFOA PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFBS PFHxS PFOS FOSA

recovery 61% 90% 127% 71% 82% 95% 115% 90% 82% 78% 75% 79%

Criteria 70%-130% NOK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 5 blijkt dat alle terugvindingen ok zijn, echter voor PFPeA is de afwijking groter nl. 61%.. Vermits deze component niet voorkomt in de monsters (zou een overschatting zijn) geeft dit voor de analyseresultaten (rapportage) geen problemen en zijn we zeker dat al de resultaten onder de rapporteergrens van 20 ng/L liggen. Onafhankelijke controlestandaard De juistheid van de kalibratieoplossing wordt bij elke analysereeks gecontroleerd. Hiervoor wordt na kalibratie een controlestandaard gemeten die onafhankelijk is van de kalibratieooplossing. De gemeten concentraties mogen niet meer dan 20% afwijken van de reële concentraties. Er werd voldaan aan de opgelegde kwaliteitseisen. Criteria voor identificatie: retentietijd en ionenratio’s Voor een positieve identificatie van een onderzochte component in een monster, dient zijn retentietijd van het kwantificeringsion binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Voor een LC-meting bedraagt de afwijking van de relatieve retentietijd van een component in geval van isotoopdilutie (dus de isotoopgemerkte variant van de component wordt als interne standaard gebruikt) maximum 2.5% t.o.v. de retentietijd in de kalibratiestandaard. Als de interne standaard een andere isotoopgemerkte verbinding betreft dan de natieve component die gemeten dient te worden mag de afwijking van de relatieve retentietijd maximum 5% bedragen. Uit de resultaten blijkt dat al de retentietijden voldeden aan de opgelegde criteria. Voor een positieve identificatie dienen de ionenratio’s van een onderzochte component in een staal binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Uit de resultaten blijkt dat de ionenratio’s voldoen aan de opgelegde criteria. Controle meetbereik De resultaten van het monster dienen afgetoetst te worden aan het meetbereik dat werd vastgelegd tijdens de validatie. De monsters dienen in dit meetbereik te vallen anders dient een hermeting te gebeuren (verdunning). Uit de resultaten bleek dat er geen enkel monster buiten het meetbereik viel. 7

Analyse in reeël monster in duplo (herhaalbaarheid) Bij deze meetreeks werd geen duplo-monster geanalyseerd.

ANALYSES IN EIEREN Voorbehandeling en extractie De bepaling van de perfluorverbindingen in de eieren werd uitgevoerd door de Universiteit Antwerpen (ECOSPHERE). De eieren werden gehomogeniseerd m.b.v. een staafmixer. Tussen elk staal werd de mixer afgespoeld met acetonitril (ACN; HPLC grade, LiChrosolv, Merck Chemicals, België). De gehomogeniseerde eistalen werden afgewogen (0,321 ± 0,014 g nat gewicht) in 50 mL polypropylene (PP) tubes. De extractie van de eistalen verloopt via een protocol beschreven door Powley et al. (2005), met kleine aanpassingen. Er werd aan elk staal 80 µL van een 125 pg/µL massagelabelde interne standaard (ISTD; MPFAC-MXA, Wellington Laboratories, Guelph, Canada) oplossing, verdund in 1:1 ACN:Milli-Q, en 10 mL ACN toegevoegd. De stalen werden gevortex-mixed, waarna ze 3 x 10 minuten in een ultrasoon bad werden geplaatst (met vortex-mixen tussen de periodes). Vervolgens werden ze overnacht op een schudplaat gelegd bij 135 rpm. Na centrifugatie (1037 x g, 4°C, 10 min, Eppendorf centrifuge 5804R) werd het supernatans ingedroogd tot 0,5 mL in een rotationele vacuüm-centrifuge (Eppendorf concentrator 5301). Het extract werd overgebracht naar een Eppendorf tube met 0,1 mL actieve kool poeder, waaraan 30 µL azijnzuur was toegevoegd. De lege tubes werden twee keer nagespoeld met 250 µL ACN (na elke toevoeging van ACN werden de tubes gevortex-mixed), wat ook aan de Eppendorf tubes werd toegevoegd. Na handmatig schudden van de tube, werd deze gevortex-mixed gedurende minstens 1 minuut en gecentrifugeerd (9279,4 x g, 4°C, 10 min, Eppendorf centrifuge 5415R). Het supernatans werd overbracht naar een nieuwe Eppendorf tube en volledig ingedroogd met de eerder genoemde vacuüm-centrifuge. Het staal werd terug aangelengd met 100 µL van een 2% ammonium hydroxide oplossing (verdund in ACN) en gefiltreerd doorheen een ion chromatografie Acrodisc 13 mm spuitfilter met een 0,2 mm Supor polyethersulfon (PES) membraan (VWR International, Leuven, België) in een PP auto-injector vial.

Chemische bepaling Voor de analyse en kwantificatie werd Ultra-Performance Liquid Chromatography massa spectrometrie (UPLC-MS/MS, ACQUITY, TQD, Waters, Milford, MA, USA) met electrospray ionizatie in negatieve ion mode (ES (-)) toegepast. Een ACQUITY BEH C18 prekolom (2,1 x 30 mm; 17 µm, Waters, USA) werd gebruikt om de PFAS te scheiden. Een andere ACQUITY BEH C18 prekolom (2,1 x 50 mm, 17 µm, Waters, USA) werd geplaatst tussen de solvent mixer en de injector om PFAS contaminatie vanuit het systeem tegen te houden. De solvent gradiënt startte bij 65% van een 0,1% mierenzuur oplossing in HPLC water, veranderde naar 100% van een 0,1% mierenzuur oplossing in ACN in 3,4 min, en ging terug naar 65% van de eerste oplossing in 4,7 min. Het injectievolume was 6 µL bij een stroomsnelheid van 450 µL/min. Multiple reaction monitoring (MRM) van twee diagnostische transities werd, voor de meeste componenten, toegepast om vals-positieven te onderscheiden van de echte respons. 31 verschillende PFAS werden geanalyseerd: 11 PFCAs (C4 – C14), zes PFSAs (C4 – C8 en C10), drie FTSs (4:2, 6:2 en 8:2 FTS), NaDONA, GenX (HFPO-DA), de voornaamste componenten van F53-B (9ClPF3ONS en 11Cl-PF3OUdS), drie PFAPAs (PF4OPeA, PF5OHxA en 3,6-OPFHpA) en PFEESA. Componenten waarvoor geen standaarden voorhanden zijn, werden gekwantificeerd op basis van de standaard die de minste variatie in piekoppervlakte eenheden op het chromatogram geeft, zoals 8

gevalideerd door Groffen et al. (2019, 2021). Voor deze componenten wordt de piekoppervlakte van de overeenkomstige interne standaard gecorrigeerd om zo chemische verschillen tussen de componenten mee in rekening te brengen.

Kwaliteitscontrole Geen enkel staal vertoonde een respons die buiten het lineaire gebied van de ijklijn (Groffen et al., 2019, 2021) lag. Drie procedure-blanco’s bestaande uit 10 mL ACN, werden op dezelfde wijze geëxtraheerd als de stalen en bevatten geen contaminatie met PFAS. Solvent-blanco’s (ACN) werden om de vijf stalen gemeten, om zo cross-over tussen stalen te voorkomen. Eén staal met ACN dat gebruikt was om de mixer tijdens de homogenisatie te spoelen, werd geëxtraheerd en geanalyseerd, zoals eerder beschreven, en bevatte geen contaminatie met PFAS. Kwantificatielimieten (LOQ’s, Tabel 6) werden bepaald in matrix als de concentratie die overeenkomt met een signaal-ruis ratio van 10. Extractie-rendementen (Tabel 7) werden bepaald door de interne standaard piekoppervlakte (IS Area) van de stalen te vergelijken met de IS Area van een niet-geëxtraheerde standaard mix (zelfde concentratie als toegevoegd aan de stalen). Ten slotte werd de spike recovery van de verschillende PFAS (Tabel 8) bepaald, als maat voor nauwkeurigheid, door een triplicaat van één eistaal te spiken met een 1:1 ongelabeld:gelabelde standaard mix. De spike recovery (%) werd dan berekend als de afwijking van de toegevoegde hoeveelheid standaard. Tabel 6: Kwantificatielimieten (LOQ, ng/g nat gewicht) van de PFAS-componenten in de eimonsters. PFAS Perfluor carboxyl zuren (PFCA's)

Afkorting

CAS nr

LOQ

PFBA PFPA

375-22-4 2706-90-3

0,158 0,376

perfluor-n-hexaanzuur perfluor-n-heptaanzuur perfluor-n-octaanzuur perfluor-n-nonaanzuur perfluor-n-decaanzuur perfluor-n-undecaanzuur perfluor-n-dodecaanzuur perfluor-n-tetradecanoic acid perfluor-n-tridecanoic acid Perfluor sulfonaat zuren (PFSA's)

PFHxA PFHpA PFOA PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFTeDA PFTrDA

307-24-4 375-85-9 335-67-1 375-95-1 335-76-2 2058-94-8 307-55-1 376-06-7

0,186 0,782 0,193 0,191 0,274 0,231 0,524 0,610 0,515

perfluor-n-butaansulfonzuur Perfluor-n-pentaansulfonzuur perfluor-n-hexaansulfonzuur perfluor-n-heptaansulfonzuur perfluor-n-octaansulfonzuur perfluor-n-decaansulfonzuur Precursoren en vervangproducten 4:2 fluortelomeersulfonzuur 6:2 fluortelomeersulfonzuur

PFBS PFPeS PFHxS PFHpS PFOS PFDS

375-73-5 2706-91-4 355-46-4 375-92-8 1763-23-1

1,98 0,276 3,39 1,94 0,200 1,11

4:2 FTS 6:2 FTS

757124-72-4 27619-97-2

1,85 0,919

perfluoro-n-butaanzuur perfluor-n-pentaanzuur

8:2 fluortelomeersulfonzuur hexafluorpropyleenoxidedimeerzuur 4,8-dioxa-3H-perfluornonaanzuur 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur Perfluor-4-methoxypropaanzuur Perfluor-5-methoxybutaanzuur Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur

8:2 FTS 39108-34-4 HFPO-DA (GenX) 13252-13-6 ADONA 919005-14-4 NaDONA 9Cl-PF3ONS 11Cl-PF3OUdS PF4OPeA PF5OHxA 3,6-OPFHpA PFEESA

1,35 2,19 0,099 0,350 0,396 0,410 0,908 0,950 0,388

De rendementen van de ISTDs varieerden tussen de 21% en 41% (Tabel 7). Tabel 7: Gemiddeld rendement (%) van de massa-gelabelde interne standaard (ISTD) in de eimonsters. Interne standaard (ISTD) 13C4-PFBA [1,2-13C2]PFHxA [1,2,3,4-13C2]PFOA [1,2,3,4,5-13C2]PFNA [1,2-13C2]PFDA [1,2-13C2]PFUnDA [1,2-13C2]PFDoDA 18 O2-PFHxS [1,2,3,4-13C4]PFOS

Rendement (%) 33 21 27 37 35 28 38 41 34

Ondanks dat deze rendementen relatief laag waren, gaf dit geen problemen voor de nauwkeurigheid van de methode. De spike recovery voor de verschillende componenten varieerde namelijk tussen de 95% en 108% (Tabel 8). Tabel 8: Gemiddelde spike recovery (%) van de verschillende PFAS-componenten. PFAS PFBA PFPeA PFHxA PFHpA PFOA

Spike recovery (%) 105 98 95 99 107

PFNA PFDA PFUnDA PFDoDA

103 108 101 103

PFAS PFBS PFPeS PFHxS PFHpS PFOS

PFDS

Spike recovery (%) 104 98 95 96 98

104

PFAS 4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS NaDONA HFPO-DA (GenX) 9Cl-PF3ONS 11Cl-PF3OUdS PF4OPeA PF5OHxA

Spike recovery (%) 100 101 97 98 99 104 105 105 95 10

PFTrDA PFTeDA

97 97

3,6-OPFHpA PFEESA

102 96

ANALYSES IN HUISSTOF Methode De bepaling van de perfluorverbindingen werd analoog uitgevoerd als de bodemmonsters aan de hand van LC-MS-MS. De stalen werden door VITO (GOAL) geanalyseerd. Om perfluorverbindingen in het huisstof te bepalen, werden de monsters geëxtraheerd met methanol en opgeconcentreerd voor injectie. De vloeistof werd getransfereerd naar een LC-vial en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met een massaspectrometer als detector (LC-MS/MS). Het gehalte van de verschillende PFAS werd berekend met de interne standaard methode.

Kwaliteitscontrole De 19 monsters werden in 1 batch geanalyseerd. Elke batch bevatte de nodige kwaliteitseisen volgens (CMA_6_D of https://reflabos.vito.be/2022/CMA_6_D.pdf) -

Enkel voor L-PFOS werd een signaal waargenomen in de procedure blanco, deze was nog steeds 1.5 x lager dan de gehanteerde rapporteergrens en de procedureblanco werd aanvaard. Terugvinding van de interne standaarden De terugvidingseisen van de interne standaarden zijn afhankelijk van de parameter. Indien de terugvinding hoger is dan 30% en lager dan 200% mogen de resultaten gerapporteerd worden. Bij lagere terugvindingen (<15%) mogen de resultaten gerapporteerd worden mits een opmerking op het analyse-verslag (behalve als het resultaat kleiner is dan de rapportagegrens). De gemiddelde terugvinding van de interne standaarden wordt weergegeven in Tabel 9. Tabel 9: gemiddelde terugvinding van de interne standaarden in de monsters Interne standaard 13C-PFBA 13C-PFPeA 13C-PFHxA 13C-PFOA 13C-PFNA 13C-PFDA 13C-PUdA 13C-PFDoA 13C-PFTeDA 13C-PFHxDA 13C-PFHxS 13C-PFOS 13C-6:2FTS 13C-FOSA 13C-MeFOSA 13C-MeFOSAA 13C-6:2 diPAP 13C-8:2 diPAP 13C-HFPO-DA

gemiddelde recovery van de 19 monsters 15% 31% 34% 46% 40% 13% 7% 8% 25% 28% 53% 67% 71% 31% 29% 22% 39% 23% 21%

Criteria >15% OK OK OK OK OK NOK NOK NOK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 9 blijkt dat de gemiddelde terugvinding voor 13C-PFDA, 13C-PFUdA en 13C-PFDoA lager zijn dan 15%. Van deze componenten is het gekend dat er minder betrouwbare resultaten worden bekomen als gevolg van onvoldoende terugvinding (verlies door adsorptie). Op het analyse-verslag werd een opmerking toegevoegd. Controlemonster Bij elke analysereeks wordt 1 controlemonster meegenomen. Als controlemonster werd gebruik gemaakt van een reeël stof monster. Dit reeële monster werd gedopeerd met de componenten die in de stalen gerapporteerd worden. De terugvindingen van de componenten dienen tussen de 70% en 130% te liggen. De resultaten worden weergegeven in Tabel 10.

Tabel 10: Terugvindingen van een gedopeerd stof monster Component PFBA PFPeA PFHxA PFHpA L-PFOA PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFTrDA PFTeDA PFHxDA PFODA PFBS PFPeS L-PFHxS PFHpS L-PFOS PFNS PFDS PFDoS 4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS 10:2 FTS L-FOSA L-MeFOSA L-EtFOSA L-MeFOSAA T-MeFOSAA T-EtFOSAA 6:2 diPAP 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP HFPO-DA ADONA PFECHS

recovery 105% 95% 111% 106% 94% 102% 113% 130% 130% 214% 96% 104% 111% 113% 114% 105% 123% 98% 96% 100% 77% 105% 119% 73% 66% 107% 135% 125% 103% 106% 118% 108% 95% 97% 111% 81% 129%

Criteria 70%-130% OK OK OK OK OK OK OK OK OK NOK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK NOK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 10 blijkt dat 2 componenten niet aan de vooropgestelde kwaliteitseisen voldoen. Voor de PFTrDA kan dit te wijten zijn aan adsorptieverliezen. Voor 10:2 FTS werd er geen corresponderende IS gebruikt en kan de recovery afwijkend zijn (afh. van de matrix). De resultaten werden aanvaard.

Onafhankelijke controlestandaard De juistheid van de kalibratieoplossing wordt bij elke analysereeks gecontroleerd. Hiervoor wordt na kalibratie een controlestandaard gemeten die onafhankelijk is van de kalibratieooplossing. De gemeten concentraties mogen niet meer dan 20% afwijken van de reële concentraties. Er werden geen afwijkingen vastgesteld en er werd aan de kwaliteitseisen voldaan. Criteria voor identificatie: retentietijd en ionenratio’s Voor een positieve identificatie van een onderzochte component in een monster, dient zijn retentietijd van het kwantificeringsion binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Voor een LC-meting bedraagt de afwijking van de relatieve retentietijd van een component in geval van isotoopdilutie (dus de isotoopgemerkte variant van de component wordt als interne standaard gebruikt) maximum 2.5% t.o.v. de retentietijd in de kalibratiestandaard. Als de interne standaard een andere isotoopgemerkte verbinding betreft dan de natieve component die gemeten dient te worden mag de afwijking van de relatieve retentietijd maximum 5% bedragen. Uit de resultaten blijkt dat al de retentietijden voldeden aan de opgelegde criteria. Voor een positieve identificatie dienen de ionenratio’s van een onderzochte component in een staal binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Uit de resultaten blijkt dat het merendeel van de stalen voldeden aan de opgelegde criteria, bij afwijking werd dit genoteerd op het analyseverslag. Controle meetbereik De resultaten van het monster dienen afgetoetst te worden aan het meetbereik dat werd vastgelegd tijdens de validatie. De monsters dienen in dit meetbereik te vallen anders dient een hermeting te gebeuren (verdunning). Uit de resultaten bleek dat er geen enkel monster buiten het meetbereik viel. Analyse in reeël monster in duplo (herhaalbaarheid) Elke analysereeks wordt een reeël monster in duplo opgewerkt en geanalyseerd. De variatiecoëfficiënt wordt bepaald op deze duplo meting. Idealiter ligt deze <10%. In Tabel 11 worden de resultaten weergegeven. Tabel 11: variecoëfficiënt bepaald op de duplo-analyse van een reeël monster component PFBA PFPeA PFHxA PFHpA L-PFOA T-PFOA PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFTrDA PFTeDA PFHxDA

CV 1% 9% 5% 6% 5% 5% 1% 1% 1% 3% 4% 4% 3%

Criteria <10% OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK 14

component PFODA PFBS L-PFHxS T-PFHxS PFHpS L-PFOS T-PFOS 6:2 FTS 8:2 FTS 10:2 FTS L-FOSA T-FOSA L-MeFOSAA T-MeFOSAA T-EtFOSAA 6:2 diPAP 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP

CV 12% 4% 0% 1% 0% 1% 3% 4% 1% 4% 3% 6% 0% 2% 0% 1% 5% 3%

Criteria <10% NOK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 11 blijkt dat alle componenten voldoen en een CV hebben die kleiner is dan 10%. Voor PFODA is de afwijking 12% maar nog steeds aanvaardbaar.

ANALYSES IN BLOED Methode De bepaling van PFAS in deze stalen werd uitgevoerd worden door VITO (GOAL), aan de hand van LC-MS-MS. Om perfluorverbindingen in serum te bepalen, werden de monsters rechtstreeks gemeten zonder een preconcentratie of opzuiveringstechniek toe te passen (dilute-and-shoot techniek). Dit betekent dat het serummonster eerst verdund werd met een gepast solvent waarna interne standaarden werden toegevoegd. Na neerslaan van de eiwitten werd de bovenstaande vloeistof getransfereerd naar een LC-vial en geanalyseerd met vloeistofchromatografie met een massaspectrometer als detector (LC-MS/MS). De methode is enkel van toepassing op humane serum-stalen en heeft volgend werkgebied: 0,15 – 30 μg/L PFC in serum. De LOQ is 0,2 µg/L. Om de vergelijkbaarheid van de resultaten doorheen verschillende campagnes te garanderen werden 2 biobankstalen (serumpool) hermeten.

Kwaliteitscontrole De metingen werden uitgevoerd onder ISO17025 accreditatie volgens procedure MIM-OR-024. De serummonsters werden in 1 batch geanalyseerd. Elke batch bevatte de nodige kwaliteitseisen volgens ISO17025. -

Controle meetbereik Duplo analyse van een reeël monster (herhaalbaarheid)

Controle lineariteit: De kalibratie gebeurt aan de hand van een kalibratierechte waarbij 8 kalibratieoplossingen werden geanalyseerd met concentraties groter dan nul en verspreid over het lineair gebied. De afwijking van elk punt (residuals) tot de rechte bedroeg voor 7 van de 8 punten minder dan 15% voor alle componenten. Echter voor 1 punt waren de residuals hoger dan 15% en er werd beslist om dit punt te excluden. Voor het laagste punt is een afwijking toegelaten van 25% en dit was ok voor alle componenten. Controle op gevoeligheid: De gevoeligheid van het toestel wordt bij elke meetreeks gecontroleerd. Deze dient voldoende laag te zijn om de rapporteergrens (LOQ) te behalen. Voor alle componenten ligt de rapporteergrens onder 0.1 µg/L serum. Deze gevoeligheid is voldoende voor de analyse van de monsters. Procedureblanco Bij elke meetreeks wordt er minimaal 1 procedure blanco meegenomen. De procedureblanco doorloopt de volledige staalopwerking. Het geregistreerde chromatogram dient vrij te zijn van interferenende pieken groter dan 10% van de pieken geregistreerd voor het monster met uitzondering van monsterwaarden kleiner dan 5 maal de gehanteerde rapporteergrens, waarvoor de interferende pieken niet groter mogen zijn dan de helft van de gehanteerde rapporteergrens. De procedureblanco voldoet aan de opgelegde kwaliteitseisen. Terugvinding van de interne standaarden De terugvidingseisen van de interne standaarden zijn afhankelijk van de parameter. Indien de terugvinding hoger is dan 30% (uitz. 13C-PFDoA) mogen de resultaten gerapporteerd worden. Bij lagere terugvindingen mogen de resultaten gerapporteerd worden mits een opmerking op het analyse-verslag (behalve als het resultaat kleiner is dan de rapportagegrens). De gemiddelde terugvinding van de interne standaarden wordt weergegeven in Tabel 12. Tabel 12: gemiddelde terugvinding van de interne standaarden in de monsters Interne standaard 13C-PFBA 13C-PFPeA 13C-PFHxA 13C-PFOA 13C-PFNA 13C-PFDA 13C-PUdA 13C-PFDoA 13C-PFHxS 13C-PFOS 13C-PFBA 13C-PFPeA 13C-PFHxA 13C-PFOA

gemiddelde recovery van de 19 monsters 77% 58% 78% 46% 84% 85% 83% 65% 91% 78% 77% 58% 78% 46%

Criteria >30% OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK 16

13C-PFNA 13C-PFDA 13C-PUdA 13C-PFDoA 13C-PFHxS

84% 85% 83% 65% 91%

OK OK OK OK OK

Uit Tabel 12 blijkt dat al de terugvindingen van de interne standaarden hoger zijn dan 30% en deze voldoen aan de opgelegde kwaliteitseisen. Controlemonster Bij elke analysereeks wordt 1 controlemonster meegenomen. Als controlemonster werd gebruik gemaakt van een reeël serum monster. Dit reeële monster werd gedopeerd met de componenten die in de stalen gerapporteerd worden. De terugvindingen van de componenten worden opgevolgd in controlekaarten (2s en 3s grenzen). De resultaten van deze analysereeks worden hieronder weergegeven in Tabel 13 en dienen tussen de 2s en 3s grenzen te liggen. Tabel 13: Terugvindingen van een gedopeerd stof monster component PFBA PFPeA PFHxA PFHpA L-PFOA T-PFOA PFNA PFDA PFUdA PFDoA PFBS L-PFHxS T-PFHxS PFHpS L-PFOS T-PFOS

recovery 87% 117% 118% 181% 119% 116% 116% 110% 97% 112% 107% 117% 114% 75% 113% 111%

Criteria 2s-3s OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 13 blijkt dat alle terugvindingen ok zijn, echter voor PFHpA is de afwijking groot nl. 181%. Deze afwijking is te wijten aan de interne standaard correctie. Deze component heeft geen corresponderende interne standaard. Vermits deze component niet voorkomt in de monsters (zou een overschatting zijn) geeft dit voor de analyseresultaten (rapportage) geen problemen en zijn we zeker dat al de resultaten onder de rapporteergrens van 0.1 µg/L serum liggen. (Ondertussen is de corresponderende IS aangekocht en zijn de terugvindingen van de dopering ok.) Onafhankelijke controlestandaard De juistheid van de kalibratieoplossing wordt bij elke analysereeks gecontroleerd. Hiervoor wordt na kalibratie een controlestandaard gemeten die onafhankelijk is van de kalibratieooplossing. De gemeten concentraties mogen niet meer dan 20% afwijken van de reële concentraties. Uit de 17

resultaten blijkt dat dit voor alle componenten in orde is met uitzondering van PFUdA nl. 34%. Deze werd echter nog aanvaard. Criteria voor identificatie: retentietijd en ionenratio’s Voor een positieve identificatie van een onderzochte component in een monster, dient zijn retentietijd van het kwantificeringsion binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Voor een LC-meting bedraagt de afwijking van de relatieve retentietijd van een component in geval van isotoopdilutie (dus de isotoopgemerkte variant van de component wordt als interne standaard gebruikt) maximum 2.5% t.o.v. de retentietijd in de kalibratiestandaard. Als de interne standaard een andere isotoopgemerkte verbinding betreft dan de natieve component die gemeten dient te worden mag de afwijking van de relatieve retentietijd maximum 5% bedragen. Uit de resultaten blijkt dat al de retentietijden voldeden aan de opgelegde criteria. Voor een positieve identificatie dienen de ionenratio’s van een onderzochte component in een staal binnen bepaalde grenzen overeen te komen met deze in de kalibratiestandaard. Uit de resultaten blijkt dat de ionenratio’s voldoen aan de opgelegde criteria, er werden geen opmerkingen op het analyse-verslag genoteerd. Controle meetbereik De resultaten van het monster dienen afgetoetst te worden aan het meetbereik dat werd vastgelegd tijdens de validatie. De monsters dienen in dit meetbereik te vallen anders dient een hermeting te gebeuren (verdunning). Er werd aan de kwaliteitseisen voldaan, er viel geen enkel monster buiten het meetbereik. Analyse in reeël monster in duplo (herhaalbaarheid) Elke analysereeks wordt een reeël monster in duplo opgewerkt en geanalyseerd. De variatiecoëfficiënt wordt bepaald op deze duplo meting. Idealiter ligt deze <10%. In Tabel 14 worden de resultaten weergegeven (enkel de resultaten worden weergeven van de componenten die effectief in het monster zitten). Tabel 14: variecoëfficiënt bepaald op de duplo-analyse van een reeël monster component L-PFOA T-PFOA PFNA PFDA PFUdA L-PFHxS T-PFHxS L-PFOS

CV 2% 4% 5% 9% 5% 0% 5% 2%

Criteria <10% OK OK OK OK OK OK OK OK

Uit Tabel 14 blijkt dat alle componenten voldoen en een CV hebben die kleiner is dan 10%.

BIJLAGE 5: VOLLEDIGE BESCHRIJVING STUDIEPOPULATIE Tabel 1: volledige beschrijving studiepopulatie. Kenmerken van de studiepopulatie Persoonskenmerken Geslacht jongere (n (%))

Beschrijvende statistiek

Meisje Jongen

6 (31,6 %) 13 (68,4 %)

17 jaar 18-19 jaar

7 (36,8 %) 12 (63,2 %)

geen van beiden moestuin en kippen enkel kippen

0 (0 %) 15 (78,9 %) 4 (21,1 %)

Leeftijd deelnemer opgedeeld in klassen (n (%))

Kenmerken moestuin Moestuin en kippen of enkel kippen (n (%))

Grootte van de moestuin (n (%)) 150 (24,2;899,1) Composthoop aanwezig in de tuin (n (%)) nee ja NA’S

3 (15,8 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %)

nee, nooit soms ja, altijd NA’S

4 (21,1 %) 7 (36,8 %) 5 (26,3 %) 3 (15,8 %)

nee ja NA’S

11 (57,9 %) 6 (31,6 %) 2 (10,5 %)

minder dan 10m diep 10-30m diep 31-100m diep meer dan 100m diep NA’S

2 (10,5 %) 2 (10,5 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 15 (78,9 %)

water uit de regenton of regenput water uit grondwaterput leidingwater (stadswater) andere NA’S

13 (68,4 %) 0 (0 %) 2 (10,5 %) 0 (0 %) 4 (21,1 %)

tuinslang gieter in kunststof beide NA’S

5 (26,3 %) 4 (21,1 %) 6 (31,6 %) 4 (21,1 %)

nee ja NA’S

9 (47,4 %) 7 (36,8 %) 3 (15,8 %)

nee ja

0 (0 %) 19 (100 %)

zelf gekweekt gekocht bij een kweker oude batterijkippen andere

3 (15,8 %) 12 (63,2 %) 1 (5,3 %) 3 (15,8 %)

nee

14 (73,7 %)

Gebruik van compost in moestuin (n (%))

Grondwaterput aanwezig in de tuin (n (%))

Diepte grondwaterput (n (%))

Gebruik type water om moestuin te begieten (n (%))

Materiaal om moestuin te begieten (n (%))

Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin (n (%))

Kenmerken kippen Aanwezigheid van kippen (n (%))

Afkomst kippen (n (%))

Kippen toegang tot composthoop (n (%))

5 (26,3 %)

19 (100 %) 11 (57,9 %) 8 (42,1 %) 14 (73,7 %) 3 (15,8 %) 17 (89,5 %) 14 (73,7 %) 12 (63,2 %) 7 (36,8 %)

binnen buiten op een verharding (bv beton) buiten op de bodem

5 (26,3 %) 4 (21,1 %) 10 (52,6 %)

water uit de regenton of regenput water uit grondwaterput leidingwater (stadswater) andere Oppervlak van de scharrelruimte (buitenruimte, m²) in categorieën (n (%)) scharrelruimte 20 m² of minder scharrelruimte tussen 20 en 80 m² scharrelruimte groter dan 80 m² Begroeiing oppervlakte van deze scharrelruimte (n (%)) minder dan een vierde tussen een vierde en de helft tussen de helft en drie vierde meer dan drie vierde Ouderdom kippenhok (n (%)) minder dan 5 jaar tussen 5-10 jaar Tussen 10-20 jaar ouder dan 20 jaar Gebruik van insectenverdelgers voor het behandelen van de kippen of het kippenhok (n (%)) nee ja Kenmerken consumptie Consumptie aantal eieren van eigen kippen per week (ook in cake, mayonaise, etc.) (n (%))

13 (68,4 %) 4 (21.1 %) 2 (10,5 %) 0 (0 %)

Voeding voor de kippen (n (%))

17 (89,5 %) 8 (42,1 %) 0 (0 %) 2 (10,5 %) 6 (31,6 %) 5 (26,3 %) 8 (42,1 %)

Plek van voederen van de kippen (n (%))

Drinkwater voor de kippen (n (%))

7 (36,8 %) 8 (42,1 %) 4 (21,1 %) 14 (73,7 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 5 (26,3 %) 6 (31,6 %) 4 (21,1 %) 7 (36,8 %) 2 (10,5 %) 11 (57,9 %) 8 (42,1 %)

2 (1;8,2) Consumptie van eieren van eigen kippen voorbije 3 maanden (n (%)) geen de helft of minder meer dan de helft enkel eieren van eigen kippen Consumptie van eieren van eigen kippen per week in categorieën (n (%)) geen 1 tot 3 eieren 4 of meer eieren Frequentie van consumptie van groenten uit eigen tuin: wekelijks, dagelijks of meer (n (%)) (Totaal) groenten Aardappelen Sla Spinazie Bloemkool Rode kool

0 (0 %) 0 (0 %) 5 (26,3 %) 14 (73,7 %) 0 (0 %) 14 (73,7 %) 5 (26,3 %) 6 (31,6 %) 2 (10,5 %) 2 (10,5%) 0 (0 %) 0 (05 %) 0 (0 %)

witte kool Spruitjes Tomaten Courgetten Komkomeer Prei Selder Uien Peterselie Prinsessenbonen Wortelen Andijvie

0 (0 %) 0 (0%) 3 (15,8 %) 0 (06 %) 1 (5,3 %) 0 (06 %) 0 (06 %) 1 (5,3 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %)

voor 1960 1960-1980 1981-2000 2001 en later NA’S

6 (31,6 %) 3 (15,8 %) 6 (31,6 %) 3 (15,8 %) 1 (5,3 %)

Kenmerken van de woning Bouwjaar (n (%))

Binnenshuis roken (n (%)) nee, nooit 19 (100 %) vroeger wel maar nu niet meer 0 (0 %) ja, af en toe (minder dan wekelijks) 0 (0 %) ja, 1x/week 0 (0 %) ja, meerdere x/week 0 (0 %) ja, dagelijks 0 (0 %) Werden er de voorbije 12 maanden verbouwings- of verfraaiingswerken uitgevoerd in de woning? (n (%)) ja 8 (42,1 %) nee 11 (57,9 %) ik weet het niet 0 (0 %) Werden er de voorbije 12 maanden nieuwe gordijnen, tapijten, meubels met textiel, matrassen of behangpapier aangebracht? (n (%)) ja 6 (31,6 %) nee 13 (68,4 %) ik weet het niet 0 (0 %) Materiaal van de waterleiding (n (%)) metaal 5 (26,3 %) kunststof 10 (52,6 %) NA’S 4 (21,1 %) Ventilatieroosters in de muren, ramen en/of deuren (n (%)) nee 15 (78,9 %) ja, maar deze worden soms 4 (21,1 %) dichtgezet/afgeplakt ja, deze staan altijd open 0 (0 %) ik weet het niet 0 (0 %) Mechanisch ventilatiesysteem (Type B, C of D) (n (%)) nee 18 (94,7 %) ja, maar dit wordt soms uitgezet 0 (0 %) ja, dit staat altijd aan 1 (5,3 %) ik weet het niet 0 (0 %) Verluchting van de woning door openen van ramen en/of buitendeuren (n (%)) neen (nooit of minder dan dagelijks) 1 (5,3 %) ja dagelijks kortstondig 4 (21,1 %) ja dagelijks langdurig 14 (73,7 %) Som aantal buitenmuren in keuken, woonkamer en slaapkamer 5 (3;8) Som aantal ramen in keuken, woonkamer en slaapkamer 6 (3,85;10,5) Welk materiaal hebben de ramen? Woonkamer, keuken, slaapkamer (n (%)) hout 7 (36,8 %) kunststof 5 (26,3 %) aluminium 6 (31,6 %) mix 0 (0 %) NA’S 1 (5,3 %)

Ventilatie manueel (natuurlijk) in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens gedeeltelijk overal

0 (0 %) 3 (15,8 %) 16 (84,2 %)

nergens gedeeltelijk overal

14 (73,7 %) 4 (21,1 %) 1 (5,3 %)

nergens behang ergens behang, niet afwasbaar ergens behang, afwasbaar overal behang, afwasbaar

11 (57,9 %) 0 (0 %) 5 (26,3 %) 3 (15,8 %)

nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar NA’S

2 (10,5 %) 3 (15,8 %) 5 (26,3 %) 8 (42,1 %) 1 (5,3 %)

nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar NA’S

6 (31,6 %) 3 (15,8 %) 5 (26,3 %) 4 (21,1 %) 1 (5,3 %)

nergens ergens overal NA’S

14 (73,7 %) 3 (15,8 %) 0 (0 %) 2 (10,5 %)

nergens ergens tegels overal tegels

1 (5,3 %) 14 (73,7 %) 4 (21,1 %)

nergens ergens tapijt overal tapijt

12 (63,2 %) 7 (36,8 %) 0 (0 %)

nergens ergens vinyl overal vinyl

17 (89,5 %) 2 (10,5 %) 0 (0 %)

nergens ergens parket overal parket NA’S

12 (63,2 %) 6 (31,6 %) 0 (0 %) 1 (5,3 %)

nergens ergens laminaat overal laminaat

11 (57,9 %) 8 (42,1 %) 0 (0 %)

nergens ergens overal NA’S

11 (57,9 %) 5 (26,3 %) 2 (10,5 %) 1 (5,3 %)

nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar NA’S Plafond bezet met gipsplaten in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens

9 (47,4 %) 2 (10,5 %) 4 (21,1 %) 2 (10,5 %) 2 (10,5 %)

Ventilatie met roosters in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Behangen muren in woonkamer, keuken of slaapkamer(n (%))

Geverfde muren in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Geverfde plaaster in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Muren met vezelpanelen in woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Tegels in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Tapijten in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Vinyl in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Laminaat in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Welfsels bezet in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

Welfsels geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%))

10 (52,6 %)

ergens overal NA’S

6 (31,6 %) 2 (10,5 %) 1 (5,3 %)

Gipsplaten geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 10 (52,6 %) ergens geverfd, niet afwasbaar 2 (10,5 %) ergens geverfd, afwasbaar 6 (31,6 %) overal geverfd, afwasbaar 1 (5,3 %) Plafond bezet met hout in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 12 (63,2 %) ergens 6 (31,6 %) overal 1 (5,3 %) Gordijnen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 4 (21,1 %) ergens 10 (52,6 %) overal 5 (26,3 %) Zetels in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 10 (52,6 %) ergens 9 (47,4 %) overal 0 (0 %) Zetels in leder in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 7 (36,8 %) ergens 12 (63,2 %) overal 0 (0 %) Stoelen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 8 (42,1 %) ergens 10 (52,6 %) overal 0 (0 %) NA’S 1 (5,3 %) Stoelen in leder in de woonkamer, keuken of slaapkamer (n (%)) nergens 9 (47,4 %) ergens 8 (42,1 %) overal 0 (0 %) NA’S 2 (10,5 %) Productengebruik binnenshuis Frequentie van gebruik: geurverspreiders (luchtverfrissers, spuitbussen, geurkaarsen, wierrookstokjes, elektronische sigaret) (n (%)) nooit 3 (15,8 %) af en toe 8 (42,1 %) wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse 8 (42,1 %) hele jaar door Frequentie van gebruik: insectenverdelgers (tegen vliegende en kruipende insecten: spray, strips, blokjes, korrels, elektrische toestellen met vulling) (n (%)) nooit 3 (15,8 %) af en toe 8 (42,1 %) wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse 8 (42,1 %) hele jaar door Frequentie van gebruik: antivlooimiddelen voor huisdieren (n (%)) nooit 15 (78,9 %) af en toe 4 (21,1 %) (bijna) wekelijks in bepaalde seizoenen 0 (0 %) (bijna) dagelijks in bepaalde seizoenen 0 (0 %) (bijna) wekelijks het hele jaar door 0 (0 %) (bijna) dagelijks het hele jaar door 0 (0 %) Frequentie van gebruik: schimmelwerende producten (n (%)) nooit 3 (15,8 %) ooit 16 (84,2 %) Frequentie van gebruik: bleekmiddelen of ammoniak (n (%)) nooit 3 (15,8 %) ooit 16 (84,2 %) Frequentie van gebruik: spuitbussen of sprays voor behandeling van tapijten, kleding, schoenen (n (%)) nooit 8 (42,1 %) af en toe 11 (57,9 %) (bijna) wekelijks in bepaalde seizoenen 0 (0 %) (bijna) dagelijks in bepaalde seizoenen 0 (0 %) (bijna) wekelijks het hele jaar door 0 (0 %)

(bijna) dagelijks het hele jaar door

0 (0 %)

nooit af en toe (bijna) wekelijks in bepaalde seizoenen (bijna) dagelijks in bepaalde seizoenen (bijna) wekelijks het hele jaar door (bijna) dagelijks het hele jaar door NA’S

5 (26,3 %) 13 (68,4 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 1 (5,3 %)

nooit af en toe (bijna) wekelijks in bepaalde seizoenen (bijna) dagelijks in bepaalde seizoenen (bijna) wekelijks het hele jaar door (bijna) dagelijks het hele jaar door NA’S

11 (57,9 %) 7 (36,8 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 1 (5,3 %)

nooit ooit

3 (15,8 %) 16 (84,2 %)

nooit af en toe (bijna) wekelijks in bepaalde seizoenen (bijna) dagelijks in bepaalde seizoenen (bijna) wekelijks het hele jaar door (bijna) dagelijks het hele jaar door NA’S

9 (47,4 %) 9 (47,4 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 1 (5,3 %)

nooit af en toe of maandelijks wekelijks of dagelijks

3 (15,8 %) 15 (78,9 %) 1 (5,3 %)

nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting

0 (0 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %) 3 (15,8 %)

niets spray crème of schuim

3 (15,8 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %)

nooit af en toe maandelijks wekelijks dagelijks

13 (68,4 %) 6 (31,6 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %)

niets spray crème of schuim

3 (15,8 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %)

nooit af en toe maandelijks wekelijks dagelijks

10 (52,6 %) 9 (47,4 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %)

nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting

0 (0 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %) 3 (15,8 %)

niets

3 (15,8 %)

Frequentie van gebruik: verf (n (%))

Frequentie van gebruik: vernis of lak (n (%))

Frequentie van gebruik: boenmiddel (n (%))

Dichtingsproducten (voegkitten zoals mastiek) (n (%))

Frequentie van behandelen van schoenen (n (%))

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling schoenen) (n (%))

Type product: behandeling schoenen (n (%))

Frequentie van behandelen van textiel (n (%))

Type product: behandeling textiel (n (%))

Frequentie van behandelen van lederwaren (n (%))

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling lederwaren) (n (%))

Type product: behandeling leder (n (%))

spray crème of schuim

14 (73,7 %) 2 (10,5 %)

nooit af en toe maandelijks wekelijks dagelijks

10 (52,6 %) 9 (47,4 %) 0 (0 %) 0 (0 %) 0 (0 %)

nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting

0 (0 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %) 3 (15,8 %)

niets spray crème of schuim

3 (15,8 %) 14 (73,7 %) 2 (10,5 %)

Keuken Woonkamer Slaapkamer Woonkamer, keuken en slaapkamer Frequentie van nat poetsen: meerdere keren per week of dagelijks (n (%)) Keuken Woonkamer Slaapkamer Woonkamer, keuken en slaapkamer

13 (68,4 %) 11 (57,9 %) 2 (10,5 %) 11 (57,9 %)

Frequentie van behandelen van zetels (n (%))

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling zetels) (n (%))

Type product: behandeling zetel (n (%))

Poetsgedrag Frequentie van stofzuigen: meerdere keren per week of dagelijks (n (%))

6 (31,6 %) 4 (21,1 %) 0 (0 %) 4 (21,1 %)

Bijlage 4: Beschrijvende statistiek PFAS-gehalten Tabel 1: PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin. N = aantal deelnemers, LOQ= kwantificatielimiet, GM= geometrisch gemiddelde, P= percentielen, 95%CI= 95% confidentie-interval. PFAS in de bodem van de moestuin (µg/kg droog gewicht)

% < LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

40 %

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

86,7 %

Perfluorhexaanzuur (PFHxA)

Perfluorheptaanzuur (PFHpA)

LOQ

P25 (95%CI) <maxLOQ

P50 (95%CI) <maxLOQ

P75 (95%CI) <maxLOQ

LOQ=0,1

GM (95%CI) 0,16 (0,12-0,23) -

<LOQ

86,7 %

LOQ=0,1

<LOQ

86,7 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

6,7 %

LOQ=0,1

0,25 (0,18-0,36)

0,18 (<LOQ-0,25)

0,26 (0,18-0,43)

<LOQ (<LOQ-0,19) <LOQ (<LOQ-0,33) <maxLOQ (<maxLOQ-0,16) 0,42 (0,28-0,63)

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA)

73,3 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Perfluordecaanzuur (PFDA)

73,3 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

86,7 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

15 15

93,3 % 93,3 %

LOQ=[0,1,0,15] LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ <maxLOQ

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS)

100 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

<maxLOQ (<maxLOQ-0,28) <maxLOQ (<maxLOQ-0,36) <maxLOQ (<maxLOQ-0,34) <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ-0,26) <maxLOQ

15 15 15

100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,1,0,15] LOQ=[0,1,0,15] LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

100 %

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

LOQ=[0,15,1]

Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) 8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 PAP 8:2 PAP 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

100 %

15 15 15

15 15

LOQ=NA

0,53 (0,35-0,81)

0,3 (0,15-0,54)

0,55 (0,3-0,74)

0,74 (0,58-3,4)

LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ

100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,1,0,15] LOQ=[0,1,0,5] LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

100 % 100 %

LOQ=[0,15,1] LOQ=[0,1,0,15]

<maxLOQ <maxLOQ

Tabel 2: PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in de bodem van de kippenren (µg/kg droog gewicht)

% < LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

63,2 %

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

Perfluorhexaanzuur (PFHxA)

LOQ=0,15

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

P50 (95%CI) <LOQ (<LOQ-0,18) <LOQ

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

Perfluorheptaanzuur (PFHpA)

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

15,8 %

LOQ=0,1

0,2 (0,14-0,29)

0,12 (<LOQ-0,2)

0,22 (0,12-0,34)

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA)

73,7 %

LOQ=0,1

<LOQ

Perfluordecaanzuur (PFDA)

63,2 %

LOQ=0,1

<LOQ

Perfluorundecaanzuur (PFUnA) Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA) Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

19 19 19 19

94,7 % 94,7 % 100 % 100 %

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ (<LOQ-0,1) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ (<LOQ-0,15) 0,11 (<LOQ-0,24) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

19 19 19

100 % 100 % 100 %

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ <LOQ

19 19

100 % 0%

LOQ=0,1 LOQ=NA

0,42 (0,33-0,53)

<LOQ 0,27 (0,18-0,44)

<LOQ 0,48 (0,27-0,54)

<LOQ 0,54 (0,5-0,94)

100 %

LOQ=0,1

<LOQ

Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS)

LOQ

P75 (95%CI) 0,2 (<LOQ-0,42) <LOQ (<LOQ-0,19) <LOQ (<LOQ-0,14) <LOQ (<LOQ-0,17) 0,35 (0,25-0,61)

4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) 8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 PAP 8:2 PAP 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

19 19 19

100 % 100 % 100 %

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ <LOQ

19 19

100 % 100 %

LOQ=0,15 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ

Tabel 3: overzicht van de PFAS-gehaltes in compost. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in compost (µg/kg)

% < LOQ

LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA) Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

6 6 6 6 6

100 % 100 % 100 % 100 % 16,7 %

LOQ=1 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA)

16,7 %

LOQ=0,15

Perfluornonaanzuur (PFNA)

66,7 %

LOQ=0,15

GM (95%CI) 0,21 (0,12-0,35) 0,21 (0,13-0,37) -

Perfluordecaanzuur (PFDA)

50 %

LOQ=0,15

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

66,7 %

LOQ=0,15

Perfluordodecaanzuur (PFDoA)

83,3 %

LOQ=0,15

Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

83,3 %

LOQ=0,15

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS)

6 6 6 6

83,3 % 100 % 100 % 83,3 %

LOQ=0,15 LOQ=2 LOQ=2 LOQ=0,15

Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

6 6 6 6 6

100 % 100 % 100 % 100 % 0%

LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=NA

Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

LOQ=NA

0,49 (0,34-0,7) 0,68 (0,48-0,97)

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,22 (<LOQ-0,5) 0,22 (<LOQ-0,51) <LOQ (<LOQ-0,62) <LOQ (<LOQ-1,01) <LOQ (<LOQ-1,24) <LOQ (<LOQ-0,79) <LOQ (<LOQ-0,51) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ (<LOQ-0,3) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,46 (0,31-0,91) 0,64 (0,42-1,24)

Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) 8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP)

6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,5 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

6 6 6 6

100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

66,7 %

LOQ=5

6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA)

6 6 6 6 6 6 6

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=0,15 LOQ=5 LOQ=1 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15 LOQ=0,15

<LOQ (<LOQ-5,74) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

Tabel 4: PFAS in water waarmee moestuin begoten wordt. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in water moestuin (ng/l)

% < LOQ

LOQ=20

Perfluorbutaanzuur (PFBA) Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 93,3 % 93,3 %

15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA) Perfluordecaanzuur (PFDA) Perfluorundecaanzuur (PFUnA) Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA) Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) 8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA)

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

P75 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ (<LOQ-24)

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

15 15

100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ

15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 13,3 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

15 15 15

100 % 100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

41 (28-60) -

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 28 (<LOQ-43) <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 44 (27-72) <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 72 (47-113) <LOQ <LOQ <LOQ

N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

15 15

100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

15 15 15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

Tabel 5: PFAS-gehaltes in het drinkwater van de kippen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in drinkwater van de kippenren (ng/l)

%< LOQ

LOQ LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

P75 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

19 19

100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ

19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 26,3 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

19 19 19

100 % 100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

32 (22-49) -

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ (<LOQ-28) <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 28 (<LOQ-61) <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 64 (31-124) <LOQ <LOQ <LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

19 19

100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

19 19 19 19 19 19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20 LOQ=20

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

Tabel 6: PFAS-gehaltes in drinkwater. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in drinkwater voor humane consumptie (ng/l)

% < LOQ

LOQ=20 LOQ=20

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ

P75 (95%CI) <LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

100 %

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluornonaanzuur (PFNA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluordecaanzuur (PFDA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluordodecaanzuur (PFDoA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluoroctadecaanzuur (PFODA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluornonaansulfonzuur (PFNS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluordecaansulfonzuur (PFDS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS)

15,8 %

LOQ=20

53 (34-82)

30 (<LOQ-52)

55 (31-112)

115 (64-161)

8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

100 %

LOQ=20

<LOQ

6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP)

100 %

LOQ=20

<LOQ

8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP)

100 %

LOQ=20

<LOQ

6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP)

100 %

LOQ=20

<LOQ

6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP)

100 %

LOQ=20

<LOQ

8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP)

100 %

LOQ=20

<LOQ

2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA)

100 %

LOQ=20

<LOQ

perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS)

100 %

LOQ=20

<LOQ

Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA)

Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

Tabel 7: overzicht van de PFAS-gehaltes in huisstof. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in huisstof (ng/filter)

LOQ

19 19 19

%< LOQ 100 % 100 % 63,2 %

Perfluorbutaanzuur (PFBA) mogelijk overschatting Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA)

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ

Perfluorheptaanzuur (PFHpA) indicatief (meetfout >50%) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

19 19

100 % 5,3 %

LOQ=0,7 LOQ=0,5

1,24 (0,781,97) 1,37 (0,862,18) 0,69 (0,461,02) 1,15 (0,662,03) -

<LOQ 0,69 (<LOQ0,98) 0,76 (0,58-0,98)

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA)

5,3 %

LOQ=0,5

Perfluornonaanzuur (PFNA)

15,8 %

LOQ=0,4

Perfluordecaanzuur (PFDA) mogelijk overschatting

15,8 %

LOQ=0,4

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

78,9 %

LOQ=0,3

Perfluordodecaanzuur (PFDoA) indicatief (meetfout >50%)

36,8 %

LOQ=0,5

LOQ=0,3

0,61 (0,420,87) -

<LOQ (<LOQ0,57) <LOQ

0,62 (<LOQ0,98) <LOQ

Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

84,2 %

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) mogelijk overschatting

68,4 %

LOQ=0,2

<LOQ

89,5 %

LOQ=0,2

<LOQ

<LOQ (<LOQ0,26) <LOQ

Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA)

LOQ=0,6 LOQ=0,4 LOQ=0,6

0,48 (<LOQ0,65) 0,72 (<LOQ1,18) <LOQ

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ (<LOQ1,19) <LOQ 1,07 (0,69-1,45)

P75 (95%CI) <LOQ <LOQ 1,41 (<LOQ7,47) <LOQ 1,5 (1,07-7,83)

1,05 (0,78-1,93)

1,98 (1,26-8,44)

0,69 (0,5-0,84)

0,88 (0,7-2,85)

1,19 (0,72-1,35)

1,35 (1,2-12,18)

<LOQ

<LOQ (<LOQ1,65) 1,01 (0,66-2,02) <LOQ (<LOQ1,13) 0,27 (<LOQ-0,7) <LOQ (<LOQ0,25)

Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS)

19 19

100 % 47,4 %

LOQ=0,4 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ

Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS)

19 19

100 % 89,5 %

LOQ=0,1 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ

<LOQ 0,21 (<LOQ0,66) <LOQ <LOQ

<LOQ 0,68 (0,3-2,32)

Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS)

89,5 %

LOQ=0,1

<LOQ

Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

19 19

100 % 0%

LOQ=0,1 LOQ=NA

<LOQ 0,71 (0,48-0,8)

<LOQ 0,82 (0,72-1,02)

Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

LOQ=NA

1,32 (0,76-1,61)

1,8 (1,35-1,93)

1,95 (1,83-9,89)

Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) indicatief (meetfout >50%) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) indicatief (meetfout >50%)

19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 0%

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=NA

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,17 (0,1-0,24)

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,28 (0,19-0,43)

8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) indicatief (meetfout >50%)

68,4 %

LOQ=0,1

0,93 (0,71,23) 1,93 (1,282,92) 0,43 (0,210,88) -

<LOQ <LOQ (<LOQ0,12) <LOQ (<LOQ0,14) <LOQ 1,04 (0,85-2,58)

<LOQ

10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) indicatief (meetfout >50%)

73,7 %

LOQ=0,1

<LOQ

<LOQ (<LOQ0,13) <LOQ

19 19 19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,2

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,45 (0,2916,08) 0,16 (<LOQ2,73) <LOQ (<LOQ1,46) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) mogelijk overschatting Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) mogelijk overschatting N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) mogelijk overschatting Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) mogelijk overschatting 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP)

19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

LOQ=NA

1,69 (0,97-3,14)

3,34 (1,74-8,7)

6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) indicatief (meetfout >50%)

LOQ=NA

0,44 (0,16-0,62)

0,64 (0,46-1,64)

8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) mogelijk overschatting

52,6 %

LOQ=0,1

4,9 (2,549,46) 0,94 (0,471,87) -

<LOQ

2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) mogelijk overschatting Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=5 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

<LOQ (<LOQ0,32) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

8,94 (3,8258,67) 2,16 (0,7419,04) 0,34 (0,13-7,9) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

Tabel 8: PFAS-gehaltes in bladgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in bladgewassen (µg/kg vers gewicht)

% < LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

66,7 %

Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA) Perfluordecaanzuur (PFDA) Perfluorundecaanzuur (PFUnA) Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA) Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) indicatief (meetfout >50%)

15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15

8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS)

15 15

LOQ LOQ=[0,077,0,099]

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <maxLOQ

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 86,7 %

LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

P50 (95%CI) <maxLOQ (<maxLOQ0,099) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

100 % 100 %

LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ

P75 (95%CI) 0,099 (<maxLOQ0,168) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ3,362) <maxLOQ <maxLOQ

Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,77,0,99] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099] LOQ=[0,077,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

Tabel 9: PFAS-gehaltes in peulgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in peulgewassen (µg/kg vers gewicht)

%< LOQ

LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

33,3 %

LOQ=[0,095,0,099]

Perfluorpentaanzuur (PFPeA)

93,3 %

LOQ=[0,082,0,099]

Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA) Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA) Perfluordecaanzuur (PFDA) Perfluorundecaanzuur (PFUnA) Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA) Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) indicatief (meetfout >50%)

15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 93,3 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 93,3 %

LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099]

GM (95%CI) 0,112 (0,077-0,161) -

P25 (95%CI) <maxLOQ (<maxLOQ0,117) <maxLOQ

P50 (95%CI) 0,12 (<maxLOQ0,147) <maxLOQ

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

P75 (95%CI) 0,145 (0,1230,401) <maxLOQ (<maxLOQ0,107) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ0,178)

6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) indicatief (meetfout >50%)

40 %

LOQ=[0,093,0,099]

0,31 (0,1-0,958) -

<maxLOQ (<maxLOQ0,127) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

0,13 (<maxLOQ2,43) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

1,835 (0,13324,949) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099]

15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,82,0,99] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099] LOQ=[0,082,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

Tabel 10: PFAS-gehaltes in wortelgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in wortelgewassen (µg/kg vers gewicht)

%< LOQ

LOQ LOQ=[0,085,0,099]

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <maxLOQ

P50 (95%CI) <maxLOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

92,9 %

14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14 14

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 92,9 %

LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

14 14 14 14 14

100 % 100 % 100 % 100 % 92,9 %

LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,086,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA)

14 14 14

100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

P75 (95%CI) <maxLOQ (<maxLOQ-0,143) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ-0,177) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ-2,207) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

14 14 14 14 14

100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

14 14 14 14

100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

14 14 14 14 14 14 14 14

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,85,0,99] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099] LOQ=[0,085,0,099]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

Tabel 11: PFAS-gehaltes in knolgewassen. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in knolgewassen (µg/kg vers gewicht)

%< LOQ

15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 80 %

15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1]

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

P50 (95%CI) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

P75 (95%CI) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ (<maxLOQ-0,18) <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

15 15 15

100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

15 15 15 15 15 15 15 15

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,88,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1] LOQ=[0,088,0,1]

<maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ <maxLOQ

Tabel 12: overzicht van de PFAS-gehaltes in eieren. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in eieren (ng/g nat gewicht)

% < LOQ

GM (95%CI) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,36 (0,207-0,428)

P50 (95%CI) <LOQ (<LOQ-0,169) <LOQ <LOQ <LOQ 0,432 (0,37-0,517)

P75 (95%CI) 0,173 (<LOQ-0,206) <LOQ <LOQ <LOQ 0,522 (0,45-0,866)

Perfluorbutaanzuur (PFBA)

68,4 %

LOQ=0,158

Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 5,3 %

LOQ=0,376 LOQ=0,186 LOQ=0,782 LOQ=0,193

0,416 (0,331-0,524)

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA) Perfluornonaanzuur (PFNA)

73,7 %

LOQ=0,191

<LOQ

LOQ=0,274

<LOQ

84,2 %

LOQ=0,231

<LOQ

0,293 (<LOQ-0,399) <LOQ

5,3 %

LOQ=0,524

Perfluortridecaanzuur (PFTrA)

15,8 %

LOQ=0,515

Perfluortetradecaanzuur (PFTeA)

15,8 %

LOQ=0,61

1,902 (1,392-2,598) 1,039 (0,725-1,489) 1,949 (1,218-3,118)

1,33 (0,979-1,855) 0,711 (<LOQ-1,137) 1,008 (<LOQ-2,136)

1,96 (1,403-2,624) 1,25 (0,74-1,797) 2,45 (1,015-3,513)

<LOQ (<LOQ-0,239) 0,405 (0,323-0,815) <LOQ (<LOQ-0,324) 2,655 (2,213-5,1) 1,805 (1,294-3,703) 3,53 (3,122-9,331)

Perfluordecaanzuur (PFDA)

47,4 %

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

Perfluordodecaanzuur (PFDoA)

19 19 19

100 % 100 % 100 %

LOQ=1,98 LOQ=0,276 LOQ=3,39

<LOQ <LOQ <LOQ

19 19

100 % 5,3 %

LOQ=1,94 LOQ=0,2

1,073 (0,66-1,743)

<LOQ 0,532 (0,228-1,293)

<LOQ 1,31 (0,559-2,028)

<LOQ 2,18 (1,563-4,652)

100 %

LOQ=1,11

<LOQ

Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Perfluorpentaansulfonzuur (PFPeS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS) Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS) Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS) Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS) Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS) Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS)

LOQ

Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS) 4:2 fluortelomeersulfonzuur (4:2 FTS) 6:2 fluortelomeersulfonzuur (6:2 FTS) 8:2 fluortelomeersulfonzuur (8:2 FTS) 10:2 fluortelomeersulfonzuur (10:2 FTS) Perfluoroctaansulfonamide (PFOSA) Lineair + branched perfluoroctaansulfonamide (L+B PFOSA) N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (MePFOSA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B MePFOSA) N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (EtPFOSA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaan-1-sulfonamide (L+B EtPFOSA) Perfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (PFOSAA) N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (MePFOSAA) Lineair + branched N-methylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B MePFOSAA) N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (EtPFOSAA) Lineair + branched N-ethylperfluoroctaansulfonamidoazijnzuur (L+B EtPFOSAA) 6:2 fluortelomeerfosfaat monoester (6:2 monoPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat monoester (8:2 monoPAP) 6:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2 diPAP) 6:2/8:2 fluortelomeerfosfaat diester (6:2/8:2 diPAP) 8:2 fluortelomeerfosfaat diester (8:2 diPAP) 2,3,3,3-tetrafluoro-2-(heptafluoropropoxy)propionzuur (HFPO-DA) Ammonium-4,8-dioxa-4H-perfluornonanoaat (ADONA) perfluor-4-ethylcyclohexaansulfonzuur (PFECHS) 9-chloorhexadecafluor-3-oxanon-1-sulfonzuur (9Cl-PF3ONS) 11-chlooreicosafluor-3-oxaundecaan-1-sulfonzuur (11Cl-PF3OUdS) Perfluor-4-methoxypropaanzuur (ook PF4OPeA) (PFMPA) Perfluor-5-methoxybutaanzuur (ook PF5OHxA) (PFMBA) Perfluor-3,6-dioxaheptaanzuur (NFDHA) Perfluor 2-ethoxyethaansulfonzuur (PFEESA)

19 19 19

100 % 100 % 100 %

LOQ=1,85 LOQ=0,919 LOQ=1,35

<LOQ <LOQ <LOQ

19 19

100 % 100 %

LOQ=2,19 LOQ=0,099

<LOQ <LOQ

19 19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 100 % 100 %

LOQ=0,35 LOQ=0,396 LOQ=0,41 LOQ=0,908 LOQ=0,95 LOQ=0,388

<LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ

Tabel 13: overzicht PFAS-gehaltes in serum van totale onderzoeksgroep. N = aantal deelnemers, LOQ = kwantificatielimiet, GM = geometrisch gemiddelde, P = percentielen, 95%CI = 95% confidentie-interval. PFAS in serum (µg/L)

% < LOQ

LOQ=0,1

GM (95%CI) 0,97 (0,69-1,37) 1,16 (0,86-1,58) 0,33 (0,24-0,44) 0,22 (0,16-0,3) -

P25 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,8 (0,38-0,94) 0,99 (0,44-1,14) 0,25 (0,15-0,32) 0,16 (<LOQ-0,25) <LOQ

Perfluorbutaanzuur (PFBA) Perfluorpentaanzuur (PFPeA) Perfluorhexaanzuur (PFHxA) Perfluorheptaanzuur (PFHpA) Lineair perfluoroctaanzuur (PFOA)

19 19 19 19 19

100 % 100 % 100 % 100 % 0%

LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=0,1 LOQ=NA

Lineair + branched perfluoroctaanzuur (L+B PFOA)

LOQ=NA

Perfluornonaanzuur (PFNA)

5,3 %

LOQ=0,1

Perfluordecaanzuur (PFDA)

10,5 %

LOQ=0,1

Perfluorundecaanzuur (PFUnA)

47,4 %

Perfluordodecaanzuur (PFDoA) Perfluortridecaanzuur (PFTrA) Perfluortetradecaanzuur (PFTeA) Perfluorhexadecaanzuur (PFHxDA) Perfluoroctadecaanzuur (PFODA) Perfluorbutaansulfonzuur (PFBS) Lineair perfluorhexaansulfonzuur (PFHxS)

100 %

LOQ=0,1

19 19

100 % 0%

LOQ=0,1 LOQ=NA

Lineair + branched perfluorhexaansulfonzuur (L+B PFHxS)

LOQ=NA

Perfluorheptaansulfonzuur (PFHpS)

89,5 %

LOQ=0,1

Lineair perfluoroctaansulfonzuur (PFOS)

LOQ=NA

Lineair + branched perfluoroctaansulfonzuur (L+B PFOS)

LOQ=NA

Perfluornonaansulfonzuur (PFNS) Perfluordecaansulfonzuur (PFDS) Perfluordodecaansulfonzuur (PFDoS)

LOQ

<LOQ

P50 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 0,98 (0,84-1,29) 1,17 (1,04-1,46) 0,32 (0,26-0,47) 0,25 (0,17-0,3) 0,12 (<LOQ-0,15) <LOQ

P75 (95%CI) <LOQ <LOQ <LOQ <LOQ 1,31 (1,05-2,51) 1,48 (1,25-2,82) 0,48 (0,34-0,86) 0,3 (0,25-0,55) 0,16 (0,12-0,18) <LOQ

0,59 (0,43-0,81) 0,68 (0,51-0,91) -

<LOQ 0,41 (0,24-0,63) 0,46 (0,28-0,73) <LOQ

<LOQ 0,65 (0,42-0,79) 0,73 (0,47-0,9) <LOQ

3,72 (2,53-5,46) 11,53 (8,52-15,61)

2,2 (1,14-3,35) 7,09 (3,75-12,01)

4,2 (2,32-6,49) 13,19 (7,54-18,36)

<LOQ 0,81 (0,67-1,55) 0,92 (0,74-1,63) <LOQ (<LOQ-0,13) 6,72 (5,05-10,89) 18,66 (13,43-30,47)

BIJLAGE 2: CORRELATIES TUSSEN DE PFAS-GEHALTES IN MILIEUCOMPARTIMENTEN EN DE PFAS-GEHALTES IN SERUM B2.1. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum Tabel 1: correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum.

p=0.01* r=0.59 /

p=0** r=0.68 /

PFDoA

p=0.01* r=0.58 /

PFHpA

PFHpS

PFHxA

p=0** r=0.71 /

p=0** r=0.9

p=0** r=0.86 /

PFPeA

p=0** r=0.81 /

PFUnA

p=0.02*

p=0.03*

p=0**

p=0** r=1

p=0** r=0.82 p=0 r=0.98

p=0** r=0.82 p=0** r=0.75 p=0** r=0.79

p=0.02*

p=0** r=0.79 p=0** r=0.71 p=0.01* r=0.62

p=0.01* r=0.58 p=0.01* r=0.61 p=0.08 r=0.41

p=0.11

PFOA

PFAS-gehaltes in serum

PFOS

PFDA

PFNA

L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

p=0** r=0.84 p=0** r=0.7

p=0** r=0.82 p=0** r=0.67

p=0** r=0.72

p=0** r=0.78

Som 4 PFAS

PFHxS

L+B PFOS

L+B PFOA

PFNA

PFBS

L+B PFHxS

PFUnA

PFPeA

PFHxA

PFHpS

PFHpA

PFDA

PFOS

p=0** r=0.72 /

PFBS

PFOA

PFBA

p=0** r=0.84 p=0** r=0.85 /

PFBA

PFHxS

PFDoA

PFAS-gehaltes in serum

Som 4 PFAS

PFAS-componenten (n = 19) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U test uitgevoerd en de non-adjusted p-waarde wordt weergegeven in de tabel (groene arcering). Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in serum) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. * p < 0.05; ** p< 0.01. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.2. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin Tabel 2: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin.

PFBS

PFDA

PFDoA

PFHpA

PFHpS

PFHxA

PFNA

PFPeA

PFUnA

L+B PFHxS

L+ B PFOA

L+B PFOS

Som 4 PFAS

PFPeA PFPeS PFTeA PFTrA PFUnA

PFBA

PFOS

PFBS PFDA PFDoA PFDS PFHpA PFHpS PFHxA PFHxS PFNA PFOA

PFOA

4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS ADONA HFPO-DA PFBA

PFHxS PFAS-gehaltes in de bodem van de moestuin

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / /

p=0.13 r=0.41

p=0.11 r=0.43

p=0.04* r=0.53

p=0.81 r=0.07

p=0.5 r=0.19

p=0.86

p=0.14 r=0.4

p=0.09 r=0.45

p=0.03* r=0.55

/ / / / / / / / /

p=0.35 r=0.26 p=0.25 r=0.32

p=0.33 r=0.27 p=0.32 r=0.28

p=0.37 r=0.25 p=0.15 r=0.39

p=0.81

p=0.6

p=0.35 r=0.26 p=0.25 r=0.32

p=0.39 r=0.24

p=0.34 r=0.26 p=0.24 r=0.32

p=0.4 r=0.24

/ / / / /

p=0.96 r=-0.01 p=0.41 r=0.23 / / / / /

p=0.94 r=0.02 p=0.23 r=0.33 / / / / /

PFAS-componenten (n = 15) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie test en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U-test uitgevoerd en de non-adjusted p-waarde wordt weergegeven in de tabel (groene arcering). Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in bodem van de moestuin) of bij X-variabele (PFAS in serum)PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. * p < 0.05. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.3. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren Tabel 3: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren.

/ / / / /

Som 4 PFAS

p=0.15 r=0.35 p=0.37 r=0.09

L+B PFOS

/ / / / / / / / / / / / / / /

L+ B PFOA

/ / / / /

/ / / / / / / / / / / / / / /

L+B PFHxS

/ / / / /

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFUnA

/ / / / / / / / / / / / / / /

p=0.09 r=0.4 p=0.38 r=0.22

p=0.21 r=0.3 p=0.5 r=0.16

p=0.15 r=0.34 p=0.26 r=0.27

/ / / / /

PFPeA

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFNA

/ / / / /

PFHxA

/ / / / /

PFHpS

/ / / / /

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFHpA

p=0.22 r=0.3 p=0.28 r=0.26

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFDoA

p=0.38 r=0.21 p=0.69 r=0.1

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFDA

p=0.12 r=0.37 p=0.35 r=0.23

PFBS

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFBA

PFPeA PFPeS PFTeA PFTrA PFUnA

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFOS

PFOA

4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS ADONA HFPO-DA PFBA PFBS PFDA PFDoA PFDS PFHpA PFHpS PFHxA PFHxS PFNA PFOA

PFHxS PFAS-gehaltes in de bodem van de kippenren

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / / / / / /

/ / / / / / / / / / / / / / / /

p=0.18

p=0.57

/ / / / /

p=0.33 r=0.24 p=0.55 r=0.14 / / / / /

/ / / / / / /

PFAS-componenten (n = 19) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie test en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U-test uitgevoerd en de non-adjusted p-waarde wordt weergegeven in de tabel (groene arcering). Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in bodem van de kippenren) PFAScomponenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.4. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in leidingwater Tabel 4: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in leidingwater.

PFDoA

PFHpA

PFHpS

PFHxA

PFNA

PFPeA

PFUnA

/ / / /

/ / / / p=0.85 r=0.05 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

/ / / /

p=0.99 r=0

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

p=0.93

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

/ / / / p=0.85 r=0.05 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

/ / / / p=1 r=0 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

/ / / / p=0.65 r=-0.11 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

Som 4 PFAS

PFDA

/ / / / p=0.61 r=-0.12 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

L+B PFOS

PFBS

/ / / / p=0.97 r=0.01 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

L+ B PFOA

PFBA

/ / / / p=0.87 r=0.04 / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

L+B PFHxS

PFOS

6:2 monoPAP 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP 8:2 FTS 8:2 monoPAP 9Cl-PF3ONS ADONA EtPFOSA EtPFOSAA PFOSA PFOSAA HFPO-DA PFHxS PFOA PFOS MePFOSA MePFOSAA PFBA PFBS PFDA PFDoA PFDoS PFDS PFECHS PFHpA PFHpS PFHxA PFHxDA PFNA PFNS

PFOA

PFAS-gehaltes in leidingwater

10:2 FTS 11Cl-PF3OUdS 4:2 FTS 6:2 diPAP 6:2 FTS

PFHxS

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

PFODA PFPeA PFPeS PFTeA PFTrA PFUnA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ / / / / / / / /

PFAS-componenten (n = 19 of n = 6) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie test en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U-test uitgevoerd en de non-adjusted p-waarde wordt weergegeven in de tabel (groene arcering). Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in drinkwater) PFAScomponenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.5. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in het huisstof Tabel 5: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in het huisstof.

/ / / / / / /

p=0.21

p=0** r=0.64

p=0.08

/ / / / / / /

/ 0.77 / / / / /

/ / / / / / /

/ 1 / / / / /

/ / / / / / / / / /

/ / / / / / /

Som 4 PFAS

/ / / / / / / / / /

L+B PFOS

/ / / / / / / / / /

L+ B PFOA

/ / / / / / / / / / p=0.05 r=0.46

/ / / / / / / / / /

L+B PFHxS

PFUnA

/ / / / / / / / / / p=0.07 r=0.43 p=0.11 r=0.38 / 0.62 / / / / /

PFPeA

/ / / / / / / / / /

PFNA

/ / / / / / / / / /

PFHxA

/ / / / / / / / / / p=0.05 r=0.45 p=0** r=0.66 / 0.33 / / / / /

PFHpS

PFDA

/ / / / / / / / / / p=0.06 r=0.44 p=0.03* r=0.5 / 1 / / / / /

PFHpA

PFBS

/ / / / / / / / / / p=0.04* r=0.47 p=0.01* r 0.61 / 0.9 / / / / /

PFDoA

PFBA

PFBA PFBS PFDoS PFDS PFECHS PFHpA PFHpS

PFOS

PFOA

11Cl-PF3OUdS 4:2 FTS 9Cl-PF3ONS ADONA HFPO-DA EtPFOSA EtPFOSAA PFOSA MePFOSA PFHxS PFOA

PFHxS

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / p=0.05 r=0.45 p=0.01* r=0.6 / 0.93 / / / / /

/ / / / / / / / / / p=0.08 r=0.42 p=0.02* r=0.53 / 0.78 / / / / /

/ / / / / / / / / /

p=0.09 r=0.4

p=0.02* r=0.54 / 0.4 / / / / /

/ / / / / / / /

PFHxA PFHxDA PFNA PFNS PFODA PFPeA PFPeS L+B EtPFOSA L+B EtPFOSAA L+B PFOSA L+B MePFOSA L+B MePFOSAA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ / p=0.14 r=0.35 / / / / / / / / / / p=0.02* r=0.55 p=0.01* r=0.58

/ / p=0.38 r=0.21 / / / / / / / / / / p=0.02* r=0.52 p=0.06 r=0.44

/ / p=0.15 r=0.34 / / / / / / / / / / p=0.02* r=0.52

/ /

/ / / / / / / / / /

p=0** r=0.62

/ / p=0.06 r=0.44 / / / / / / / / / / p=0.02* r=0.52

/ /

/ / / / / / / / / /

p=0.22 r=0.3

/ / p=0.06 r=0.43 / / / / / / / / / / p=0.02* r=0.54 p=0.02 r=0.54

/ /

p=0.08

/ / / / / / / / / /

p=0.16

p=0.4

/ / p=0.16 r=0.34 / / / / / / / / / / p=0.02* r=0.53 p=0.01* r=0.58

/ / p=0.45 r=0.19 / / / / / / / / / / p=0.04* r=0.49 p=0.04* r=0.48

/ / p=0.38 r=0.21 / / / / / / / / / / p=0.04* r=0.48 p=0.03* r=0.5

/ / / / / / / / / / / / / / /

PFAS-componenten (n = 19) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie test en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U test (groene arcering) uitgevoerd in het geval de Xvariabele (PFAS in serum) continu is en de Y-variabele (PFAS in eieren) categorisch is, of de Chi-kwadraat test (blauwe arcering) in het geval dat beide variabelen categorisch zijn. Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in het huisstof) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. * p <0.05, ** p< 0.01. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.6. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in bladgewassen Tabel 6: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in bladgewassen.

PFAS-gehaltes in bladgewassen

10:2 FTS 11Cl-PF3OUdS 4:2 FTS 6:2 diPAP 6:2 FTS 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP 8:2 FTS 9Cl-PF3ONS ADONA HFPO-DA EtPFOSA EtPFOSAA PFOSA MePFOSA MePFOSAA PFHxS PFOA PFOS PFBA PFBS PFDA PFDoA PFDoS PFDS PFECHS PFHpA PFHpS PFHxA PFHxDA PFNA PFNS PFODA PFPeA PFPeS

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

Som 4 PFAS

L+B PFOS

L+ B PFOA

L+B PFHxS

PFUnA

PFPeA

PFNA

PFHxA

PFHpS

PFHpA

PFDoA

PFDA

PFBS

PFBA

PFOS

PFOA

PFHxS

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

PFTeA PFTrA PFUnA L+B EtPFOSA L+B EtPFOSAA L+B PFOSA L+B MePFOSA L+B MePFOSAA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ / / / / / / / / / /

Bij cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in bladgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ (n = 15). Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.7. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in peulgewassen Tabel 7: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in peulgewassen.

/ / / / / / / / / / / / / / /

/ / / / / / / / / / / / / /

/ / / / p=0.16 r=0.38 / / / / / / / / / / / / / / p=0.7 r=-0.11

/ / / /

p=0.77

/ / / / / / / / / / / / / /

p=0.38

/ / / / p=0.4 r=0.23 / / / / / / / / / / / / / / p=0.76 r=0.09

/ / / / p=0.61 r=0.14 / / / / / / / / / / / / / / p=0.17 r=0.37

/ / / / p=0.66 r=0.13 / / / / / / / / / / / / / / p=0.66 r=0.12

Som 4 PFAS

/ / / /

L+B PFOS

/ / / / / / / / / / / / / / /

/ / / /

L+ B PFOA

/ / / /

L+B PFHxS

p=0.71r=0.1

/ / / /

PFUnA

/ / / / p=0.36 r=0.26 / / / / / / / / / / / / / / p=0.61 r=0.14

PFPeA

/ / / /

PFNA

/ / / /

PFHxA

PFDA

/ / / / p=0.18 r=0.37 / / / / / / / / / / / / / / p=0.7 r=0.11

PFHpS

PFBS

/ / / / p=0.68 r=0.11 / / / / / / / / / / / / / / p=0.15 r=0.39

PFHpA

PFBA

/ / / / p=0.44 r=0.22 / / / / / / / / / / / / / /

PFDoA

PFOS

6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP 8:2 FTS 9Cl-PF3ONS ADONA HFPO-DA EtPFOSA EtPFOSAA PFOSA MePFOSA MePFOSAA PFHxS PFOA PFOS PFBA

PFOA

PFAS-gehaltes in peulgewassen

10:2 FTS 11Cl-PF3OUdS 4:2 FTS 6:2 diPAP 6:2 FTS

PFHxS

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

PFBS PFDA PFDoA PFDoS PFDS PFECHS PFHpA PFHpS PFHxA PFHxDA PFNA PFNS PFODA PFPeA PFPeS PFTeA PFTrA PFUnA L+B EtPFOSA L+B EtPFOSAA L+B PFOSA L+B MePFOSA L+B MePFOSAA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

PFAS-componenten (n = 15) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie test en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd Mann-Whitney U test uitgevoerd en de non-adjusted p-waarde wordt weergegeven in de tabel (groene arcering). Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in peulgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.8. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in wortelgewassen Tabel 8: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in wortelgewassen.

PFOA

PFOS

PFBA

PFBS

PFDA

PFDoA

PFHpA

PFHpS

PFHxA

PFNA

PFPeA

PFUnA

L+B PFHxS

L+ B PFOA

L+B PFOS

Som 4 PFAS

PFAS geha ltes in wort elge wass en

10:2 FTS 11Cl-PF3OUdS 4:2 FTS

PFHxS

PFAS-gehaltes in serum

/ / /

6:2 diPAP 6:2 FTS 6:2/8:2 diPAP 8:2 diPAP 8:2 FTS 9Cl-PF3ONS ADONA HFPO-DA EtPFOSA EtPFOSAA PFOSA MePFOSA MePFOSAA PFHxS PFOA PFOS PFBA PFBS PFDA PFDoA PFDoS PFDS PFECHS PFHpA PFHpS PFHxA PFHxDA PFNA PFNS PFODA PFPeA PFPeS PFTeA PFTrA PFUnA L+B EtPFOSA L+B EtPFOSAA L+B PFOSA L+B MePFOSA L+B MePFOSAA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

Bij cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in wortelgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ (n = 14). Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.9. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in knolgewassen Tabel 9: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in knolgewassen.

PFOA

PFOS

PFBA

PFBS

PFDA

PFDoA

PFHpA

PFHpS

PFHxA

PFNA

PFPeA

PFUnA

L+B PFHxS

L+ B PFOA

L+B PFOS

Som 4 PFAS

PFHxS

PFAS-gehaltes in knolgewassen

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

PFUnA L+B EtPFOSA L+B EtPFOSAA L+B PFOSA L+B MePFOSA L+B MePFOSAA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ / / / / / / / /

Bij cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele (PFAS in serum) of bij de Y-variabele (PFAS in knolgewassen) PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ (n = 15). Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

B2.10. Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in eieren Tabel 10: Correlaties tussen PFAS-gehaltes in serum en PFAS-gehaltes in eieren.

/ / / / / / /

/ / / / / / / / / / / / 0.51 p=0.02* r=0.53 / / / / / / / p=0.95 r=0.01 p=0.01* r=0.56 /

/ / / / / / / / / / / / /

/ / / / / / / / / / / / 0.83

p=0.09

/ / / / / / /

p=0.84

p=0.03*

/ / / / / / / / / / / / 0.87 p=0.01* r=0.61 / / / / / / / p=0.27 r=0.27 p=0.02* r=0.54 /

/ / / / / / / / / / / / 1 p=0.02* r=0.55 / / / / / / / p=0.57 r=0.14 p=0.06* r=0.44 /

/ / / / / / / / / / / / 0.78 p=0.05 r=0.46 / / / / / / / p=0.12 r=0.37 p=0.01* r=0.59 /

Som 4 PFAS

/ / / / / / / / / / / / /

L+B PFOS

/ / / / / / /

/ / / / / / / / / / / / /

L+ B PFOA

/ / / / / / /

/ / / / / / / / / / / / /

L+B PFHxS

/ / / / / / / / / / / / /

PFUnA

/ / / / / / / / / / / / 0.33 p=0.02* r=0.55 / / / / / / / p=0.59 r=-0.13 p=0.08 r=0.4 /

PFPeA

/ / / / / / / / / / / / /

PFNA

/ / / / / / / / / / / / /

PFHxA

/ / / / / / / / / / / / 0.87 p=0** r=0.65 / / / / / / / p=0.41 r=0.2 p=0** r=0.68 /

PFHpS

/ / / / / / / / / / / / 0.81 p=0.03* r=0.49 / / / / / / / p=0.46 r=0.18 p=0.07 r=0.42 /

PFHpA

PFDA

/ / / / / / / / / / / / 0.84 p=0.01* r=0.6 / / / / / / / p=0.23 r=0.29 p=0.01* r=0.56 /

PFDoA

PFBS

PFPeA

PFBA

PFOS

PFDS PFEESA PFHpA PFHpS PFHxA PFHxS PFNA PFOA

PFOA

11Cl-PF3OUdS NFDHA 4:2 FTS 6:2 FTS 8:2 FTS 9Cl-PF3ONS HFPO-DA ADONA PFMPA PFMBA PFBA PFBS PFDA PFDoA

PFHxS

PFAS-gehaltes in eieren

PFAS-gehaltes in serum

/ / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / / /

PFPeS PFTeA PFTrA PFUnA L+B MePFOSAA L+B PFHxS L+B PFOA L+B PFOS

/ p=0.08 r=0.42 p=0.03* r=0.5 / / / / /

/ p=0.17 r=0.33 p=0.19 r=0.31 / / / / /

/ p=0.01* r=0.56 p=0.01* r=0.55 / / / / /

/ / / / /

/ p=0.14 r=-0.36 p=0.18 r=0.32 / / / / /

/ / / / /

/ p=0.13 r=0.36 p=0.13 r=0.36 / / / / /

p=0.13

p=0.15

/ / / / /

/ p=0.08 r=0.41 p=0.03* r=0.51 / / / / /

/ p=0.09 r=0.4 p=0.1 r=0.39 / / / / /

/ p=0.02* r=0.53 p=0.06 r=0.44 / / / / /

/ / / / / / / /

PFAS-componenten (n = 19) met meer dan 60% van de resultaten boven de LOQ werden verwerkt als continue variabelen waarbij waarden onder de LOQ vervangen werden door de helft van de LOQ (medium bound). Correlaties voor dergelijke PFAS-componenten werden bepaald met de niet-parametrische Spearman Rank correlatie test en zowel de non-adjusted p-waarde (p) als de rho (r) worden weergegeven in de tabel. PFAS-componenten met 40 tot 60% van de resultaten boven de LOQ werden omgezet in categorische variabelen en hiervoor werd de Mann-Whitney U test (groene arcering) uitgevoerd in het geval de Xvariabele (PFAS in serum) continu is en de Y-variabele (PFAS in eieren) categorisch is, of de Chi-kwadraat test (blauwe arcering) in het geval dat beide variabelen categorisch zijn. Bij de cellen met / werd geen statistische analyse uitgevoerd omdat er of bij de X-variabele of bij de Y-variabele PFAS-componenten zijn met minder dan 40% van de resultaten boven de LOQ. * p < 0.05; ** p< 0.01. Som 4 PFAS = som van PFNA, PFOA, PFHxS en PFOS.

Determinanten: bodem moestuin

determinant Grootte van de moestuin Composthoop aanwezig in de tuin

statistische test Spearman rank correlatietest Mann-Whitney U-test

mediaan PFBA n (µg/L)

nee 3 ja 14 Gebruik van composthoop in moestuin Kruskal-Wallis test nee, nooit 4 soms 7 ja, altijd 5 0,21 Gebruik type water om moestuin te begieten Mann-Whitney U-test - No test performed: x has less than 2 categories Materiaal om moestuin mee te begieten Kruskal-Wallis test tuinslang 5 0,26 gieter in kunststof 4 0,185 beide 6 0,075 Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin Mann-Whitney U-test nee 9 ja 7 0,26

mediaan PFOA rho PFBAp-waarde(µg/L) 0,17 0,54 0,34

0,3

mediaan PFOS rho PFOA p-waarde (µg/L) 0,03 0,91 0,39

0,36

0,18 0,15

0,53

0,51 0,24

0,43 0,305 0,22 0,28

0,5 0,55 0,69 0,475

0,67 0,37

rho PFOS p-waarde 0,22 0,42 0,06

0,45 0,65

Determinanten: bodem kippenren Gegevens voor groepen <3 deelnemers worden niet weergegeven

determinant Hoe oud is het kippenhok ongeveer

statistische test Kruskal-Wallis test

mediaan PFOA n (µg/L)

minder dan 5 jaar 6 tss 5-10 jaar 4 tss 10-20 jaar 7 ouder dan 20 jaar 2 Gebruik van insectenverdelgers voor het behandelen van de kippen of het Mann-Whitney kippenhok U-test nee 11 ja 8

mediaan PFOS p-waarde(µg/L) p-waarde 0,51 0,56 0,205 0,535 0,185 0,26 0,22 0,48 0,93 0,26 0,15

0,77 0,5 0,455

Determinanten: peulen Gegevens voor groepen <3 deelnemers worden niet weergegeven

determinant Grootte van de moestuin Moestuin aanwezig in de tuin nee ja Composthoop aanwezig in de tuin nee ja Gebruik van composthoop in moestuin nee, nooit soms ja, altijd Gebruik type water om moestuin te begieten Materiaal om moestuin mee te begieten tuinslang gieter in kunststof beide Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin nee ja

statistische test Spearman rank correlatietest

6:2 FTS mediaan (µg/L)

Mann-Whitney U-test

PFBA mediaan 6:2 FTS rhop-waarde (µg/L) 0,41 0,12 0,73

1 14

0,12

2 13

0,14

3 6 5

0,29 1,57 0,13

Mann-Whitney U-test

0,13 0,12

0,15

Kruskal-Wallis test

PFBA rho p-waarde -0,51 0,05

1 0,12

0,79

0,31 0,13 0,11 0,15

Mann-Whitney U-test - No test performed: x has less than 2 categories Kruskal-Wallis test

0,25 5 4 6

0,14 3,94 0,08

6 7

0,05 0,29

Mann-Whitney U-test

0,42 0,13 0,11 0,14

0,1

0,15 0,14 0,11

Determinanten: eieren Gegevens voor groepen <3 deelnemers worden niet weergegeven

determinant Leeftijd van de kippen Afkomst kippen

Kippen toegang tot composthoop

statistische test Mann-Whitney Utest (reversed) Chi-kwadraattest

PFOA mediaan (µg/L) PFOA rho

% PFDA>L p-waarde OQ

mediaan groep PFDA <LOQ

mediaan groep PFDA>LOQ

mediaan PFDoA p-waarde (µg/L)

zelf gekweekt gekocht bij een kweker oude batterijkippen andere

3 12 1 3

0,74 0,4

0 66.7

2,37 1,55

1,82 0,86

3,6 1,84

2,95 0,86

0,42

66.7

2,25

1,37

3,38

1,6

nee ja

14 5

0,46 0,42

nee ja

8 11

0,31 0,51

nee ja

11 8

0,45 0,42

nee ja

5 14

0,45 0,4

nee ja

16 3

0,44 0,43

nee ja

2 17

0,43

nee ja

5 14

0,43 0,44

nee ja

6 12

0,41 0,45

nee ja

12 7

0,47 0,38

nee ja

2 17

0,43

nee ja

11 8

0,43 0,43

Chi-kwadraattest

0,69

Voeding voor de kippen: gras in de ren Chi-kwadraattest

0,24 20 64.3

Voeding voor de kippen: brood Chi-kwadraattest

0,92 56.2 33.3

0,23

Voeding voor de kippen: groeten/fruit afval uit eigen tuin Chi-kwadraattest

0,41

1 60 50

0,44

Voeding voor de kippen: andere volledige groenten/fruit uit eigen tuin Chi-kwadraattest

0,87 66.7 50

0,2

Voeding voor de kippen: etensresten/tafelresten Chi-kwadraattest

0,44 41.7 71.4

0,75

Voeding voor de kippen: vlees Chi-kwadraattest

0,41 58.8

0,97

0,79 45.5 62.5

1,3

0,14

0,48 1,73 0,73

0,26 3,22

0,74 0,94 1,33

0,82 1,58 1,46

3,39 1,98

0,04

0,9 1,84 2,31

0,25

0,11

0,62 1,31 1,45

2,6 2,92

1,43 0,76

2,25

0,89

0,81

0,54

0,23 1,29

2,45 2,73

1,21 1,27

2,31 1,61

0,39

0,75

0,96

0,42 1,46 0,25

2,09

1,3 1,19

2 2,1

0,7

0,29

0,5

0,34 0,98 1,73

2,84 1

1,12

2,5 1,9

0,68

0,35

0,35 0,98 2,03

1,02 2,84

1,27 1,12

1,84

0,65

0,4

0,88

0,09 0,61 1,85

2,09 3,47

0,78 1,27

2,1 1,61

58.8

0,62

Voeding voor de kippen: schillen groenten/fruit niet uit eigen tuin Chi-kwadraattest

0,5 1,46 2,1

0,07 1,6

0,65 2,09 2,92

0,16 0,27

0,13

0,15

p-waarde

1,3 1,6

1,84 3,4

0,94 1,6

PFOS rho 0,34

0,82

0,17

0,49

0,05 0,33

2,27 3,38

0,85 1,48

1,84 2,31

0,45

0,31

0,54

0,51

0,05 0,49

1,09 1,79

1,55 2,37

63.6 37.5

0,46

0,96

0,79

0,88

0,02 0,83

1,9 2,25

62.5 45.5

0,34

Voeding voor de kippen: eigen geteelde maïs, graan Chi-kwadraattest

0,54

Voeding voor de kippen: onkruiden Chi-kwadraattest

0,74 0,13

50 60 0

Voeding voor de kippen: grasmaaisel Chi-kwadraattest

2,5

PFTeA rho

PFOS mediaan p-waarde (µg/L)

0,5 0,18

PFTrA rho

PFTeA mediaan p-waarde (µg/L)

categorieën

-0,17

PFDoA rho

PFTrA mediaan p-waarde (µg/L)

0,6 1,85 1,14

Voeding voor de kippen: panvet Chi-kwadraattest

0,29 nee ja

17 2

0,45

nee ja

13 6

0,43 0,47

nee ja

14 5

0,44 0,42

nee ja

11 8

0,43 0,44

Voeding voor de kippen: sauzen Chi-kwadraattest

0,52

Voeding voor de kippen: afval van vis, schaaldieren Chi-kwadraattest

Drinkwater voor de kippen

Oppervlakte van de scharrelruimte in categorieën

0,53 0,44 0,4

water uit de regenton of regenput 13 water uit grondwaterput 4 leidingwater (standswater) 2 andere 0

0,42 0,54

scharrelruimte 20 m² of minder7 scharrelruimte tussen 20 en 80 8m² scharrelruimte groter dan 80 m²4

0,34 0,42 0,48

Chi-kwadraattest

0,22 53.8 75

0,37

0,02 85.7 50 0

0,09 minder dan een vierde tussen een vierde en de helft tussen de helft en drie vierde meer dan drie vierde

14 0 0 5

0,4

minder dan 5 jaar tss 5-10 jaar tss 10-20 jaar ouder dan 20 jaar

6 4 7 2

0,54 0,48 0,42

nee ja

11 8

0,43 0,45

0,49

Chi-kwadraattest

0,24

0,74 2,45 5,02

0,8 1,3 0,94 1,36

0,15 2,45 3,23 0,86 0,68 1,31 2,58

0,61 2,45 1,5 3,31

0,71

0,3 1,31 0,73 1,88

0,33

0,69

64.3

1,79

1,03

2,04

1,3

2,37

1,48

3,4

1,85

0,15

Gebruik van insectenverdelgers voor het behandelen van de kippen of het kippenhok Chi-kwadraattest

0,32

0,99

0,44 2,71 1,41 2,1

0,84 1,85 1,13

3,56 5,5 2,27

1,25 1,96

0,82 1,57 1,31

0,65

0,83

0,99 1,96 2,94

0,43

3,22 2,27

1,37 2,21 1,19

0,32 1,29 1,73

2,66 2,45 0,93

0,85 2,37 2,99 1,9

0,06

0,75

1,25 1,12

0,29 1,29

1,71 3,45

1,19 1,3 0,6

0,21 20 75 60

0,15

0,89

1,84 2,16

0,21 2,09

0,94 1,58

1,9 2,25 0,79

0,46

Chi-kwadraattest

0,11

0,36

45.5 62.5

0,05 1,12

1,49 2,42

42.9 80

0,14 binnen 5 buiten op een verharding (bv beton) 4 buiten op de bodem 10

Begroeiing oppervlakte van deze scharrelruimte Chi-kwadraattest

Hoe oud is het kippenhok ongeveer

0,18

0,84

Chi-kwadraattest

0,29 1,84

38.5 83.3

0,89

Voeding voor de kippen: eierschalen Chi-kwadraattest

Plek van voederen van de kippen

0,5 47.1

0,18 66.7 25 71.4

0,54

0,33 1,34 2,17 2,37

0,79 45.5 62.5

0,61 0,85 1,31 1,79

0,9 2,25 1,9

0,16 1,84 3,31 3,38

0,87 1,3 1,09

0,27 1,23 1,88 1,31

0,3 2,45 2,74

0,54 1,29 1,86

Determinanten: leidingwater

determinant statistische test Materiaal van de waterleiding Mann-Whitney U-test metaal kunststof

n 5 10

6:2 FTS mediaan (µg/L) 95 34

p-waarde 0,39

Determinanten: huisstof Gegevens voor groepen <3 deelnemers worden niet weergegeven

determinant Som aantal buitenmuren in de woonkamer, keuken en slaapkamer Som aantal ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Bouwjaar voor 1960 1960-1980 1981-2000 2001 en later Werden er de voorbije 12 maanden verbouwings- of verfraaiingswerken uitgevoerd in de woning? ja nee ik weet het niet Werden er de voorbije 12 maanden nieuwe gordijnen, tapijten, meubels met textiel, matrassen of behangpapier aangebracht?

statistische test Spearman rank correlatietest Spearman rank correlatietest Kruskal-Wallis test

metaal kunststof Ventilatieroosters in muren, ramen en/of deuren nee ja, maar deze worden soms dichtgezet/afgeplakt ja, deze staan altijd open ik weet het niet Verluchting van de woning door openen van ramen en/of buitendeuren neen (nooit of minder dan dagelijks) ja dagelijks kortstondig ja dagelijks langdurig Materiaal van de ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer hout kunststof aluminium mix Manuele ventilatie in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens gedeeltelijk overal Rooster in ramen of muren van de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens gedeeltelijk overal Behangen muren in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens behang ergens behang, niet afwasbaar ergens behang, afwasbaar overal behang, afwasbaar Geverfde muren in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar Geverfde plaaster in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar Muren met vezelpanelen in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal

mediaan determina mediaan nt groep PFOS >LOQ p-waarde (µg/L)

mediaan L+B PFOS rho PFOS p-waarde (µg/L)

rho L+B PFOS

mediaan 6:2FTS p-waarde (µg/L)

mediaan 6:2 diPAP rho 6:2 rho 6:2 FTSp-waarde (µg/L) diPAP

mediaan 6:2/8:2 diPAP p-waarde(µg/L)

rho 6:2/8:2 diPAP

% 8:2 diPAP p-waarde >LOQ

0,47

0,25

0,34

0,16

0,53

0,13

0,63

0,17

0,51

5,5

0,77

-0,11

0,67

-0,15

0,55

-0,17

0,51

-0,07

0,79

0,51

0,04

5,5

0,46

0,12 0,42

0,42

0,08 0,53

0,25

0,32 0,77

0,5

0,03 0,35

0,1

0,68 0,22

6,5

0,69 0,28

0,08

0,75 0,04

-0,05

0,84 0,13

0,22

0,37 0,97

-0,08

0,74 0,78

0,35

0,15 0,04

5,5

0,69 0,03

6 13 0

0,91 1,29

1,81 1,31 0,82 1,05

5 10

0,69 1,02

1,07

1,05

0,64

1,18

0,56

53.3

0,93

1,84

0,28

2,45

0,61

33.3

4 0 0

1,08

0,88

1,26

0,76

0,79

1,69

0,26

6,73

3,62

100

0,9

0,35 7 5 6 0

0,69 1,58 0,96

Mann-Whitney U-test

0,52 0,86 2,07 0,95

0,02 0 3 16

0,52 1,18

Kruskal-Wallis test

0,31 0,53 0,7 0,8

0,05 0,72 1,3

0,32

0,02 0,2 0,71

0,34

0,03 0,2 1,26

0,47

0,04 0,25 0,78

0,35

1 66.7 50

0,3

0,02 0,6 0,89

0,38

0,17 1,37 1,84

0,53

0,71 0,3 0,26

0,44

0,56 49,15 3,23

0,55

0,96 0,61 0,7

0,44

1 33.3 50

0,6

1,21

0,62

45.5

0,85

1,8

0,23

4,93

0,76

63.6

1,05 1,18

0,66 0,56

80 33.3

0,8 0,82

1,85 1,52

0,41 0,13

3,89 1,61

0,47 0,52

20 33.3

Kruskal-Wallis test

0,48 2 3 5 8

0,85 0,79 1,43

6 3 5 4

0,93 0,85 1,31 1,02

14 3 0

1,02 0,79

Kruskal-Wallis test

0,49 0,85 0,86 1,68

0,98

Mann-Whitney U-test

0,96 1,21 0,85 1,31 1,01

0,86

1,07 0,71

0,91 1,29

17 2 0

1,07

12 6 0

0,96 1,13

0,19

0,11 1,29

0,96 1,09 1,13

0,54

0,84 0,69

0,81 0,61 0,71

0,66

0,64 1,21

0,74 1,11 1,26

0,97

0,73 0,66

0,84

0,5

0,81 0,59 0,71

0,97

0,65

0,07

0,08 1,86 1,4

0,31

0,03

0,65

0,25

1 47.1

0,1 0,53 2,46

0,84

1 50 42.9

0,64

2,78 4,94

0,05

0,48

0,95

0,44

0,05 64.3 0

0,68 0,64

3,34

0,35 0,22

0,18

0,2

0,14

1 50 33.3

0,76 0,5

6,73 2,45

0,3

0,95

0,66

0,77

0,53 33.3 66.7 40 75

0,63 0,76

3,23 18,46

0,3 0,22

1,8

0,92 0,69

0,51

0,84

0,21

0,12

0,29

0,39 66.7 40 62.5

0,41 0,54 3,09 2,46

2,78 9,35

0,23 0,36

1,69 1,84

0,82

58.3 50

0,14

0,43

0,6

0,43

0,23

0,84 0,76 3,09 0,7

2,11 4,96 9,35 3,01

0,23 0,3

1,82 1,45

0,81 0,95

47.1

0,95

0,23

0,86

0,23

42.9 50

0,19

0,42 4,96 9,35 2,9

0,18 0,22 0,42 0,22

1,69 1,37

0,83 0,76

58.3 42.9

0,5

0,95

0,24

0,04 0,13 0,41 0,23

1,62 1,55 1,85 1,31

0,81 0,72

0,38

0,52 0,59 0,66

0,63

50 75

0,8 1,55 1,58 1,82

0,88 0,78 0,82 0,68

57.1 66.7

0,3

0,7 1,2 1,05

0,72

0,11

0,78 0,25

0,78 0,78 0,76 0,89

50 66.7 40 75

0,78 0,25

0,19

0,9 0,61 0,69

0,87

0,75

1,2 0,7

0,91 33.3 60 50

0,61 0,62 0,25 0,93

1,19 0,84

0,14

0,3 0,91 1,55

0,76

0,57

0,7 0,33

0,14 0,62 0,25 1,01

0,89 1,19 1,35 1,27

0,7 0,72

0,19

0,38 12 7 0

0,78

1,17 0,76

0,87 1,05 0,73 1,32

0,6 0,72 0,81 0,61

1,14 0,79

0,17 1 14 4

0,34 0,79 0,45 0,7

0,48

0,76 0,48

0,54

0,79 0,51

0,78

3,23 6,2

0,12 14.3 60 66.7

0,69

0,97

0,26 0,35

0,42 0,54 1,24 0,7

1,31 0,66

0,34

1,82 2,33

0,15 2,09 4,93 8,94

0,62 50 50

1,05

0,99

0,89 0,79

0,57 0,28 0,22 0,3

0,23 0,63 0,76

1,07 0,66

0,98

50 75

0,83 1,52 1,85 1,57

0,03

0,07

1,07

0,78

0,54 0,76

0,64 0,82 1,01 0,74

0,15

11 0 5 3

0,69

1,11 1,27

0,1 57.1 80 16.7

0,18

0,85 60 40

1,02 1,08

0,85

0,66 0,67

0,08 0,25 1,07 0,44

1 0,61 0,59

1,69 4,94

1 50 46.2

14 4 1 Kruskal-Wallis test

1,01 1,08

0,41 0,84 1,21 1,36

0,9

0,51

0,03 0,12 0,3

0,51 62.5 36.4

0,65 0,64

4,93 3,52 0,53

0,58 1,54 1,82

0,44

0,15

0,37

16.7 100 33.3 100

0,58 0,64

6,2 2,45

0,21 0,36 0,81

0,83 0,84 0,84

0,72

0,11

0,51

0,7 4,16 0,48 0,75

3,62 3,12

0,18 0,31

1,55 1,69 0,41

0,62 50 50

0,49

0,97

0,25

2,78 4,93 3,52 1,61

0,29 0,22

1,71 1,8

0,76 0,88 1

0,42 1,11 0,64

0,9

0,52

0,32 0,31 0,26 0,23

1,69 1,8

0,79 0,85

60 60 0,96

0,35 0,69 1,26

0,6

0,74

0,21

1,92 1,8 1,32 1,21

0,79 0,85

66.7 46.2

0,25 0,76 1

0,42 0,6 0,71

0,96

0,08

1,11 0,8 0,74 0,67

50 54.5

0,64 0,52

0,7 1,28 0,45

0,93 1,39 1,17

0,96

0,36

33.3 66.7 83.3 33.3

0,76 0,56

1,19 1,31

0,44 0,62 0,74

0,76

0,84

0,63

0,44

0,61 0,9 0,38 1,07

1,2 1,18

0,75 0,64

0,85 1,01

1,36 1,07

0,84

0,42

0,81

1,11 1,34 0,79 1,53

0,66 0,72

0,91 1,29

0,21

Kruskal-Wallis test

0,74 0,81 0,49 0,7

1,01 1,55

0,47

1 4 14

mediaan determina nt groep >LOQ p-waarde

0,38

0,9

Kruskal-Wallis test

mediaan determina nt groep <LOQ

0,19

1,02 1,07

Mann-Whitney U-test

Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer Mann-Whitney U-test nergens ergens parket overal parket Laminaat in de woonkamer, keuken of slaapkamer Mann-Whitney U-test

mediaan determinan % PFBS t groep >LOQ <LOQ

8 11 0

Mann-Whitney U-test

Vinyl in de woonkamer, keuken of slaapkamer Mann-Whitney U-test nergens ergens vinyl overal vinyl

rho PFDoAp-waarde

1,57 1,31 0,74 1,07

Mann-Whitney U-test

Tegels in de woonkamer, keuken of slaapkamer Kruskal-Wallis test nergens ergens tegels overal tegels Tapijten in de woonkamer, keuken of slaapkamer Mann-Whitney U-test nergens ergens tapijt overal tapijt

mediaan PFDoA rho PFDA p-waarde (µg/L)

6 3 6 3

Mann-Whitney U-test

ja nee ik weet het niet Materiaal van de waterleiding

mediaan mediaan L+B mediaan mediaan PFOA PFOA rho L+B PFNA PFDA n (µg/L) rho PFOA p-waarde (µg/L) PFOA p-waarde (µg/L) rho PFNA p-waarde (µg/L)

0,07 25 83.3

0,54

0,51

nergens ergens laminaat overal laminaat Welfsels bezet in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Welfsels geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar Plafond bezet met gipsplaten in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Gipsplaten geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens geverfd, niet afwasbaar ergens geverfd, afwasbaar overal geverfd, afwasbaar Plafond bezet met hout in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Gordijnen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Zetels in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Zetels in leder in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Stoelen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Stoelen in leder in de woonkamer, keuken of slaapkamer nergens ergens overal Frequentie van gebruik: geurverspreiders (luchtverfrissers, spuitbussen, geurkaarsen, wierrookstokjes, elektronische sigaret) nooit af en toe wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse hele jaar door Frequentie van gebruik: insectenverdelgers (tegen vliegende en kruipende insecten: spray, strips, blokjes, korrels, elektrische toestellen met vulling) nooit af en toe wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse hele jaar door Frequentie van gebruik: anti-vlooienmiddel voor huisdieren nooit af en toe Frequentie van gebruik: schimmelwerende producten nooit ooit

0,97 1,19

11 5 2

1,29 1,07

9 2 4 2

1,29 1,05 1,19

10 6 2

1,02 0,77

10 2 6 1

0,88

0,62

1,11

0,61

0,81

1,66

0,22

3,5

0,69

1,57

1,56

0,61

1,12

0,6

33.3

1,03

1,89

2,13

5,9

0,99

12 6 1

1,02 1,08

4 10 5

0,99 1,02 1,07

10 9 0

0,82 1,31

7 12 0

1,31 0,82

8 10 0

1,08 1,02

9 8 0

1,07 0,74

3 8

1,41 0,93

1,89 0,96

0,72 0,52

1,35 0,89

1,29 0,61

66.7 50

0,72 0,97

1,21 1,86

0,22 0,36

2,09 2,11

0,64 0,5

66.7 25

1,13

0,76

1,26

0,44

0,79

1,69

0,26

6,73

3,23

62.5

3 8

1,41 0,93

Kruskal-Wallis test

Mann-Whitney U-test

0,72

1,13

15 4

0,97 1,68

3 16

1,41 1,02

3 16

1,41 1,02

8 11

1,07 0,97

5 13

1,29 1,07

11 7

0,97 1,07

3 16

1,41 1,02

Mann-Whitney U-test

0,56 1,89 1,01

0,49

0,56

0,54 0,72 0,66

0,32 1,05 0,97

0,4 1,35 1,19

0,29 0,52 0,7

1,35 1,18

0,96 0,56

0,79 0,72 0,84

0,51 66.7 53.3

0,25 1,55 1,92 0,63 1,21 1,82

0,47 0,93 0,82

1,92 1,8

0,6

0,63

1 54.5 42.9

1 0,64 0,68

0,07 1,1 4,93

1 40 53.8

0,64 0,75

2,09 3,62 0,04

3,85 0,23

0,44

0,48

0,71

1 50 45.5

0,54 0,75

4,93 3,12

0,22 0,29 0,44

0,66

0,7

0,25

0,92 66.7 43.8

0,7 0,61

3,34 3,89

0,22 0,41

0,08

0,44

0,92 66.7 43.8

0,64 0,68

2,36 8,52

0,22 0,3

0,63

0,78

1 46.7 50

0,64 0,68

2,09 3,62

0,25 0,3 0,77

0,86 0,82 0,93

66.7 50 0,27

0,4

1,84 1,58

0,63

0,71 0,22 0,29

1,66 1,85 0,39

0,19 1,29 0,59

0,35

0,9

0,95 0,8

45.5 57.1

0,63

62.5 0,6

0,75 0,58

2,09 3,62

0,25 66.7 25

3,23 0,22

0,71

0,25

0,15 0,64 0,5

4,93 2,03

0,8 55.6 37.5

0,15

0,29

6,73

0,22 0,29

1,21 1,82

0,84 0,8 0,29

0,52 0,56 0,9

0,79

0,51

80 38.5

0,63 1,21 1,82

0,72 0,84

37.5 63.6 0,88

0,79 1,19 1,35

0,77

0,56 0,66

0,79

0,24

0,29

0,89 0,3 0,25

0,37 62.5 30

0,88 0,57

2,09 2,11

0,26 0,96

1,8 1,68

0,72 0,84

66.7 50

0,59 0,62 0,84

0,53 0,7 0,53

1,89 1,01 0,33

0,9

1,31 1,19

0,19

1,69 0,66

0,8 0,89

0,32

0,66 0,22 0,36

0,26 71.4 33.3

2,16 0,58

3,12 4,42

0,66

0,72 1,21 1,86

0,02

0,61

0,83 40 55.6

1,24 0,5

4,41 3,23

0,23 0,35

0,72

0,37

0,79

66.7 50

1,29 0,59

1,18 1,19 0,84

1 0,97 1,31

0,4

0,9

0,64 0,7

0,19 1,29 0,59

1,35 1,19

0,68 0,69 0,85

0,79

1,07 0,97

0,54

0,9

1,29 1,05

0,4

0,37

0,07 66.7 0

0,2

0,08

0,65

0,17

0,06 0 70 40

0,47 0,88

3,12 4,14

0,36 0,22

1,87 1,45

0,72 0,97

50 0,8

0,62 0,95

1,35 1,19

0,72 0,66

1,17 0,97 1

3 15 0 1

0,54

0,56

0,44 0,65

1,19 0,99

0,72 0,66

1,89 1,01

1,26 0,8

0,7 0,66

0,2

0,87 66.7 50

0,32

0,84

0,77 0,23 0,29

1,69 1,6

0,95 0,77

0,87

0,3 1,29 0,61

0,43

0,62 50 50

0,39 1 0,54

4,14 3,12

0,34

0,78 0,7 0,54

0,17

0,6

0,8 50 33.3

0,52

0,57

2,16 4,94 2,09

0,29 0,23

1,97 1,68

0,57

0,8

0,3

0,52 1,35 0,89

0,76 0,6

0,97 1,68

0,52

0,45 0,72 0,52

1,13

0,49

Kruskal-Wallis test

0,45

0,77 1,89 0,96

0,41

Mann-Whitney U-test

nooit af en toe maandelijks wekelijks

0,77

0,84

0,81 0,83

44.4 62.5

0,78

0,51

0,63

1 44.4 50 50

0,82 0,5

2,27 6,73

2,06 0,26 0,13

1,68 1,85

0,8 0,84

0,37

0,03 0,9 0,25

0,72

0,86

37.5 70

0,95 1,55 1,83 1,55

0,84 0,8

42.9 58.3

0,44

0,6 1,21 0,79

0,05

0,44 0,61

0,91 0,85 0,83 0,82

50 55.6

1,07 0,38

0,56

1 0,64 0,58

0,03

0,97

0,95 1,19

0,19 50 70 20

0,38 1,07

1,21 1,19

0,89

0,32 1,29 0,82

0,97

0,77

0,75 0,67

0,05 0,25 0,9 0,66

1,19 1,21

0,7 0,58

0,72

Kruskal-Wallis test

0,77

0,34

1,09 1,13

0,96 1 1,19 1,19

0,58 0,7

1,55 0,86

0,32

Kruskal-Wallis test

nooit ooit Frequentie van behandelen van schoenen

0,28

0,97

Mann-Whitney U-test

0,77 0,54 0,7 0,79

0,86 1,55

0,38

Mann-Whitney U-test

Frequentie van gebruik: boenmiddel

0,85 1,08 1,01 1,55

0,76

0,66

0,35 0,3 0,25

0,97 45.5 40

0,61 0,65 0,82

3,5 8,94

0,05

0,61 1,71 1,68

0,78

0,99

0,12

36.4 62.5

0,64 0,54

3,34 3,52 3,5

0,22 0,68

0,45

0,53 0,88 0,79

0,07

0,28

0,85

0,61 0,99

4,93 1,18

0,21 0,35 0,41

1,84 1,57

0,42

0,14 41.7 83.3

0,05

0,25

0,88

3,34 3,17

0,22 0,94

1,8 2,57 1,95

0,83 0,8

0,06

0,96 0,54 0,76

0,48

0,51

0,05

0,22 0,44

1,8 1,92

0,85 1,26 1

80 33.3

0,51

0,9 1,19 1,26

0,47

0,56

0,46

1,52 2,51

0,8 0,93

44.4 100 50

0,78 0,25

0,73

0,49 0,58 0,88

0,35

0,52

0,44

0,82 0,87

54.5 40

0,56 0,9 0,93

1,11 0,95

0,37

0,81

0,45

Mann-Whitney U-test

nooit af en toe

0,62

0,82

0,47

0,81

63.6 37.5

0,62 0,96

1,19 1,09 1,44

0,7 0,96

1,01 1,08

0,51

0,61

0,52

0,56 0,76

1,31 0,7

0,69 0,62 0,8

1,14 0,86

0,96

Mann-Whitney U-test

0,07

0,41

0,98

1,18 1,27

0,81 0,52

1,29 1,28 1,43

0,52

Mann-Whitney U-test

Frequentie van gebruik: vernis of lak

0,37

0,44

Kruskal-Wallis test

0,7 0,61

1,31 1,05

0,53

Kruskal-Wallis test

nooit af en toe

0,97 1,18

0,47

Kruskal-Wallis test

Frequentie van gebruik: schoonmaakmiddelen met bleekmiddelen of ammoniak Mann-Whitney U-test nooit ooit Frequentie van gebruik: spuitbussen of sprays voor behandeling van tapijten, kleding, schoenen Mann-Whitney U-test nooit af en toe Frequentie van gebruik: verf

11 8 0

0,92 66.7 43.8

0,53 0,54 0,76

0,51 33.3 46.7

dagelijks Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling schoenen) Kruskal-Wallis test nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting Type product: behandeling schoenen Kruskal-Wallis test niets spray crème of schuim Mann-Whitney U-test nooit af en toe Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling textiel) Kruskal-Wallis test nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting Type product: behandeling textiel Kruskal-Wallis test niets spray crème of schuim

0 0,52

Mann-Whitney U-test nooit af en toe Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling zetels) Kruskal-Wallis test nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting Type product: behandeling zetels Kruskal-Wallis test niets spray crème of schuim

10 9

1,02 1,41

10 4 4 1

1,02 1,82 1,05

10 2 6

1,02

1,01

0,58

1,13

0,46

0,73

1,48

0,29

3,23

0,7

1,5

2,04

0,84

1,34

0,71

66.7

0,99

1,83

0,45

4,94

0,65

10 9

1,3 0,85

10 1 4 4

1,3

0,82

0,95 1,05 1,3

0,4

0,24

0,54

1,47 0,82 0,28

0,42

0,53 0,45 0,42

0,4 1,24

0,08 0,98

50 75

0,89 0,73 0,24

0,07 1,86 1,86 1,32

0,35

33.3 0,4

1 50 44.4

0,07 0,82

1,64 4,75

0,26 50

0,82 0,54 0,2

0,78

0,58 50 50 25

0,94

0,45

3,62

0,71 0,2 0,17

0,54

0,86

0,45

1 50 44.4

0,7 2,31 0,53

3,62 2,09

0,25

0,97

0,9

0,55 0,25 0,3

0,6 53.8 25

0,7 0,54

3,23 3,69 3,52 0,21

0,13 1,86 1,52

0,73

0,72

0,31

0,39 53.8 25

0,76 0,58

3,23 4,93

0,29 0,22 0,45 0,4

0,18 0,98 0,78

0,5

0,13

0,27

0,75

0,09

0,84

0,74 53.8 33.3

0,76 0,58

4,96 1,64

0,29 0,22

1,48 2,52 1,69 0,08

0,48

0,93 0,25 0,25

0,06

0,26

0,18

0,7

0,18

0,13

0,28 33.3 42.9

0,76 0,58

4,96 1,64

0,3 0,34

1,48 1,85

0,73 1,52 0,98

40 66.7

0,61

1,34 0,72 0,35

0,58

0,65 0,61 0,62

0,86

0,02

0,03

0,24

66.7 0,4

0,54 0,69

4,96 1,69

0,3 0,34

1,84 1,66

0,73 1,01

50 50 75 0,56

0,49 1,24 1,19

0,75

0,85

0,66

0,96

0,21

0,33 33.3 36.4

0,76 0,1

1,1 4,42

0,3 0,17

1,84 1,66

0,8 0,84

50 55.6

0,46 0,73 0,9 0,3

0,13 0,75 0,52

1,43

0,97

0,65

0,6

0,43

0,64

0,54 0,61

4,96 0,04

3,85 0,26

1,84 1,66

0,8 0,84

46.2 75

0,46 0,62

1,13 1,26 1,09 0,27

0,32 1,43 0,86

0,38

0,65 0,29 0,57

0,58 50 50 25

0,23

0,8

1,3

1,43

0,75

1,24

0,61

0,98

1,86

0,25

3,62

0,82

0,74

0,82

0,45

0,72

0,25

66.7

0,77

1,45

0,25

3,05

0,47

33.3

1 12 6 0

0,35

0,6

0,63

0,65

0,9

0,39

0,22 0,58

1,92 1,71

0,8 0,84

46.2 75

0,62 0,58

1,13 1,19

0,58 0,82 0,62

0,52

0,62

0,18

0,74 46.2 66.7

0,62 0,58

1,19 1

0,58 0,72 0,61

0,46

1,24 0,74

0,43

0,6

1,01 2,13 1,28

0,58 1,19 1

0,7 0,37

1,01 1,89 0,56

10 2 6

0,35 0,7 0,37

0,75 0,62 0,73

1,37 0,68

0,93 0,81

1,1 4,93

0,65

1,07 1,02

0,3 1,05 1,3

0,96 1,19 1,26

0,72 0,87

66.7 50

3,85 0,23

0,17

13 4 2

0,32

0,36 0,7 0,52

66.7 0,26

0,96 0,54

1,92 1,8

0,14

1,07 1,02

0,9 1,05 1,3

0,52 0,31

1,35 1,11

0,93 0,85

0,87

13 4 1 1

0,77

0,73 0,2

0,52 0,7

66.7 45.5

0,76

1,07 1,04

0,69 0,16

1,05 0,91

0,96 0,56

0,87

13 6

0,79 0,21

1,35 1,19

0,5

1,07 0,91

0,79

0,52 0,7

0,18

3 14 2

Frequentie van behandelen van zetels

Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer Mann-Whitney U-test nergens ergens parket overal parket Frequentie van stofzuigen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Kruskal-Wallis test nooit of zelden wekelijks of om de 2 weken meerdere keren per week of dagelijks Frequentie van nat poetsen in de woonkamer, keuken en slaapkamer Kruskal-Wallis test nooit of zelden wekelijks of om de 2 weken meerdere keren per week of dagelijks

1,05 0,97

0,39

1,07 0,97

Frequentie van behandelen van textiel

Frequentie van behandelen van lederwaren Mann-Whitney U-test nooit af en toe Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling lederwaren) Kruskal-Wallis test nooit buitenshuis binnenshuis, met verluchting binnenshuis, zonder verluchting Type product: behandeling lederwaren Kruskal-Wallis test niets spray crème of schuim

0,57

3 11 2 3

0,96 1,13

0,96 1,09 1,13

0,02 1 7 11

2,07 0,85

1 14 4

1,18 0,83

0,81 0,61 0,71

0,01 2,07 0,85

0,16

0,15 0,79 0,64

0,11 1,3 0,83

0,74 1,11 1,26

0,24 1,35 1,19

0,21 0,66 0,61

0,81 0,59 0,71

0,18 1,29 0,56

0,26 1,19 1,02

1 58.3 50

0,55 42.9 54.5

0,53 0,64 0,74

0,07 0,92 0,69

0,05 1,14 0,8

0,54 57.1 50

0,08 1,86 1,4

0,12 1,97 1,58

0,17 0,83 0,77

0,44 0,35 0,22

0,34 0,42 0,28

0,11 1,82 1,33

0,25 2,78 4,94

0,16 2,45 4,93

0,15 0,25 0,58

0,1 0,53 2,46

0,96 0,64 0,75

0,66 3,23 3,07

0,07 25 83.3

0,22 28.6 63.6

0,32 0,58 0,76

0,33 42.9 75

Determinanten: serum Gegevens voor groepen <3 deelnemers worden niet weergegeven

determinant

PFNA mediaan (µg/L)

mediaan groep % PFUnA>LOQPFUnA<LOQ

PFHxS mediaan (µg/L)

L+B PFHxS mediaan (µg/L)

PFOS mediaan (µg/L)

L+B PFOS mediaan L+B PFOS (µg/L) rho p-waarde

0,05

0,86

0,06

0,82

-0,19

0,45

-0,06

0,82

0,3

-0,13

0,62

-0,15

0,56

-0,04

0,87

0,13

0,62

Som aantal ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer

Spearman rank correlatietest

0,25

0,32

0,23

0,36

-0,04

0,87

0,05

0,83

0,96

0,18

0,48

0,17

0,51

0,06

0,83

0,15

0,56

Geslacht jongere

Mann-Whitney U-test

Moestuin aanwezig in de tuin

Composthoop aanwezig in de tuin

Gebruik van bestrijdingsmiddelen in moestuin

Afkomst kippen

Gebruik van insectenverdelgers voor het behandelen van de kippen of het kippenhok

Consumptie van eieren van eigen kippen voorbije 3 maanden

0,39

0,13

0,59

0,01

0,97

888

0,13

-0,01

0,96

-0,04

0,88

0,19

0,44

0,01

0,98

-0,08

0,74

0,06

0,82

0,07

0,77

3,5

0,87

-0,19

0,44

-0,19

0,43

0,05

0,83

0,08

0,75

0,28

0,24

0,36

0,13

0,59

0,01

0,74

1,3

0,02

0,34

0,15

0,36

0,13

0,59

0,01

0,29

0,22

0,11

0,09

1,48 1,14 0,83

0,11

0,48 0,32 0,97

0,32 0,23 0,74

0,74

0,24

66.7 46.2 0,73

0,29

0,77 0,63 0,86

0,09

0,84 0,73 0,9

0,64

8,08 3,22 0,87

12,8 13,19 0,77

0,54

1,09

0,29

0,25

42.9

0,62

0,73

2,41

7,89

18-19 jaar 12 19 jaar of ouder 0

1,08

1,27

0,33

0,25

58.3

0,66

0,74

4,69

13,33

nee ja

5 14

0,93 1,02

nee ja

3 14

0,86 1,02

Mann-Whitney U-test

0,96

Mann-Whitney U-test

0,96

0,9 0,98 1,53

nee ja

11 6

0,88 1,02

nee ja

9 7

0,98 1,06

Mann-Whitney U-test

0,51

Mann-Whitney U-test

Kruskal-Wallis test

0,13

0,16

0,49

0,71

0,85

0,76

0,92

0,21 10,82 13,19 23,16

0,51

3,22 5,7 0,79

13,47 13,47 0,14

0,74 0,73 0,33

0,16 6,29 14,03

5,28 5,18 4,2

0,73 0,81

0,67 0,65 0,2

0,12

0,49

0,73

0,62 11,83 13,47

1,23 4,69

0,62 0,87 0,74

0,63 0,71

55.6 57.1 0,22

0,23

0,5

0,74

0,75 5,2 3,71

0,41 0,74

0,56 0,74 0,67

45.5 66.7

0,25 0,25 0,28

0,24

0,95

0,58

0,96 0,75 0,73

0,29 0,66

50 57.1 60

0,25 0,26

0,32 0,36 0,35

0,91

0,96

0,39

0,89 0,68 0,64

33.3 57.1

0,26 0,25 0,28

0,32 0,41

1,14 1,26 0,34

0,8

0,92

0,88

0,24 20 64.3

0,25 0,24

0,32 0,32 0,4

1,17 1,2 0,83

0,25 0,26

0,24 0,35

1,14 1,14 1,73 0,92

0,32 0,34

1,11 1,21 0,19

nee, nooit 4 soms 7 ja, altijd 5

0,93

1,17 1,2 0,41

zelf gekweekt gekocht bij een kweker oude batterijkip pen andere Kippen toegang tot composthoop

-0,21

0,65

0,93

Gebruik van composthoop in moestuin Kruskal-Wallis test

Grondwaterput aanwezig in de tuin

0,55

-0,11

1,31 0,88

17 jaar of jonger 7

PFOS rho p-waarde

-0,15

0,05

Mann-Whitney U-test

PFHxS rho p-waarde

L+B PFHxS rho p-waarde

Spearman rank correlatietest

6 13

PFDA rho p-waarde

mediaan groep PFUnA>LOQ p-waarde

Som aantal buitenmuren in de woonkamer, keuken en slaapkamer

meisje jongen

PFNA rho p-waarde

PFDA mediaan (µg/L)

Leeftijd van de kippen

Leeftijd opgedeeld in klassen

PFOA rho p-waarde

L+B PFOA mediaan L+B PFOA (µg/L) rho p-waarde

statistische test Spearman rank correlatietest Spearman rank correlatietest Spearman rank correlatietest

Grootte van de moestuin Gemiddeld aantal jaar dat deelnemers deze kippen hebben

categorieënn

PFOA mediaan (µg/L)

0,04

4,2 6,22 0,33

11,83 14,3 0,31

0,13

1,53

1,68

0,32

0,22

66.7

0,98

1,08

5,18

19,17

0,92

1,12

0,35

0,27

58.3

0,64

0,73

3,71

11,37

0,17

1 3

1,19

Mann-Whitney U-test

1,37

0,21 nee ja

14 5

1,12 0,75

nee ja

11 8

0,98 0,99

geen

Mann-Whitney U-test

0,34 1,31 0,9

0,68

Mann-Whitney U-test

0,31 0,52 0,32 0,34

0,72 1,17 1,19

0,14

0,18 0,27 0,23

0,9 0,32 0,34

0,34

0,63

0,89 57.1 40

0,36 0,22 0,26

0,14

0,96 0,66 0,62

0,79 45.5 62.5

0,49

0,72 1 0,74 0,73

0,44 0,65 0,55

0,89

3,22

4,69 3,22

0,43 0,73 0,6

0,06

13,47 1

0,82 13,33 10,91

0,74 5,18 3,71

0,07

0,9 11,84 13,33

0,21

0,82

de helft of minder 0

Consumptie aantal eieren van eigen kippen per week (ook in cake, mayonaise, etc.)

Mann-Whitney U-test

meer dan de helft 5

0,86

1,11

0,24

0,23

enkel eieren van eigen kippen 14

1,12

1,31

0,34

0,25

57.1

0,96

0,55

0,68

0,29

0,41

2,68

13,19

0,7

0,8

5,19

12,66

0,93

0,78

0,82

geen 1 tot 3 eieren

0 14

4 of meer eieren 5

0,92

1,14

0,32

0,25

0,64

0,74

3,71

12,51

1,06

1,26

0,49

0,3

0,65

0,73

6,22

13,76

Frequentie van consumptie van (totaal) groenten uit eigen tuin de voorbije 3 maanden Kruskal-Wallis test

0,16 nooit 7 niet laatste 3 maanden of maandelij ks 5 wekelijks, dagelijks of meer 6

Bouwjaar

Werden er de voorbije 12 maanden verbouwings- of verfraaiingswerken uitgevoerd in de woning?

0,6

0,84

0,1

0,13

42.9

0,68

0,75

7,15

13,47

0,57

0,73

0,24

0,25

0,39

0,45

2,68

10,91

1,02

1,2

0,32 0,35

0,2 0,3

50 0,4

0,7 0,26

0,81 0,18

1,17

1,38

0,5

0,33

83.3

0,72

0,81

1,19

1,37

0,32

0,25

33.3

0,74

0,72

0,95

0,32

0,2

33.3

0,53

0,92

1,09

0,26

0,25

33.3

0,32

ja nee ik weet het niet

8 11

1,06 0,98

ja nee ik weet het niet

6 13

metaal

Mann-Whitney U-test

0,9

0,84

0,87

1,24 1,17

0,9

0,32 0,34

0,25 0,25

0,79

0,37 14,03

0,87

5,2

13,47

0,6

3,22

12,51

0,41

6,29

0,71

0,57 0,65

13,07 0,27

6,26

0,66

62.5 45.5

4,2 0,15

voor 1960 19601980 19812000 2001 en later

0,51

0,62 0,73

0,78

3,71 6,22

12,51 13,76

0,24

0,37

0,96 0,98

0,96

1,19 1,17

0,29

0,34 0,32

0,28 0,23

0,74

0,28

66.7 46.2

0,29

0,54 0,67

0,6 0,74

0,9

4,21 4,2

13,33 11,84

Mann-Whitney U-test

0,59

0,68

1,24

ja, maar deze worden soms dichtgezet /afgeplakt 4 ja, deze staan altijd open 0 ik weet het niet 0

0,25

0,28 0,81

0,24 0,96

0,85

0,25

60 40 0,69

0,22

0,63 0,43 1

0,5

0,73 0,48 0,66

0,68

3,22

11,83

2,54 0,55

9,87 0,84

0,89

0,98

1,17

0,32

0,25

53.3

0,65

0,73

4,2

13,19

0,97

1,14

0,34

0,25

0,68

0,8

4,21

12,19

Mechanisch ventilatiesysteem (type, B, C of D) Mann-Whitney U-test

0,78 18

0,76

0,36

1,1 0,8

0,46

1,39

0,9

Mann-Whitney U-test

nee ja, maar dit wordt soms uitgezet ja, dit staat altijd aan ik weet het niet

0,71

0,25

0,34

nee

0,09

0,34

Kruskal-Wallis test

kunststof 10 Ventilatieroosters in muren, ramen en/of deuren

0,33

1,37

Werden er de voorbije 12 maanden nieuwe gordijnen, tapijten, meubels met textiel, matrassen of behangpapier aangebracht? Mann-Whitney U-test

Materiaal van de waterleiding

0,24

1,19

0,63

1,02

0,52

1,21

0,33

0,25

0,96

0,42

55.6

0,24

0,66

0,41

0,74

0,32

4,69

13,33

Verluchting van de woning door openen van ramen en/of buitendeuren Kruskal-Wallis test

0,29 neen (nooit of minder dan dagelijks) 1

0,37

0,31

0,2

0,62

0,49

0,42

0,65

0,8

Materiaal van de ramen in de woonkamer, keuken en slaapkamer

Manuele ventilatie in de woonkamer, keuken of slaapkamer

ja dagelijks kortstondi g 4 ja dagelijks langdurig 14

1,26

1,44

0,36

0,27

0,64

0,72

3,71

15,95

0,9

1,12

0,32

0,24

0,65

0,74

4,2

12,52

hout

1,06

kunststof 5 aluminiu m 6 mix 0

Kruskal-Wallis test

0,28

Behangen muren in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Geverfde muren in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Geverfde plaaster in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Muren met vezelpanelen in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Tegels in de woonkamer, keuken of slaapkamer

1,28

1,5

0,47

0,3

100

0,67

0,84

0,99

0,28

0,2

33.3

0,45

0,25

0,1

0,9 1,21

0,65

0,15 0,26 0,68

1,32

0,33

0,83

64.3

0,24

25 -

0,43

0,35

0,93

1,17

0,32

0,23

1,06

1,26

0,49

0,3

0,92

0,74

6,3

13,76

0,49

2,54

9,4

0,35

0,28

0,56

13,19 12,66 0,64

0,43

4,69

0,61

12,8

4,21

13,33

0,27

0,88

2,68 5,19

0,74

0,75

0,26

0,72 0,74

0,66

0,45 14,3

0,22

0,62 0,68 0,21

0,29

0,54 5,18

0,21

0 62.5

0,72

0,17

0,78

0,36

0,82

0,09

0,19 0,35 0,21

1,15

Kruskal-Wallis test

0,21

0,52

0,33

54.5

0,63

0,73

3,22

18,14

0,77

0,89

6,22

13,19

Kruskal-Wallis test

1,08 0,22

0,26 0,36

0,25 0,8

33.3 0,58

0,32 0,39

0,37 0,74

2 0,73

5,03 0,85

0,87 -

0,57

0,73

0,36

0,25

66.7

0,43

0,47

3,22

10,91

1,19

1,37

0,32

0,25

0,74

0,87

5,2

13,19

1,11

Kruskal-Wallis test

1,26 0,31

nergens ergens geverfd, niet afwasbaa r ergens geverfd, afwasbaa r overal geverfd, afwasbaa r

0,48 0,75

0,17

nergens ergens geverfd, niet afwasbaa r ergens geverfd, afwasbaa r overal geverfd, afwasbaa r

0,46 0,68

0,75 1,02

0,06 42.9

Kruskal-Wallis test

nergens behang ergens behang, niet afwasbaa r ergens behang, afwasbaa r overal behang, afwasbaa r

0,22 0,22

0,24

nergens 14 gedeeltelij k 4 overal 1

0,41 0,32

Mann-Whitney U-test nergens 0 gedeeltelij k 3 overal 16

Rooster in ramen of muren van de woonkamer, keuken of slaapkamer

0,15 1,26

0,32 0,48

0,26 0,75

62.5 0,32

0,65 0,75

0,73 0,83

3,71 0,77

14,99 0,92

0,81

1,17

1,35

0,44

0,33

66.7

0,66

0,74

5,21

13,47

0,57

0,73

0,34

0,23

33.3

0,43

0,47

3,22

10,91

0,98

1,14

0,32

0,25

0,74

0,87

5,2

11,84

1,08

Mann-Whitney U-test

1,25 0,59

nergens ergens overal

14 3 0

nergens ergens tegels overal tegels

1,02 0,57

Kruskal-Wallis test

14 4

0,26 0,15

0,18 -

50 0,53

0,35 0,19

0,12 -

0,23 0,61

1,21 0,73

0,14 -

0,3 0,59

0,86

4,7 2,68

0,12 -

15,53 0,95

0,74 0,45

0,14 -

2,82 0,66

0,66 0,39

0,33 -

0,62 0,68

57.1 33.3

0,18 -

0,55 0,91

12,66 13,19

0,19 -

0,34 -

1,21

0,33

0,25

57.1

0,66

0,74

4,69

12,65

0,76

0,9

0,25

0,16

0,44

0,51

2,95

12,52

Tapijten in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Vinyl in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Laminaat in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Welfsels bezet in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Welfsels geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Mann-Whitney U-test

0,53

Gipsplaten geverfd in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Plafond bezet met hout in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Gordijnen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Zetels in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Zetels in leder in de woonkamer, keuken of slaapkamer

0,74

0,67

0,48

0,53

0,83

0,84

0,96

1,12

0,32

0,25

0,62

0,72

3,22

12,52

1,06

1,26

0,34

0,25

57.1

0,68

0,75

5,18

14,3

nergens ergens vinyl overal vinyl

nergens ergens parket overal parket

1,12

1,31

0,38

0,27

58.3

0,89

1,1

0,25

0,23

nergens ergens laminaat overal laminaat

0,98

1,14

0,31

0,25

54.5

0,63

0,72

3,22

13,19

1,06

1,27

0,35

0,25

0,68

0,74

4,7

12,65

nergens ergens overal

11 5 2

Mann-Whitney U-test

0,84

0,95

0,98

0,84

1,17

0,79

0,32

0,25

0,57

52.9

0,51

0,67

0,74

0,65

4,2

13,19

Mann-Whitney U-test

0,93

0,82

0,08

0,24

0,68

0,78

0,15

0,29

0,68

0,74

5,71

13,62

0,5

0,59

1,71

5,73

Mann-Whitney U-test

0,68

0,66

0,3

0,71

0,35

0,28

0,41

0,97

Kruskal-Wallis test

0,98

0,96

1,06 0,93

0,99

1,26 1,17

0,25 0,23

0,22

0,39

0,32 0,34

Kruskal-Wallis test nergens ergens geverfd, niet afwasbaa r ergens geverfd, afwasbaa r overal geverfd, afwasbaa r

Plafond bezet met gipsplaten in de woonkamer, keuken of slaapkamer

0,54

nergens ergens tapijt overal tapijt

0,46

0,16

0,35 54.5 40 -

0,48

0,55

0,64

0,74 0,67 -

13,47 11,83

0,21

0,63

5,18 4,2

0,4

0,92

0,87 0,74

0,27

0,16

0,18

1,28

1,5

0,36

0,25

66.7

0,65

0,73

4,2

18,14

0,72

0,95

0,25

0,14

0,54

0,6

4,73

12,97

1,02

1,2

0,41

0,28

0,76

0,88

5,71

12,66

Kruskal-Wallis test

0,75

10 6 2

1,12 0,86

nergens ergens geverfd, niet afwasbaa r ergens geverfd, afwasbaa r overal geverfd, afwasbaa r

0,97

1,21

0,32

0,24

1,16

1,29

0,48

0,3

nergens ergens overal

12 6 1

0,92 1,08

nergens ergens overal

4 10 5

1,44 0,96 0,88

nergens ergens overal

10 9 0

1,1 0,98

nergens ergens

7 12

0,92 1,11

0,22

0,33 0,46

0,81

nergens ergens overal Kruskal-Wallis test

1,31 1,02

0,61

0,25

0,26 0,28

0,49

0,8 50 66.7

0,75

0,86 0,66 0,74

0,57

0,82 0,74 0,84

0,17

0,85 4,7 4,76

0,13

0,26 14,03 11,37

0,79

0,44

0,64

0,72

4,21

13,62

66.7

0,76

0,84

5,25

11,84

Kruskal-Wallis test

0,93

Kruskal-Wallis test

0,9 1,14 1,25

0,03

Mann-Whitney U-test

0,05 1,56 1,12 1,08

0,93

Mann-Whitney U-test

0,58 0,3 0,34

0,35 0,54 0,3 0,34

0,97 1,27 1,17

0,74

0,6

0,9

0,56

0,62

0,1

0,83

0,11

0,97

0,39

0,19 21,16 12,52 10,91

0,68 4,2 4,2

0,8 0,74 0,72

0,4 9,86 13,33

6,16 3,44 3,22

0,62 0,74

0,71 0,67 0,64

0,62 3,31 4,21

1,02 0,73 0,47

0,56 0,67

0,86 42.9 58.3

0,75 0,73 0,79

0,94 0,64 0,43

60 44.4

0,64 0,25 0,23

0,73 0,64 0,69

75 50 40

0,23 0,25

0,58 0,32 0,34

0,62 50 50

0,38 0,26 0,25

0,34 0,32

0,97 1,17 1,26

0,44 0,24 0,25

0,97 12,51 13,47

0,53 4,2 4,2

0,59 13,47 12,52

Stoelen in textiel in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Stoelen in leder in de woonkamer, keuken of slaapkamer

Frequentie van gebruik: geurverspreiders (luchtverfrissers, spuitbussen, geurkaarsen, wierrookstokjes, elektronische sigaret)

overal

nergens ergens overal

8 10 0

1,27 0,95

nergens ergens overal

9 8 0

1,06 0,88

nooit 3 af en toe 8 wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse hele jaar door 8

0,88 1,02

1,08 1,2

0,26 0,44

0,23 0,3

0 62.5

0,39 0,66

0,45 0,74

2 5,21

5,17 12,52

1,21

1,38

0,32

0,25

62.5

0,69

0,8

4,2

16,32

nooit 3 af en toe 8 wekelijks in bepaalde seizoenen tot dagelijkse hele jaar door 8

0,88 1,02

Mann-Whitney U-test

0,42

Mann-Whitney U-test

0,31

Kruskal-Wallis test

Frequentie van gebruik: schimmelwerende producten

Frequentie van gebruik: schoonmaakmiddelen met bleekmiddelen of ammoniak

nooit af en toe

15 4

0,98 1,23

nooit ooit

3 16

0,88 1,12

nooit ooit

3 16

0,88 1,12

nooit af en toe

8 11

1 0,98

nooit af en toe

5 13

1,28 0,93

nooit af en toe

11 7

0,92 0,98

nooit ooit

3 16

0,88 1,12

nooit af en toe maandelij ks wekelijks dagelijks

3 15

0,93 1,06

Mann-Whitney U-test

Frequentie van gebruik: vernis of lak

Frequentie van gebruik: boenmiddel

Frequentie van behandelen van schoenen

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling schoenen)

1,38

0,3 1,08 1,31

0,24

0,3 1,08 1,31

0,74

Mann-Whitney U-test

0,24

Kruskal-Wallis test

0,3 1,08 1,31

0,93

0,75

0,24

0,77 1,17 1,26

0,33

0,26

0,64

0,17 0 62.5

1 0,23 0,25

0,39 33.3 60

0,62

0,29

0,5

0,93 13,19 13,47

0,54 2 4,69

0,4 0,75 0,73

0,17 19,17 11,84

3,22 5,2

0,45 0,74

0,68 0,65

0,17

0,3

0,36

0,44 9,86 13,47

8,15 3,22

0,47 0,75

0,39 0,66

0,54

0,26

0,33 0,43 0,68

0,49 5,17 13,33

3,8 4,2

0,75 0,72

0,49 5,17 13,33

0,54

0,9

0,25 0,68 0,62

63.6 28.6

0,23 0,26

0,34 0,32

0,54

2 4,69

0,7 0,73

0,6 13,19 11,59

2 4,69

0,29

0,84 0,62 0,65

60 46.2

0,25 0,23

0,26 0,34

16,32

5,2 3,1

0,45 0,74

0,52 5,17 12,52

0,21

0,29

0,36

0,52

0,8

4,2

0,45 0,74

0,39 0,66

50 54.5 0,8

0,72 0,32 0,32

0,17

0,51

0,23 0,25

0,36 0,39 0,66

0 62.5

0,23 0,25 0,66

1 1,11 1,17

0,26

0,56

0,34 0,31

0,17 0 62.5

0,23 0,26

0,3 0,34 0,25

Mann-Whitney U-test

0,24

0,97

1,5 1,11

0,26 0,23 0,26

0,26 0,34

1,18 1,17 0,35

Mann-Whitney U-test

0,24 0,26 0,34

0,8

0,52 0,73 0,55

0,61 14,3 12,51

2 5,21

0,8 0,6

0,65 0,5

0,6

0,37 0,45 0,74

0,9 12,65 13,47

5,18 3,22

0,37

0,45

0,69

53.3 50

0,36

0,45

0,66 4,7 4,2

0,74 0,6

0,39 0,66

62.5 0,42

0,25 0,23

0,42

0,14 0 62.5

0,29 0,8 0,72

0,67 0,53

0,14

0,47

0,25

0,34 0,29

0,47

0,32

0,36 0,71 0,64

66.7 37.5

0,23 0,3

0,32 0,89

1,17 1,38

0,6

0,42 0,26 0,44

0,96 62.5 50

0,28 0,21

0,42

0,24

Mann-Whitney U-test

0,6

0,42

0,73

0,72 0,26 0,24

0,34 0,32

1,08 1,2

1,21

Frequentie van gebruik: spuitbussen of sprays voor behandeling van tapijten, kleding, schoenen Mann-Whitney U-test

Frequentie van gebruik: verf

0,28

0,41

Mann-Whitney U-test

0,5 0,38 0,32

1,26 1,05

0,41

Frequentie van gebruik: insectenverdelgers (tegen vliegende en kruipende insecten: spray, strips, blokjes, korrels, elektrische toestellen met vulling) Kruskal-Wallis test

Frequentie van gebruik: antivlooienmiddel voor huisdieren

0,46 1,41 1,15

0,49 5,17 13,33

0,52 7,15 4,2

0,44 11,83 13,47

0 1 0

Kruskal-Wallis test

0,82 nooit 3 buitenshu is 11 binnenshu is, met verluchtin g 2

0,81

0,5

0,69

0,18

0,47

0,44

0,61

0,85

0,93

1,17

0,34

0,23

33.3

0,68

0,75

7,15

11,83

1,06

1,26

0,36

0,28

72.7

0,65

0,73

5,18

13,76

binnenshu is, zonder verluchtin g 3 Type product: behandeling schoenen

Frequentie van behandelen van textiel

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling textiel)

0,57

Kruskal-Wallis test

0,73 0,71

0,93 1,02

0,19 0,85

1,17 1,2

0,15 0,79

0,34 0,32

33.3 0,96

niets spray crème of schuim

3 14

0,23 0,25

nooit af en toe

13 6

0,98 1,08

nooit 13 buitenshu is 4 binnenshu is, met verluchtin g 1

0,98

1,14

0,32

0,25

1,06

1,28

0,32

0,2

0,39 0,75

33.3 57.1

0,45 0,8

0,68 0,64

2,68 0,84

0,75 0,73

13,19 0,64

7,15 3,71

0,96 11,83 13,33

Mann-Whitney U-test

0,83

Kruskal-Wallis test

0,7 1,14 1,28

0,88

0,76 0,32 0,32

0,69

0,6 0,25 0,24

0,58

0,52 61.5 33.3

0,48

0,7 0,67 0,64

0,3

0,54 0,74 0,72

0,75

0,66 4,2 5,69

0,64

0,47 11,84 17,26

0,47

0,33

61.5

0,67

0,74

4,2

11,84

0,66

0,74

5,69

21,96

binnenshu is, zonder verluchtin g 1 Type product: behandeling textiel

Frequentie van behandelen van lederwaren

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling lederwaren)

Kruskal-Wallis test

0,95 0,98 1,06

0,9 1,14 1,28

0,82 0,32 0,32

0,38 0,25 0,2

0,44 61.5 25

0,73 0,67 0,66

0,6 0,74 0,74

0,89 4,2 5,69

0,34

niets spray crème of schuim

13 4

11,84 21,96

nooit af en toe

10 9

1 0,98

nooit 10 buitenshu is 4 binnenshu is, met verluchtin g 4

1,19

0,3

0,23

0,62

0,72

2,95

12,51

1,7

1,94

0,48

0,33

100

0,95

1,02

9,55

0,72

0,93

0,25

0,14

0,54

0,6

3,8

8,5

Mann-Whitney U-test

0,81

Kruskal-Wallis test

0,6 1,19 1,17

0,02

0,24 0,3 0,4

0,02

0,74 0,23 0,28

0,15

0,48 40 66.7

0,2

0,55 0,62 0,67

0,1

0,57 0,72 0,74

0,31

0,19 2,95 6,3

0,34

0,4 12,51 13,76

0,12

0,14

binnenshu is, zonder verluchtin g 1 Type product: behandeling lederwaren

Kruskal-Wallis test

0,97 niets spray crème of schuim

Frequentie van behandelen van zetels

0,93

0,55 0,3

1,15

0,41 0,28

0,26 0,41

50 0,41

0,77 0,83

0,84 0,21

7,22 0,21

16,3 0,54

0,71

0,8

5,19

13,62

0,9

1,13

0,32

0,17

0,58

0,63

5,28

14,33

0,83

Kruskal-Wallis test

0,93 0,43

10 2

1,12

0,88

Mann-Whitney U-test

0,21 0,72

0,36

1,03 0,93

nergens ergens parket overal parket

0,33 0,57

1,31

0,33 0,82

50 0,73

0,27

1,31

0,38

0,27

58.3

0,89

1,1

0,25

0,23

0,6

3,22

0,83

12,51 0,86

5,19

0,6 0,68

13,62 11,83 0,52

0,51 0,8

0,53 1

1,12

0,46

0,5 0,71

50 0,24

0,53 0,91

0,21 0,08

0,41

5,19 3,22

0,27

0,5

0,8 0,51

0,71 12,51

0,36

0,43

0,71 0,47

0,52 2,95

1,31

0,67

60 44.4

0,63 0,72

1,12

0,67

0,27 0,23

0,63 0,62

nooit 10 buitenshu is 1 binnenshu is, met verluchtin g 4

0,57

0,36 0,31

0,3 40

1,12 0,88

Kruskal-Wallis test

1,31 1,11

0,85 0,23

10 9

niets spray crème of schuim Parket in de woonkamer, keuken of slaapkamer

0,93 1,19

0,21

binnenshu is, zonder verluchtin g 4 Type product: behandeling zetels

Mann-Whitney U-test nooit af en toe

Waar wordt dit product gebruikt? (product behandeling zetels)

10 2

3,22 0,78

0,98 13,62

12,51 0,15

0,29

0,68

0,74

5,71

13,62

0,5

0,59

1,71

5,73

Frequentie van stofzuigen in de woonkamer, keuken en slaapkamer

Frequentie van nat poetsen in de woonkamer, keuken en slaapkamer

Kruskal-Wallis test

0,27

0,29

0,05

0,04

0,31

0,21

0,24

0,18

0,22

nooit of zelden 1 wekelijks of om de 2 weken 7

1,06

1,26

0,49

0,3

71.4

0,77

0,89

6,3

14,3

meerdere keren per week of dagelijks 11

0,86

1,09

0,29

0,22

45.5

0,47

0,51

2,68

10,91

Kruskal-Wallis test

0,07

0,02

0,08

0,33

0,03

0,01

0,03

nooit of zelden 1 wekelijks of om de 2 weken 14

1,12

1,31

0,35

0,25

57.1

0,68

0,74

5,19

13,62

meerdere keren per week of dagelijks 4

0,72

0,91

0,2

0,08

0,34

0,43

1,27

5,73

BIJLAGE 11: TOELICHTING BIJ DE BLOOTSTELLINGSMODELLEN EN GEBRUIKTE BLOOTSTELLINGSFACTOREN MERLIN-EXPO Merlin-Expo is een vrij verkrijgbaar blootstellingsmodel ontwikkeld in twee opeenvolgende EU gefinancierde projecten (2-FUN en 4FUN: https://merlin-expo.eu/ ). Het biedt de mogelijkheid om via een selectie van verschillende verspreidings- en blootstellingsmodules uit een modellenbibliotheek op flexibele en intuïtieve wijze geïntegreerde blootstellingsscenario’s te bouwen en ze vervolgens dynamisch door te rekenen. De modellenbibliotheek in Merlin-Expo bevat rekenmodules die het gedrag en verspreiding van stoffen in oppervlaktewater, bodem, de buiten- en binnenlucht simuleren om vervolgens de opname door biota (plant en dier) en de blootstelling van de mens in kaart te brengen (Figuur 1). Het PBPK-model (Physiologically based pharmaco-Kinetic model) vervat in MerlinExpo laat toe externe doses om te rekenen naar interne concentraties in verschillende organen en weefsels waaronder het bloedserum (zie verder). Parameterwaarden voor zowel organische als anorganische stoffen zijn beschikbaar in een stoffenarchief eveneens opgenomen in Merlin-Expo. Voor alle rekenmodules in Merlin-Expo werden CEN standaarden opgesteld die de correcte en reproduceerbare toepassing van de modellen over verschillende blootstellingsscenario’s en voor verschillende gebruikers moet garanderen. Een volledige beschrijving van het model is beschikbaar in Ciffroy et al., 2016.

Figuur 1: Merlin-Expo - Een selectie van verschillende verspreidings- en blootstellingsmodules uit een modellenbibliotheek kunnen flexibel worden samengesteld om blootstellingsscenario’s dynamisch te simuleren. (Bron: Ciffroy et al., 2016)

Merlin-Expo bevat een generiek PBPK model dat werd ontworpen met het oog op een flexibele toepassing voor meerdere polluenten in een ruime context. Dit PBPK model simuleert de verdeling van chemische stoffen over de verschillende organen en weefsels van het menselijk lichaam op basis van fysiologische en farmaco-kinetische parameters (Figuur 2 en tekstblok). De fysiologische parameters zijn leeftijdsgerelateerd en zijn onafhankelijk van de beschouwde blootstellingsanalyse. De farmacokinetische parameterwaarden zijn stofspecifiek en moeten door de gebruiker worden ingevoerd. Deze farmaco-kinetische parameterwaarden zijn slecht voor een beperkt aantal PFAS beschikbaar. Voor de huidige simulaties deden we beroep op parameterwaarden bepaald door Loccisano et al., 2011 (Tabel 3). Loccisano et al. (2011) ontwikkelden een humaan PBPK model voor PFOS/PFOA waarmee interne concentraties in urine en bloedserum kunnen worden doorgerekend. Dit model werd tevens geadopteerd door EFSA voor het afleiden van de meest recente TWI van 4,4 ng/kg.d (EFSA, 2020). Het PBPK model in MERLIN-Expo in combinatie met de parameterwaarden van Loccisano et al. (2011) en werd reeds toegepast voor PFOS/PFOA bij het schatten van interne blootstelling (Brochot and Quindroit, 2018). De auteurs rapporteren een goede correlatie tussen gemeten PFOS en PFOA bloedwaarden uit een biomonitoringscampagne uit Catalonië, Spanje (Perez et al., 2013; Ericson et al., 2007) met Merlin-expo gesimuleerde bloedwaarden.

Figuur 2: Schematische voorstelling van het PBPK model van Merlin-Expo (details in tekstblok) (Bron: Ciffroy et al., 2016)

PBPK model in Merlin-Expo (Bron: Ciffroy et al., 2016). The Human model is a physiologically based pharmacokinetic (PBPK) model that aims to describe the fate of chemicals in the human body. This model allows simulating the time evolution of the amounts or concentrations of chemical substances in the different organs or tissues of the body under various exposure conditions. Together with an exposure scenario, the Human model is able to predict internal dosimetry of the compound, in the form of either concentrations in target tissues that can be linked to the toxic effects, or biomarkers of exposure (as the concentrations in blood or urine) that are measured in human population in biomonitoring studies. These latter can then be compared to biomonitoring equivalents that are concentration of biomarker consistent with existing exposure guidance or reference values such as tolerable daily intakes. The PBPK model implemented in MERLIN-Expo subdivides the body in 22 compartments representing organs connected through blood. The main processes included in the Human model are: (i)

evolution of the anatomy and physiology over the lifetime of the individuals. The PBPK model accounts for the physiological or biochemical variations that arise throughout the growth and the development of an individual. Mathematical functions were assigned to the model parameters that are known to vary during lifetime, as bodyweight, volumes and flows of organs, enzymatic capabilities…; (ii) absorption of the contaminants via inhalation. Gas exchanges (inhalation and exhalation of contaminant, oxygenation of blood…) were modelled in the alveolar space and were assumed to be very rapid. The alveolar space is located between the venous blood and the lungs modelled as an organ. A simple model describes gas exchanges based on a one-directional airflow in the region of gas exchange and a rapid equilibrium between lung air and blood in the alveoli (Reddy et al., 2005). A Blood-Air partition coefficient controls the uptake of the contaminant via inhalation; (iii) absorption by ingestion. The gastrointestinal tract was subdivided into the stomach and the guts. Each of these was divided into 2 compartments: the lumen (in which the contaminant enters) and the wall (linked to the systemic circulation). The exchanges between the lumen and the wall were modelled as a diffusion by a first order reaction dependent of the concentration of contaminant in the stomach or gut lumen. Alternatively, a direct input can be made in the liver; (iv) distribution of the compound in the body organs. Distribution refers to the reversible partitioning of a compound into the various tissues of the body from the systemic circulation. Each organ or tissue can receive different doses of the compound and the compound can remain in the organs or tissues for a varying amount of time. The compound can be moved from the plasma to the tissue until equilibrium is established. The distribution is assumed to be evenly and homogeneously throughout the compartment volume and to be limited by perfusion, i.e., the tissue membranes present no barrier to diffusion. Blood flow is then the limiting factor to distribution in the various organs or tissues. The extent of tissue distribution is controlled by a partition coefficient that is a measure of the compound's affinity to the tissue: (v) metabolism of the compound by enzymatic reactions. Metabolism is the irreversible transformation of a parent compound into metabolites by enzymatic reactions. Nearly all metabolic transformations result in more polar products than the parent compound to facilitate the removal from the organism (excretion in bile or urine). In our PBPK model, metabolism can occur in all compartments except in the gut and stomach lumen and in the alveolar space. Two equations are proposed to model metabolism either as a saturable (Michaelis-Menten equation) or a linear process (a first order reaction). The linear model assumes that the rate of metabolism is proportional to the change rate in the chemical concentration in the organ. The saturable Michaelis-Menten reaction implies that the reaction is essentially first order at low concentrations of the compound, and it approaches zero order after a certain high concentration; excretion of the compounds that refers to the removal of the compound and its metabolites from the body. As metabolism, excretion can occur in all organs/compartments except in the gut and stomach lumen and in the alveolar space and is described by a first-order reaction. This model assumes that the rate of excretion is proportional to the rate of change of the amount of the contaminant in the organ. Two specific excretion routes were also modelled: the biliary excretion and the excretion in feces. Contaminants excreted by bile enter in the gut lumen and can be reabsorbed.

BLOOTSTELLINGSPARAMETERS Puntschattingen Inname bodem binnenhuisstof

Voor de schatting van inname PFAS via de bodem en binnenhuisstof in Merlin-Expo baseren we ons op de P60-innamegetallen voor de bestemmingstypes Landbouw en Wonen met moestuin uit het TGD-S-Risk (Cornelis et al., 2019) (Tabel 1).

Tabel 1: P60-innamegetallen voor bodem en stof uit het TGD-S-Risk (Cornelis et al., 2019). leeftijd stofingestie bodemingestie (jaar) (mg/d) (mg/d) 1,5 4,5 8

47,7 38,25 31,05

58,3 46,75 37,95

12,5 18 26 36 46 56 66

30,6 30,15 29,7 29,7 29,7 29,7 29,7

37,4 36,85 36,3 36,3 36,3 36,3 36,3

Inname voeding/drinkwater Voor de schatting van inname PFAS via de lokaal geteelde groenten waarvoor significante meetwaarden (>LOQ) beschikbaar zijn in Merlin-Expo baseren we ons op de innamegetallen uit het TGD-S-Risk (Cornelis et al., 2019). Voor de innamegetallen uit commerciële voeding baseren we ons op het normeringsrapport voor PFOS en PFOA (Van Holderbeke et al., 2020) (Tabel 2). De innamegetallen voor de verschillende individuele levensmiddelen worden uitgemiddeld en gekoppeld aan leeftijdsafhankelijke innamegetallen uit S-Risk om zo tot een schatting te komen van de totale bijdrage van commerciële voeding aan de blootstelling.

Tabel 2: Innamegetallen voor verschillende levensmiddelen uit eigen tuin uit het TGD-S-Risk (Cornelis et al., 2019). De innamegetallen voor commerciële voeding werden overgenomen uit het normeringsrapport PFOA en PFOA (Van Holderbeke et al., 2020) 1 -< 3 -< 6y 6 -< 10 -< 15 -< 21 -< 31 -< 41 -< 51 -< >= 61y 3y 10y 15y 21y 31y 41y 51y 61y Innamegetallen lokale voeding aardappel (g/d) wortel (g/d) sla (g/d) boon ei (g/d) water (l/d)

36,3

85,35

100,8

120,7

140,2

129,9

124,5

129,3

134,3

137,19

9,12

14,45

15,43

16,68

21,57

24,78

0,5

0,79

2,9

5,62

8,45

10,56

3,47

5,49

6,42

7,63

9,6

11,75

15,00

29,00

30,00

33,00

41,00

43,00

45,00

47,00

44,00

0,300

0,313

0,381

0,649

0,999

1,759

2,231

2,199

1,798

1,59

569,83

586,94

613,21

580,2 8

594,33

608,65

627,03

Innamegetallen commerciële voeding

commerciël 501,8 e voeding (g/d)(a)

583,28

576,96

(a) Berekend op basis van innamegetallen voor individuele levensmiddelen toegepast in S-Risk

Voor de berekening van de blootstelling wordt in principe de volledige bevolking via een aantal leeftijdscategorieën in rekening gebracht. Voor deze studie werden enkel volgende leeftijdscategorieën beschouwd: -

1 - < 3jaar 3 - < 6 jaar 15 - < 21 jaar

De jongste leeftijdscategorieën vertegenwoordigen de meest gevoelige levensfase, terwijl de 15- < 21 jarigen de doelgroep van de meetcampagne vormen. Wijzigingen in fysiologische parameters, in voedselconsumptie en overige blootstellingsparameters (bv. bodem- en stofingestie) treden vooral op tijdens de groeiperiode. Voor de externe blootstelling maken we gebruik van de blootstellingsfactoren uit S-Risk zoals beschreven in Tabel 1 en Tabel 2 en de concentraties uit Fout! Verwijzingsbron niet gevonden. Voor de interne blootstelling zijn de fysiologische en farmacokinetische parameters beschreven in Brochot and Quindroit, 2018 (Tabel 3).

Tabel 3: Parameterwaarden gebruikt voor de PBPK modellering van PFOS en PFOA (Bron: Locissano et al., 2011) Parameter Leeftijd bij aanvang van de simulatie Individuele variabiliteit van lichaansgewicht

Eenheid jaar

PFOS

PFOA 1,5 1,5 1,00 1,00

dimensieloos Absorption Fractie van contaminant opgenomen via ingestie dimensieloos Absorptie via de maag Min-1 Absorptie via de darm Min-1 Fractie van contaminant opgenomen via inhalatie dimensieloos Bloed/lucht partitiecoëfficient dimensieloos Distributie Weefsel/bloed partitiecoëfficient dimensieloos Vet Bijnier Bloed Bloed, arterieel Bloed, veneus Been Been, kraakbeen Hersenen Borst Darm Darm, Lumen Hart Nier Lever Long Merg Spier Pancreas Gonaden Huid Milt Maag Maag, Lumen Schildklier Urineleider Bindingscapaciteit erythrocyten mg/l

0,90

0,00 0,00 0,00

1099

0,14 0,20 1,00 1,00 1,00 0,20 1,00 0,20 0,20 0,57 1,00 0,20 0,80 3,72 0,20 0,20 0,20 0,20 0,20 0,29 0,20 0,20 1,00 0,20 0,20 0,00

0,04 0,12 1,00 1,00 1,00 0,12 1,00 0,12 0,12 0,05 1,00 0,12 1,05 2,20 0,12 0,12 0,12 0,12 0,12 0,10 0,12 0,12 1,00 0,12 0,12 0,00

Half-saturatie constante bloed:serum partitie Metabolisme Vmax /kg lichaamsgewicht Michaelis constante Uitscheiding per kg lichaamsgewicht P450 metabolisme Excretie Excretie rate per kg lichaamsgewicht Nier

mg/l

1,00

mg/min.kg mg/L L/min/kg dimensieloos

0,00 1,00 0,00 0,00

6,9x10-7

2,1x10-

min-1/kg 7

Lever

0,00 min-1/kg

Excretie via gal

0,00 0,00

0,00

Externe blootstelling wordt meestal uitgedrukt per kg lichaamsgewicht net zoals de toxicologische criteria waarmee ze worden vergeleken. In Merlin-expo worden voor een aantal routes enkel innames per dag berekend. In dit geval wordt de berekende inname per dag gedeeld door het gemiddeld lichaamsgewicht (per leeftijdscategorie). Voor deze omrekening gebruiken we volgende lichaamsgewichten (Tabel 4; Cornelis et al., 2019): Tabel 4: Lichaamsgewicht per leeftijdscategorie ui het TGD S-Risk (Cornelis et al., 2019) leeftijd 1 – 2 jaar 3 – 5 jaar 6 – 9 jaar 10 – 14 jaar 15 – 20 jaar 21 – 30 jaar 31 – 40 jaar 41 – 50 jaar 51 – 60 jaar > 60 jaar

lichaamsgewicht (kg) 12,3 17,6 26,8 44,4 62,5 68,5 70,5 71,0 74,0 72,5

Monte Carlo simulaties Voor onderzoeksvraag 2 worden naast puntschattingen op basis van individuele meetgegevens eveneens kansschattingen uitgevoerd op basis van Monte Carlo simulaties. Voor deze probabilistische simulaties wordt de onzekerheid op de blootstellingsparameters in rekening gebracht door gebruik te maken van kansverdelingen (PDF: probability density functions) op de invoerparameters. De probabilistische berekeningen om de onzekerheid op de blootstelling te bepalen zijn gebaseerd op Monte Carlo simulaties (10000 iteraties) en worden uitgevoerd met het programma Crystal Ball. De simulaties worden uitgevoerd in een rekenmodule oorspronkelijk ontwikkeld voor het BF-Risk project (Cornelis et al., 2009; 2012). Deze module werd geïmplementeerd in Excel en berekend op basis van het formularium S-Risk en de in S-Risk gebruikte blootstellingsfactoren de geïntegreerde totale orale blootstelling op basis van meetgegevens in verschillende milieucompartimenten. Toepassing van Crystal Ball laat toe een kansverdeling op de invoerparameters (meetgegevens en/of blootstellingsfactoren) op te leggen en de invloed hiervan op de geïntegreerde blootstelling in kaart te brengen.

Deze onzekerheidsanalyse wordt uitgevoerd voor de leeftijdsklassen 1 - < 3j , 3 -< 6 jaar1 als meest gevoelige leeftijdscategorieën en voor 15 - < 21 jarigen om in overeenstemming te zijn met de meetwaarden voor adolescenten uit de meetcampagne. Twee componenten dragen bij tot onzekerheid op de gesimuleerde geïntegreerde blootstelling: de variabiliteit op de meetgegevens (concentraties in milieumatrices) en de spreiding op de blootstellingsparameters (ingestiegetallen, tijdsbesteding, etc). In principe kan zowel de variabiliteit/spreiding op de meetgegevens als de onzekerheid op de blootstellingsparameters samen in rekening worden gebracht, maar dit is enkel correct zolang het gaat om onafhankelijke parameters. Enkel voor de simulaties voor de blootstelling via eieren worden beide componenten simultaan in rekening gebracht omdat hier geen rekening dient te worden gehouden met gecorreleerde meetgegevens. Voor de simulaties waar de bijdrage van huisstof, bodem en consumptie van eieren samen wordt beschouwd, is dit het niet mogelijk om distributies op de concentraties in binnenhuisstof en eieren samen toe te passen omdat deze gecorreleerd zijn aan de concentraties in bodem. Bijgevolg wordt enkel de onzekerheid op de blootstellingsparameters meegenomen in deze simulaties. De onzekerheid op drie blootstellingsparameters wordt in rekening gebracht: bodemingestie, stofingestie en inname ei. Voor de onzekerheidsanalyse wordt voor bodemingestie de distributie op de gemiddelde ingestie genomen (dus niet de distributie van de ingestie, omdat getallen hiervoor ontbreken). Voor de blootstellingsberekeningen i.v.m. huisstof gebruiken we leeftijdsafhankelijke uurlijke ingestiegetallen in combinatie met de wakkere tijd doorgebracht binnenshuis omdat dit een nauwkeurigere schatting van stofingestie toelaat. De gebruikte verdelingen voor de twee beschouwde leeftijdsgroepen zijn overgenomen uit BF-Risk (Cornelis et al., 2009) en zijn opgenomen in Tabel 5. Voor de probabilistische simulaties voor de blootstelling via eieren werd eveneens de spreiding op de meetgegevens in rekening gebracht (Tabel 5). Tabel 5: Kansverdelingen op bestudeerde blootstellingsparameters (Bron: Cornelis et al., 2009) en spreiding op concentraties PFOS en PFOA in eieren (berekend). Blootstellingsparameter

1 - < 3 jaar

15 - < 21 jaar

inname bodem (mg/d) inname stof (mg/h) Inname ei (mg/d)

LN(63;11) LN(5,23;10,89) N(15;1,5)

LN(46;9) LN(0,48;0,49) N(33;3,3)

Concentraties

PFOS

PFOA

Ei (ng/g vg) LN(1,67;1,43) LN(0,46;0,21) LN: lognormale verdeling met gemiddelde en standaarddeviatie; N: normale verdeling met gemiddelde en standaarddeviatie

Deze leeftijdscategorieën werden niet onderzocht tijdens de biomonitoring.